Sb_2O_3-CeO_2/TiO_2催化剂脱硝性能研究

通过溶胶-凝胶法制备CeO_2/TiO_2催化剂,进而制备了系列Sb_2O_3-CeO_2/TiO_2催化剂,通过BET、XRD、NH_3-TPD检测表征催化剂微观结构及酸性位,通过固定床反应器对催化剂脱硝性能进行了检测。结果表明,在Sb_2O_3负载量5%(质量分数),CeO_2负载量10%(质量分数)时,Sb_2O_3-CeO_2/TiO_2催化剂比表面积、孔容分别达到146.24 m²/g、0.025 7 mg/L,同时Sb_2O_3、CeO_2呈微晶无定型分布,催化剂中中、低温酸性位增强。该结构有助于NO_x的脱除,该催化剂在225～450℃之间具有较高的脱硝性能,在350℃其脱硝率达到99.12%。     

Sb_2O_3-CeO_2/TiO_2催化剂脱硝性能研究

通过溶胶-凝胶法制备CeO_2/TiO_2催化剂,进而制备了系列Sb_2O_3-CeO_2/TiO_2催化剂,通过BET、XRD、NH_3-TPD检测表征催化剂微观结构及酸性位,通过固定床反应器对催化剂脱硝性能进行了检测。结果表明,在Sb_2O_3负载量5%(质量分数),CeO_2负载量10%(质量分数)时,Sb_2O_3-CeO_2/TiO_2催化剂比表面积、孔容分别达到146.24 m~2/g、0.025 7 mg/L,同时Sb_2O_3、CeO_2呈微晶无定型分布,催化剂中中、低温酸性位增强。该结构有助于NO_x的脱除,该催化剂在225～450℃之间具有较高的脱硝性能,在350℃其脱硝率达到99.12%。     

现代表征技术在研究多相催化剂Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3的结构和CO氧化反应性能中的应用

以Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂为例,以机动车尾气催化消除中的CO氧化反应为模型反应,运用多种表征手段,考察制备方法调控下的催化剂结构及其对CO氧化反应性能的影响,探索催化作用本质。研究发现,制备方法会对Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面物种晶形、分散状态及配位环境等进行调控,共浸渍法制备的样品中具有更强的Fe-O-Ce相互作用,更多的团簇态活性Fe_2O_3物种,表现出更优的CO氧化性能。     

现代表征技术在研究多相催化剂Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3的结构和CO氧化反应性能中的应用

以Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂为例,以机动车尾气催化消除中的CO氧化反应为模型反应,运用多种表征手段,考察制备方法调控下的催化剂结构及其对CO氧化反应性能的影响,探索催化作用本质。研究发现,制备方法会对Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面物种晶形、分散状态及配位环境等进行调控,共浸渍法制备的样品中具有更强的Fe-O-Ce相互作用,更多的团簇态活性Fe_2O_3物种,表现出更优的CO氧化性能。     

Ce-Cr-Ni/TiO_2催化剂的CO-SCR性能研究

制备了Ce-Cr-Ni/TiO_2蜂窝状脱硝催化剂,并用于选择性催化还原NOx,以CO为还原剂,考察了其催化活性以及稀土元素Ce的掺加对催化活性的影响。经过脱硝效率检测发现,催化剂具有较好的催化活性,掺加稀土元素Ce后催化剂的催化活性得到进一步提高,其中1. 1Ce-Cr-Ni/TiO_2脱硝效率最高,在550℃时NOx转化率达到97. 8%。通过比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、能谱仪(EDS)、X射线光电子能谱分析(XPS)以及H2-程序升温还原(H2-TPR)等方法对催化剂进行了表征,结果表明,稀土元素Ce的掺加在一定程度上提高了催化剂的BET比表面积;与2. 3Cr-Ni/TiO_2相比,催化剂1. 1Ce-2. 3CrNi/TiO_2中的活性组分分布均匀,且具有较高的Ni3+/Ni2+比值和表面吸附氧(Oα)含量以及较强的氧化还原能力,这为催化剂脱硝性能的提高提供了有利条件。     

