γ能谱符合相加效应修正方法及影响因素

在辐射环境质量监测中,多能核素的级联符合相加效应是影响γ能谱活度测量准确性的重要因素之一,为了提高待测样品分析的准确性,对结果进行符合相加修正是十分必要的。以¹⁵²Eu核素为例,根据峰总比不变性特点,获得探测器峰总比拟合公式,联合符合相加修正公式,全能峰效率公式,计算了¹⁵²Eu核素的符合相加修正因子,进一步采用Genie 2000符合相加蒙特卡罗程序对液体体源的¹⁵²Eu核素进行了符合相加修正。点源的修正结果与真值的相对偏差小于6%,体源修正结果与真值的相对偏差在±4%以内。通过点源符合相加修正因子与源到探测器距离的线性关系,可以得到符合相加效应可忽略的最小测量距离;体源样品的符合相加修正结果表明：同一介质的样品,高度越高,符合相加修正因子越小;自吸收效应会在低能端对样品的有效立体角产生较大影响,从而影响样品的符合相加修正因子。峰总比不变性与衰变纲图相结合的数值修正方法,不需要对不同位置处的点源总效率进行测量,与蒙特卡罗程序法相比,该方法无需对探测器进行工厂表征,不用对体源介质、密度和形状等参数进行描述;舍弃级联符合较...     

基于反宇宙射线γ谱仪的水样品测量

本文基于本底水平较低的反宇宙射线γ谱仪,对其在水样品测量上的应用进行了探讨。文中使用水标准源对反宇宙射线γ谱仪进行效率刻度,比较不同形状水样品探测效率差异,对采集的某水样品经蒸发浓缩后测量,比较反宇宙γ谱仪与其他γ谱仪测量水样品的探测限。结果γ射线能量E＜130 keV时,反宇宙γ谱仪对马林杯($\phi$17 cm×17 cm)水样品的探测效率低于圆柱体($\phi$7.5 cm×7.0 cm)水样品,而E＞130 keV时,马林杯水样品的探测效率明显大于圆柱体样品。反宇宙γ谱仪测量马林杯水样品的探测限比圆柱体水样品探测限低一个数量级。反宇宙γ谱仪对同一水样品的探测限比常规高纯锗谱仪低一个数量级,该反宇宙γ谱仪直接测量未经前处理马林杯水样品中核素¹⁴⁴Ce、¹³⁷Cs和⁶⁰Co的探测限分别为3.07×10^-2 Bq/L、3.67×10^-3 Bq/L、3.70×10^-3 Bq/L。结论是反宇宙射线γ谱仪可用于低水平放射性水样品测量,其优势在于减少前处理时间,缩短样品测量周期,大大降低探测限,提高测量精确度。     

体源中60Coγ射线的符合相加修正因子测量

对于存在级联辐射的γ核素,如,其衰变产生的γ1（1173．2keV）和γ2（1332．5keV）射线会发生级联符合,造成γ1,γ2的全能峰计数比不存在级联符合时有所减少,有些核素的多个γ符合会出现部分γ全能峰计数增加,部分γ全能峰计数减少。在标准源或样品距离探头较远时,级联符合比较小。一般认为在25cm以外的距离,符合效应小到可以忽略。但在实际工作中（环境样品的γ谱分析中）,由于环境样品的放射性活度比较小,为了在一定的测量时间内尽可能地降低统计误差,样品与探头距离只有1cm左右,这种情况下,就会有明显的级联符合效应。为了尽量减小在刻度和测量过程中由级联符合带来的偏差,必须对级联符合进行修正。     

水中总α、β放射性测量中探测效率等效因子相关性探讨

研究水中总放射性测量探测效率等效因子相关性。通过蒙特卡洛模拟计算和试验测量比较8个不同质量厚度⁴⁰K、²⁴¹Am源探测效率,验证实验测量装置模拟模型。模拟20个不同质量厚度、3个不同半径辐射源的6个α和β核素探测效率,计算其探测效率等效因子,进一步分析不同质量厚度,不同半径辐射源,不同能量的α、β核素探测效率等效因子相对偏差。⁴⁰K作标准源,β核素辐射源半径不同,引起的探测效率等效因子相对偏差小于1.5%;²⁴¹Am作标准源,α核素辐射源半径不同,引起的探测效率等效因子相对偏差小于8.05%,当质量厚度等于11.21 mg/cm2,辐射源半径不同引起的探测效率等效因子相对偏差小于3.08%。水中总α、β放射性测量,辐射源半径对α、β探测效率等效因子影响小于10%;日常水中总放射性测量,可以不考虑辐射源半径不同引起的探测效率等效因子修正,其结果能够满足相关标准要求。     

