石墨烯负载钯催化碘苯与丙烯酸的Heck反应

采用Hummers法合成了氧化石墨烯,通过化学还原制备得到石墨烯负载钯催化剂(Pd/Gr)。对催化剂进行了傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)等表征,评价了催化剂在碘苯与丙烯酸的Heck偶联反应中的性能。结果表明,Pd粒子均匀分布在石墨烯载体上,其平均粒径约为6.5 nm;Pd/Gr催化剂对Heck反应具备较高的催化活性,当催化剂用量为10 mg,碱用量为30 mmol时,在130℃下反应5 h,肉桂酸收率可达70%。     

两种负载型钯基催化剂在Heck反应中的性能比较

制备了碳负载钯催化剂(Pd/C)以及氨基改性二氧化硅负载钯(Pd/Si O2-NH2)催化剂。两种催化剂应用于以溴苯为模型反应的Heck反应中,对比了两种催化剂的反应活性以及重复使用率。研究表明,Pd/C催化剂在Heck反应中有较高的催化活性,但是其重复使用寿命低于Pd/Si O2-NH2催化剂。     

炭负载Pd/Sm双金属催化剂对Heck反应催化性能研究

通过简便的一步法制备了炭负载Pd/Sm双金属催化剂(C-Pd/Sm),利用Pd/Sm双金属催化剂的协同效应提高对Heck反应的催化效率。利用所制备的C-Pd/Sm催化碘苯与丙烯酸的Heck反应,结果显示,在温度为120℃、三丁胺为碱,DMF为溶剂,时间为5 h的反应条件下,催化剂对Heck反应具有较高的催化效率。另外,CPd/Sm能够催化反应活性较低的溴苯和氯苯与丙烯酸的Heck芳基化反应。     

炭负载Pd/Sm双金属催化剂对Heck反应催化性能研究

通过简便的一步法制备了炭负载Pd/Sm双金属催化剂(C-Pd/Sm),利用Pd/Sm双金属催化剂的协同效应提高对Heck反应的催化效率。利用所制备的C-Pd/Sm催化碘苯与丙烯酸的Heck反应,结果显示,在温度为120℃、三丁胺为碱,DMF为溶剂,时间为5 h的反应条件下,催化剂对Heck反应具有较高的催化效率。另外,CPd/Sm能够催化反应活性较低的溴苯和氯苯与丙烯酸的Heck芳基化反应。     

原位合成功能化磁性碳纳米管负载钯的Heck 反应催化性能研究

采用常规化学气相沉积法(CVD)及加水CVD制备磁性碳纳米管(CNTs)。后将其作为催化剂载体以一锅合成法制备负载金属纳米颗粒Pd的催化剂(Pd/CNTs-P,Pd/CNTs-OH)。采用TEM,XRD等手段对其进行表征。结果表明,原位制得的碳纳米管中含有磁性金属Ni颗粒而具有明显的磁性。而以其为载体制得的催化剂中,Pd在CNTs-P和CNTs-OH表面中以Pd(0)的形式分散。在其Heck反应中的催化活性测试发现,当Pd/CNTs-OH催化剂的量为10 mg,反应温度为100℃时是最佳催化碘苯与丙烯酸甲酯的反应条件,产量为99.2%。在催化活性测试中,Pd/CNTs-OH比Pd/CNTs-P有着更优良的催化性能。     

制备不同Pd空间分布的Pd/UiO-66催化剂用于Heck反应

在金属有机框架(MOFs)生长过程中,通过调节事先合成的钯纳米粒子(Pd NPs)的添加时间顺序,将Pd NPs封装在MOFs中的中间和外围位置,成功地实现了在MOFs结构中对Pd NPs空间分布的调控。将制备得到的不同Pd空间分布的Pd/UiO-66催化剂用于Heck反应中,研究发现封装在UiO-66外围位置的Pd NPs展现更好的催化活性,表明了UiO-66中Pd NPs的空间分布对Heck反应的催化性能具有很大的影响。     

Pd/石墨烯/堇青石催化剂的甲苯催化燃烧性能及动力学研究

通过超声浸渍法在堇青石表面固载石墨烯涂层从而制备得到Pd/石墨烯/堇青石催化剂,并研究其催化甲苯燃烧的性能。研究表明,石墨烯涂层显著提高了Pd粒子的分散度以及载体表面的疏水性。与Pd/堇青石催化剂相比,Pd/石墨烯/堇青石催化剂的甲苯的起燃温度从180℃降至120℃,而且在水蒸气存在的情况下表现出更好的稳定性。动力学研究表明,Pd/石墨烯/堇青石催化剂上甲苯催化燃烧符合一级反应动力学规律,活化能为60.93 k J/mol。     

Ar辉光放电等离子体还原法制备Pd/LDHs催化剂及其催化Suzuki反应的研究

以镁铝水滑石(LDHs)为载体,采用Ar辉光放电等离子体法制备了负载型纳米钯催化剂(Pd0.5wt%/LDHs),并通过X射线衍射分析(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2物理吸附、红外光谱(FTIR)对催化剂结构进行了表征。分析表明,Pd0.5wt%/LDHs结构稳定,放电时间30min制得的Pd0.5wt%/LDHs-30平均粒径为2.7nm。考察了等离子体放电时间,反应温度和催化剂用量对Pd0.5wt%/LDHs催化Suzuki偶联反应的影响。结果表明:Pd0.5wt%/LDHs-30催化剂活性最佳,在60℃下,当其物质的量用量仅为底物的0.3‰时,催化对溴硝基苯的Suzuki反应收率可达到97.49%。     

Pd/石墨烯/堇青石催化剂的甲苯催化燃烧性能及动力学研究

通过超声浸渍法在堇青石表面固载石墨烯涂层从而制备得到Pd/石墨烯/堇青石催化剂,并研究其催化甲苯燃烧的性能。研究表明,石墨烯涂层显著提高了Pd粒子的分散度以及载体表面的疏水性。与Pd/堇青石催化剂相比,Pd/石墨烯/堇青石催化剂的甲苯的起燃温度从180℃降至120℃,而且在水蒸气存在的情况下表现出更好的稳定性。动力学研究表明,Pd/石墨烯/堇青石催化剂上甲苯催化燃烧符合一级反应动力学规律,活化能为60.93 k J/mol。     

分子内还原Heck反应合成7-溴-1-茚满酮

研究了标题化合物的合成新方法,即以邻溴苯甲酸为原料,经取代反应、氧化还原反应、格氏反应以及分子内还原Heck反应合成了目标化合物。探讨了分子内还原Heck反应中反应溶剂、反应温度、反应时间及催化剂种类等条件对产率的影响。最终确定了以四氢呋喃为溶剂、Pd(dppf)Cl_2为催化剂、60℃反应6 h的最佳反应条件,产率可达83%。