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金属离子促进乙醇胺捕集二氧化碳研究
引用本文:谭方园,李康康,于海,蒋凯琦,韩月衡,王晓龙,翟融融,李玉龙,陈健.金属离子促进乙醇胺捕集二氧化碳研究[J].化工学报,2021,72(2):1026-1035.
作者姓名:谭方园  李康康  于海  蒋凯琦  韩月衡  王晓龙  翟融融  李玉龙  陈健
作者单位:清华大学化学工程联合国家重点实验室,北京100084;澳大利亚联邦科学与工业研究组织能源中心,新南威尔士2304;澳大利亚联邦科学与工业研究组织能源中心,新南威尔士2304;清华大学化学工程联合国家重点实验室,北京100084;华能清洁能源研究院,北京102209;华北电力大学能源安全和清洁利用北京重点实验室,北京102206
基金项目:国家科技支撑计划项目(2015BAC04B01);澳大利亚联邦科学与工业研究组织能源中心资助项目
摘    要:为了解决醇胺法燃烧后捕集二氧化碳再生能耗过高的问题,研究了一种向胺溶液中添加金属离子以降低其CO2解吸能耗的方法,称之为金属离子络合物热缓冲自热利用技术。以广泛商业化应用的单乙醇胺(MEA)溶液为研究载体,并在MEA溶液中分别添加金属离子铜或镍, 通过建立含有金属离子的MEA捕集CO2体系的化学反应模型,解释金属离子热缓冲剂效应的内在机理。机理显示在MEA-金属离子-CO2-H2O体系中,金属-MEA络合物作为一种有效的反应热缓冲剂,将有机胺吸收CO2过程中释放的反应热(放热反应)存储于金属络合物的解离键能中(吸热反应),在CO2高温解吸中通过其络合放热反应将储存的能量释放出来用于CO2解吸,形成自热再生低能耗CO2捕集技术,从而降低了MEA再生的能耗。本文进行了综合的实验测定来评价金属离子对MEA溶液捕集CO2过程的性能提升影响,包括CO2反应热、解吸速率、吸收-解吸循环负载、汽液平衡溶解度等。实验结果表明铜离子或镍离子作为添加剂,能增加MEA的CO2平衡循环负载14%~20%或7%~10%,同时能够降低MEA的CO2反应热值6.6%~24%或6.0%~20%。

关 键 词:二氧化碳捕集  吸收法  金属离子络合物  反应热
收稿时间:2020-07-27

Metal ions mediated amine-based post-combustion CO2 capture
TAN Fangyuan,LI Kangkang,YU Hai,JIANG Kaiqi,HAN Yueheng,WANG Xiaolong,ZHAI Rongrong,LI Yulong,CHEN Jian.Metal ions mediated amine-based post-combustion CO2 capture[J].Journal of Chemical Industry and Engineering(China),2021,72(2):1026-1035.
Authors:TAN Fangyuan  LI Kangkang  YU Hai  JIANG Kaiqi  HAN Yueheng  WANG Xiaolong  ZHAI Rongrong  LI Yulong  CHEN Jian
Affiliation:1.State Key Laboratory of Chemical Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China;2.CSIRO Energy, 10 Murray Dwyer Circuit, Mayfield West, NSW 2304, Australia;3.Huaneng Clean Energy Research Institute, Beijing 102209, China;4.Beijing Key Laboratory of Energy Safety and Clean Utilization, North China Electric Power University, Beijing 102206, China
Abstract:To solve the problem of too high energy consumption for the regeneration of carbon dioxide after the combustion of alcohol amine method, a method of adding metal ions to the amine solution to reduce the energy consumption of CO2 desorption was studied, and it is called the metal ion complex thermal buffer self-heating utilization technology. Using the benchmark mono-ethanolamine (MEA) absorbent, we investigated two metal-ion additives Cu(Ⅱ) and Ni(Ⅱ)] and revealed the mechanism of metal-ion mediated amine regeneration through the development and analysis of a chemical model of MEA-Me(Ⅱ)-CO2-H2O. It is revealed that in such system the metal-amine complexes act as chemical energy buffer to store the CO2 absorption enthalpy and liberate it for CO2 desorption, thus reducing the regeneration energy requirement. Comprehensive experiments of metal-ion mediated CO2 capture process were performed to characterize the performance of CO2 absorption and desorption, including heat of CO2 reaction, CO2 desorption rate, cyclic CO2 loading, vapor-liquid equilibrium. The results showed that adding Cu(Ⅱ) or Ni(Ⅱ) into MEA increased the absorbent's cyclic CO2 loading by 14%—20% or 7%—10%, leading to a reduction of CO2 reaction heatby 6.6%—24% in Cu(Ⅱ)/MEA system and 6.0%—20% in Ni(Ⅱ)/MEA system.
Keywords:carbon dioxide capture  absorption  metal ion complex  reaction heat  
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