γ能谱法分析放射性核素时对γ射线全能峰干扰的修正

针对在中核集团公司核电厂和“两厂两院”环境监测实验室比对中γ能谱分析存在的γ射线全能峰干扰问题,开展土壤中铀、钍、镭、钾、铯等γ核素测量实验。天然土壤标准源对谱仪进行效率刻度时,分析γ射线特征峰是否受到其它射线干扰,对受到干扰的γ射线通过修正代入效率计算的核素活度值以实现效率的拟合。由谱仪分析软件分析样品核素活度时,当利用不同特征γ射线计算的核素活度相差较大时,应进行活度修正。分析用于核素活度计算的γ特征峰(如²³⁵U 185.7 keV,²³⁸U 92.6 keV)受到的干扰峰,计算干扰峰对测量能谱峰(重峰)活度贡献,扣除干扰峰活度,即为γ特征峰贡献,由此给出样品核素活度值。这种方法在中核集团土壤样品比对中报出的²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs数据全部合格。     

液闪TDCR方法测量55Fe核素活度

为准确测量⁵⁵Fe核素活度,本研究采用液闪三双符合比(Triple-to-double Coincidence Ratio,TDCR)方法,首先根据⁵⁵Fe的核衰变与原子壳层数据,应用随机原子重排模型计算得到⁵⁵Fe在闪烁液中的电子沉积谱,其次基于自由参数模型计算单能电子在液闪中的计数效率,然后对所有沉积电子的效率进行求和得到⁵⁵Fe的总效率曲线,最后通过实验测量TDCR值,并结合总效率曲线导出实验计数效率,从而实现⁵⁵Fe活度的绝对测量。实验观测到光电倍增管(Photomultiplier Tube,PMT)量子效率非对称效应,各样品的修正因子在1.001～1.005之间。⁵⁵Fe比活度测量结果为94.15 kBq·g-1,相对标准不确定度为0.45%。结果表明：液闪TDCR方法测量⁵⁵Fe可得到较低的相对标准不确定度。液体闪烁计数器对⁵⁵Fe具有较高的探测效率,两管符合逻辑相加效率达到63%以上。考虑PMT量...     

参数法测量放射性活度

用HPGe探测器替代传统4πβ-γ符合装置中的NaI（Tl）探测器,对γ射线进行精细测量。选取一组适当的γ射线进行符合或反符合测量,计算出较为准确的β效率,从而简单地得到待测核素的放射性活度。¹³³Ba和131I活度的实验测量结果表明,4πβ-γ（HPGe）参数法是1种准确、可靠的放射性活度测量方法。     

高纯锗能谱仪^(125)I核素点源和体源绝对活度测量方法研究北大核心CSCD

通过^(125)I核素X射线和γ射线的符合相加特性,推导出了仅包含全能峰(27.3、35.5、31.2 keV)净计数率、符合峰(58.5、66.7 keV)净计数率和总谱净计数率的^(125)I活度计算公式,并通过宽能型和N型高纯锗谱仪分别对点源、活性炭盒源和液体源进行了验证。点源到探测器距离不大于5 cm测量时,绝对活度公式计算结果和参考值的相对偏差在±1.2%以内;活性炭盒对^(125)I核素的自吸收效应可以忽略,绝对活度计算公式不受^(125)I核素分布形式的影响,活性炭盒源正反面测量的相对偏差均在±1.4%以内;体积小于40 mL液体源的测量结果和参考值的相对偏差在±2.6%以内,液体源在测量时,样品高度不宜过高,以减少自吸收效应对符合相加峰的减弱效果。实验结果表明在不依赖标准物质和核素参数的情况下,推导的绝对活度计算公式可用于^(125)I核素放射性活度的精确测量。     