不同载体铁基催化剂异相芬顿反应脱硝实验研究

采用溶胶凝胶法分别以SiO_2和Al_2O_3为载体制备Fe_2O_3质量分数为50%的负载型铁基催化剂,并对其进行表征,同时考察了温度、H_2O_2浓度对催化剂催化脱硝性能的影响。结果表明,制备的催化剂中的活性组分Fe_2O_3结晶度低,且粒径小,在载体中分散均匀;Fe_2O_3/SiO_2催化剂的比表面积是Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂的5倍多;载体Al_2O_3有利于促进Fe(Ⅲ)的还原;2种催化剂的最佳反应温度为180~260℃,由于Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂具有比Fe_2O_3/SiO_2催化剂更高的零电位点(PZC),在此温度区间内,Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂的脱硝效率平均比Fe_2O_3/SiO_2催化剂高约20%。     

载体焙烧温度对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响

采用浸渍-共沉淀法制备Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂,Ni负载质量分数为10%。在固定床微反装置考察载体焙烧温度(600℃=、700℃、800℃和900℃)对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表明,载体焙烧温度800℃制备的催化剂活性较好。由XRD和TPR分析可知,随着焙烧温度的升高,各衍射峰的峰强度增强,峰尖锐,说明随着焙烧温度的升高,催化剂中各氧化物晶粒增大。焙烧温度800℃的Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂的NiO峰强度较小,说明在该催化剂上NiO以高度分散的状态存在于催化剂表面。     

V_2O_5-WO_3/TiO_2脱硝催化剂的制备及抗硫性能

以锐钛矿TiO_2和TiO_2(P25)为载体,采用浸渍法制备V_2O_5-WO_3/TiO_2和V_2O_5-WO_3/TiO_2(P25)催化剂。利用FESEM、EDS、XRD、TGA和激光拉曼对催化剂进行表征。以NH_3为还原剂,考察载体晶型、钒质量分数、SO_2和活性测试时间对SCR催化还原NO的性能影响。结果表明,锐钛矿TiO_2载体制备的催化剂更利于选择性催化还原反应的发生,并且钒质量分数为3%时,锐钛矿TiO_2载体制备的催化剂脱硝性能较好且抗硫性能表现良好。在空速为10 000 h~(-1),反应温度为300℃,存在0.08%SO_2的条件下,催化剂在48 h内也能保持94%的脱硝率。     

磁性二氧化钛-磷钨酸复合催化剂的制备及光催化性能研究

采用层层自组装法成功制备了兼具磁性和光催化活性的双功能Fe_3O_4@SiO_2/(TiO_2/PW_(12))_(10)复合微球,利用扫描电镜、红外光谱和X-射线能谱仪对所得微球进行了结构和形貌的表征。以甲基橙为模型污染物,研究了紫外光下Fe_3O_4@SiO_2/(TiO_2/PW_(12))_(10)的光催化性质,系统考察了甲基橙溶液的初始浓度、溶液pH和无机氧化剂碘酸钾对复合膜催化效率的影响。动力学研究表明,在不同浓度甲基橙溶液中,染料的光催化降解遵循表观一级反应动力学。磁性Fe_3O_4纳米粒子的使用实现了反应后催化剂方便、快速和高效地分离回收。     

Fe_2O_3-CeO_2/生物炭活化过硫酸盐处理有机污染物

制备了Fe_2O_3-CeO_2/生物炭(BC)催化剂,用于活化过硫酸盐(PS)处理有机污染物。考察了各因素对污染物去除效果的影响。结果表明:Fe_2O_3-CeO_2/BC孔结构发达、表面积大,表面存在Fe~(2+)/Fe~(3+)、Ce~(3+)/Ce~(4+)电对和氧空位,利于催化反应;Fe_2O_3-CeO_2和BC有协同作用,最优条件下酸性橙7去除率达80.1%,催化剂重复利用性良好;Fe_2O_3-CeO_2/BC+PS体系pH适用范围宽(4～8),可处理多种有机污染物和实际水体中的污染物,具备一定应用潜力。     

新型催化剂催化氧化风化煤制备腐植酸

采用溶胶-凝胶法制备了Fe_2O_3/TiO_2和FePc(NO_2)_4/TiO_2复合粒子催化剂,通过金相显微镜、XRD等对形貌和晶相结构进行表征,研究催化剂在风化煤氧解制备腐植酸中的催化性能。结果表明,两种催化剂都是无均一形貌的片状结构,负载催化剂的二氧化钛为锐钛矿相。TiO_2负载Fe_2O_3和TiO_2负载FePc(NO_2)_4催化剂明显提高了氧化剂的反应活性,使得总腐植酸的产率分别提高了19.0%和31.3%,游离腐植酸的产率分别提高了7.0%和14.4%。     

新型催化剂催化氧化风化煤制备腐植酸

采用溶胶-凝胶法制备了Fe_2O_3/TiO_2和FePc(NO_2)_4/TiO_2复合粒子催化剂,通过金相显微镜、XRD等对形貌和晶相结构进行表征,研究催化剂在风化煤氧解制备腐植酸中的催化性能。结果表明,两种催化剂都是无均一形貌的片状结构,负载催化剂的二氧化钛为锐钛矿相。TiO_2负载Fe_2O_3和TiO_2负载FePc(NO_2)_4催化剂明显提高了氧化剂的反应活性,使得总腐植酸的产率分别提高了19.0%和31.3%,游离腐植酸的产率分别提高了7.0%和14.4%。     

SnO_2-CeO_2催化剂的合成及其CO氧化性能

采用共沉淀法制备了SnO_2-CeO_2复合金属氧化物催化剂,通过XRD、TEM、H_2-TPR、CO-TPR等表征手段对催化剂结构和氧化还原性能进行了研究,并考察其CO催化氧化性能。与SnO_2和CeO_2催化剂相比,SnO_2-CeO_2固溶体催化剂具有较小的晶粒尺寸和较大的比表面积。另外,H_2-TPR和CO-TPR结果表明,在H_2和CO的还原气氛下,由于Sn~(4+)+2Ce~(3+)Sn~(2+)+2Ce~(4+)氧化还原平衡的存在,SnO_2-CeO_2复合金属氧化物催化剂表面的Sn~(4+)氧化能力得到大幅度增强。其中,Sn_(0.7)Ce_(0.3)O_2催化剂由于具有最大的比表面积和最强的表面Sn~(4+)氧化能力,从而表现出了最佳的CO催化氧化性能。     

硫改性镍催化剂丁烯-1双键临氢异构性能

将Ni/Al_2O_3催化剂浸渍于有机多硫化物(TPS-37)中制备得到硫改性Ni/Al_2O_3催化剂。采用X射线荧光光谱(XRF)、热重-质谱(TG-MS)联用、X射线光电子能谱仪(XPS)和程序升温还原(TPR)等方法对催化剂进行表征,并考察了硫改性Ni/Al_2O_3催化剂上丁烯-1双键临氢异构性能。结果表明,硫改性Ni/Al_2O_3催化剂经高温氢气活化及甲苯萃取后,催化剂上硫含量基本不变。硫与催化剂之间存在较强的相互作用,使氧化镍在相对较低的温度下被H2还原;硫改变了Ni金属周围电子环境,从而显著改善催化剂的双键临氢异构性能。在反应温度60℃,氢压1.6 MPa,氢气和碳四烃物质的量之比(氢烃比)为0.013的条件下,硫改性Ni/Al_2O_3催化剂催化丁烯-1双键临氢异构反应,丁烯-1转化率可达92.6%,丁烯-2选择性为97.5%。催化剂稳定性实验结果表明,硫改性催化剂催化性能好,稳定性优良。     

WO_3掺杂对V_2O_5/TiO_2-SnO_2催化剂NH_3选择性催化还原NO_x的影响

采用共沉淀法制备TiO_2-SnO_2固溶体,浸渍法负载WO_3和V_2O_5得到一系列V_2O_5-(x%)WO_3/TiO_2-SnO_2脱硝催化剂。利用比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)、程序升温脱附(NH_3-TPD)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等表征技术,结合脱硝性能测试,研究催化剂的表面特性、微观结构及脱硝活性。结果表明:V_2O_5-12%WO_3/TiO_2-SnO_2催化剂在250~400℃的温度窗口具有95%的NO_x转换率;随着WO_3负载量增加,催化剂比表面积有所减小;WO_3以无定形态存在于催化剂表面;催化剂表面Br?nsted酸中心强度随WO_3负载量增加逐渐增大,这是V_2O_5-(12%)WO_3/TiO_2-SnO_2催化剂具有最佳脱硝活性的主要原因。     

Pt/TiO_2催化二甲醚部分氧化重整制氢

二甲醚是一种理想的氢载体,可用于解决氢的储存和运输。以Pt/TiO_2为部分氧化催化剂,结合Ni/Al_2O_3重整催化剂,考察钛前驱体和焙烧温度对二甲醚部分氧化重整制氢反应的影响。结果表明,以Ti(C4H9O)4为原料制备的TiO_2为金红石相,Ti(SO4)2或Ti O(OH)2为原料制备的TiO_2为锐钛矿相;以Ti(C4H9O)4为原料制备的Pt/TiO_2-E催化剂催化性能略好,转化率接近100%,H2收率约90%,表明金红石相TiO_2负载的Pt催化剂略佳;以Ti(SO4)2为原料制备的Pt/TiO_2-S催化剂500℃焙烧可获得金红石相TiO_2。与Pt/Al_2O_3催化剂相比,Pt/TiO_2催化剂具有更好的催化性能,H2收率超过90%,而Pt/Al_2O_3催化剂H2收率约80%。     