国际比对模拟气溶胶滤膜γ能谱测量及分析讨论

自制参考源，结合LabSOCS模拟软件的符合相加修正功能，用γ能谱法测量了2019年国际原子能机构(IAEA)全球实验室间比对3个模拟气溶胶滤膜样品中¹³⁴Cs、¹³⁷Cs含量，测量结果与IAEA参考值相对偏差<4%。¹³⁴Cs 5个发射几率较大的能峰符合相加修正系数范围为0.729～0.829;近几何测量时不考虑符合相加修正可能导致结果的偏差>20%;探测效率受滤膜到探测器表面距离影响显著。本文的研究结果对核电厂气载流出物气溶胶样品测量有借鉴意义。     

正电子湮没寿命测量中干扰信号对谱仪和测量结果的影响

正电子湮没信号的精准采集与关联符合技术是寿命谱灵敏表征材料微观缺陷的基础。测量环境中放射性射线对正电子湮没信号采集的影响,制约着寿命谱方法在复杂辐射背景中应用,特别是在核结构材料中子辐照损伤研究中,中子活化诱发的放射性核素形成的γ射线本底,将影响正电子寿命谱仪的测量结果。为探究γ本底对正电子湮没寿命测量的影响规律,本文基于⁶⁰Co、¹³⁷Cs源设计了辐射背景仿真实验,结果显示：⁶⁰Co源产生的双高能γ射线是影响寿命谱形状及湮没寿命的主要因素;通过对比高、低两种典型活度比(⁶⁰Co/²²Na为3.3和1.9)下的测量结果,并经活化反应堆压力容器钢样品放射性本底真实情况检验,结果发现：在低活度比下,辐射本底导致的偶然符合概率增大,寿命谱峰谷比显著变差;在高活度比下,除偶然符合外,信号错误符合概率急剧增加,谱形明显畸变且寿命值迅速减小。基于本文辐射背景放射源模拟方法及干扰γ的影响规律,可进一步探索正电子湮没寿命测量中γ本底排除的新技术和新方法。     

利用锶特效树脂和正比计数器同时快速分析89Sr和90Sr

本文建立了利用锶特效树脂分离后采用正比计数器进行2次测量从而同时并快速获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr含量的方法,研究了⁹⁰Y的生长因子及⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比对⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量结果的影响。结果表明,增大⁹⁰Y的生长因子,更有利于准确获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的活度。将本方法应用于⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比为0.22～21.8样品中⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的分析,测量值与掺标值的相对偏差小于±30%;不确定度分析表明,一个核素的不确定度将随另一核素活度比或活度的增加而增加。IAEA能力验证样品的分析结果显示,⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量值与指定值的相对偏差最大为7.44%,证实了本方法的准确性。     

基于极低本底γ谱分析的海水直接测量研究

为实现便捷、灵敏的海水放射性测量,建立了基于中国锦屏地下实验室低本底高纯锗γ谱仪GeTHU的海水直接测量方法。使用GeTHU直接测量了分别来自西太平洋及上海、青岛、厦门近岸海域的4个体积均接近8.8 L的海水样品,约18小时的直接测量能够探测到⁴⁰K及来自²³⁸U、²³²Th天然放射系的一些关键放射性核素。基于GeTHU的直接测量方法对人工放射性核素同样具有较好的灵敏度,⁵⁷Co、¹³¹I、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度经过12小时的测量可以降低到25 mBq/L以下,其中¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度在48小时的测量后可以达到约8.6 mBq/L。GeTHU将会被持续用于海水放射性的直接测量,尤其是用于需要测量大量样品的紧急监测任务。     

放射性活度的γ—γ符合测量

用4台HPGe探测器组成的γ-γ符合测量装置,对标准源^133Ba和^134Cs的放射性活度进行了测量。实验值与标称值间的相对偏差,除个样品为0．9％外,其余5个样品皆好于0．2％。     