前驱体法制备四氧化三铁及其催化性能

采用前驱体法以钛白副产品为原料制备了Fe_3O_4(记为Fe_3O_4-PR),并将其作为催化剂催化H_2O_2降解活性艳红X-3B。考察了Fe_3O_4-PR的催化活性和稳定性,溶液pH、H_2O_2投加量和Fe_3O_4-PR投加量对该催化降解反应的影响。初步探究了该催化降解反应机理。XRD、SEM、磁性分析(VSM)和粒径分析(DLS)结果表明,采用前驱体法可成功制备出具有超顺磁性的多面立体结构Fe_3O_4-PR。性能测试表明,Fe_3O_4-PR具有良好的催化活性和稳定性。在pH=3、H_2O_2投加量为3.0 mmol/L及Fe_3O_4-PR投加量为1.0 g/L的条件下,活性艳红X-3B的降解率可达97%,总有机碳(TOC)去除率为47%。机理研究表明,该催化降解反应是在催化剂表面活性位点发生,·OH是主要活性物质,降解过程存在氧化还原循环。     

Fe_3O_4/TiO_2的制备及太阳光催化性能研究

采用水解法制备了Fe_3O_4/TiO_2光催化剂,以紫外光和太阳光为光源,以苯酚降解为模型反应,4-氨基吡啉显色法来测定溶液中残余苯酚的浓度,并通过IR、XRD和UV-vis等方法对催化剂进行表征。光催化降解苯酚的活性实验表明,当Fe_3O_4含量为20%,焙烧温度为400℃时,Fe_3O_4/TiO_2的催化剂具有较好的太阳光活性和磁回收性能。反应150min,苯酚的降解率达50%;催化表征说明铁离子进入了TiO_2晶格形成了Fe-O-Ti键,400℃焙烧的TiO_2和20%Fe_3O_4/TiO_2为中TiO_2为锐钛矿相,Fe_3O_4复合后,TiO_2粒径降低了近9 nm,同时增强了可见光吸收性能,促进了Fe_3O_4/TiO_2的苯酚降解活性。     

酚醛树脂改性磁载TiO_2复合材料的制备及太阳光催化性能的研究

以Fe_3O_4为载体,采用溶胶-凝胶法制备酚醛树脂改性磁载TiO_2复合光催化剂,考察其太阳光催化降解苯酚的性能。探讨了Fe_3O_4和PF的负载量、焙烧温度、苯酚质量浓度、溶液的pH等对光催化降解苯酚活性的影响。通过FT-IR、XRD、SEM、UV-Vis等手段对复合光催化剂进行物相表征。结果表明,复合材料中TiO_2为锐钛矿相,PF改性和Fe_3O_4负载促进TiO_2可见光吸收。当苯酚质量浓度为10 mg/L、pH为6、太阳光照射180 min时,8%PF/5%Fe_3O_4/TiO_2(200℃、4 h)复合材料对苯酚的降解率为92.51%。Fe_3O_4的负载提高了各催化剂的磁回收性能。     

纳米Fe_3O_4-PO_4~(3-)/ZrO_2催化制备文冠果生物柴油

采用共沉淀法制备纳米Fe_3O_4-PO■/ZrO_2固体酸催化剂,利用X-射线衍射(XRD)、N_(2 )吸脱附、红外光谱(FTIR)和热重分析(TG)对催化剂的结构进行表征,探讨了纳米Fe_3O_4加入量、焙烧温度和时间对固体酸催化剂性能的影响。考察了纳米Fe_3O_4负载量、醇油摩尔比、反应温度和反应时间对制备文冠果生物柴油的影响。结果表明,当Zr(OH)_4与纳米Fe_3O_4摩尔比为3∶1,焙烧温度为750℃,焙烧时间为3 h时,纳米Fe_3O_4-PO■/ZrO_2固体酸催化剂的催化性能最佳,生物柴油酯化率达85.4%。当催化剂的用量为油重的1%,醇油摩尔比为9∶1,反应温度为80℃和反应时间为4 h时,文冠果生物柴油的转化率可达到92.8%。