γ射线级联衰变符合相加修正方法研究

γ射线级联衰变引起的符合相加干扰可导致被测量γ射线全能峰计数增加或减少,从而使测量结果偏离真实值。本文从级联符合相加产生的机理出发,以~(134)Cs为例研究了级联符合相加修正因子的数值计算方法。基于蒙特卡罗计算程序MCNP给出了γ射线全能峰效率和总效率的模拟计算方法。通过实验测量和软件计算验证了符合相加修正因子数值计算方法的准确性。针对核电厂周围环境监测中主要关注的人工放射性核素,计算了不同环境介质中γ核素测量的符合相加修正因子。计算结果表明,对于气溶胶、生物灰样品中核素~(110)Ag~m、~(134)Cs符合相加干扰可达20%以上,而对于全能峰效率相对较低的土壤样和水样符合相加干扰可大于10%,其余核素也不同程度地存在符合相加干扰。本文研究结果为γ放射性核素的准确测量和误差来源分析提供了技术参考。     

便携式γ谱仪对137Cs、131I液样探测效率的刻度

便携式γ谱仪主要用于主冷却剂水样中典型核素的现场辅助识别及其活度浓度的测量分析。为确定典型核素特征峰净面积和水样中该核素活度浓度的关系，必须进行源峰效率刻度。本文通过测量¹³³Ba、¹³⁷Cs、⁶⁰Co 3种核素的混合溶液得到效率刻度曲线，然后对不同活度浓度的¹³⁷Cs标准溶液、¹³¹I标准模拟溶液进行测量。结果表明，谱仪均能正确识别¹³⁷Cs、¹³¹I核素，活度浓度测量的相对误差均<10%，初步满足元件破损监测精度和灵敏度的需求。     

用反符合方法测量131I和133Ba的比活度

¹³¹I是核医学应用中较为重要的核素之一;¹³³Ba是1种电子俘获核素,对HPGeγ谱仪能量刻度和效率校准具有重要意义。利用4πβ(PPC)-γ(HPGe)反符合测量装置对上述两种核素的活度进行了反符合测量方法研究,所得到的比活度测量结果分别为1794.8（1±0.6%）kBq•g^-1（k=1）和502.8•（1±0.6%）kBq•g^-1（k=1）,与归一到相同参考时刻4πβ(PC)-γ(NaI(Tl))符合效率外推法的测量结果1797.6（1±0.5%）kBq•g^-1（k=1）和504.9（1±0.6%）kBq•g^-1（k=1）均在不确定度范围内一致。     

液闪分析中反符合屏蔽对各种放射性核素计数率的影响

采用有/无反符合屏蔽的3台液闪仪测定了多种放射性核素的计数率,结果表明:对α核素、纯β核素和不存在β-γ级联辐射的β/γ核素,反符合屏蔽对其计数率的影响可以忽略;但对存在pγ级联辐射的β/γ核素,反符合屏蔽使其β计数率显著降低.因此,用有反符合屏蔽的液闪仪进行绝对测量时必须考查待测核素的衰变特性.     

阱型HPGe探测器的效率标定及符合相加效应校正

阱型HPGe探测器是弱放射性测量的重要设备,由于其探测效率强烈依赖样品的几何形状,一般采用标定刻度系数的方法进行放射性核素活度测量.本文采用多种单能γ放射源标定了阱型HPGe探测器的峰效率和总效率,研究了测量条件下的7射线真符合相加效应,最后用已知活度的60Co、133Ba和134Cs多γ源对标定的峰效率曲线进行了扩展和检验.     

体源HPGeγ全能峰效率刻度的研究

本工作研究不同基体、不同几何体源的HPGeγ全能峰探测效率刻度方法。考虑了圆柱形体源的自吸收及级联符合相加效应对探测效率的影响，探索性提出了解决级联符合效应校正的新方法。     

液闪三双符合比方法测量~(99)Tc放射性活度

液闪三双符合比(TDCR)方法采用3个光电倍增管对称放置的液闪计数器,利用三管符合和三对两管符合的计数计算液闪探测效率,从而得到放射性活度,不需要使用标准源对仪器进行效率刻度,是一种放射性活度绝对测量方法。由于具有无自吸收、制源简单、操作简便、一致性好等优点,已广泛应用于纯β衰变核素放射性活度的测量。介绍了液闪TDCR方法的基本原理和液闪TDCR活度测量装置,并绝对测量了纯β衰变核素99Tc放射性活度,测量不确定度小于0.3%。