氧化锡改性载体对银催化剂性能的影响

本文对氧化锡改性载体进行了表征,并对由该载体制成的银催化剂进行了微反评价.结果表明:氧化锡改性载体没有明显改变载体的孔结构,但氧化锡粒子使载体表面粗糙化,使得负载银催化剂上银粒径减小,催化活性提高,在锡含量为0.7%时选择性较高.这是因为改性载体表面与活性组分银之间存在较强的相互作用,改进了催化剂的催化性能.     

负载型碘化钾催化合成碳酸亚丙酯的研究

采用浸渍法制备了负载型 KI 催化剂,通过 BET、XRD 和 CO_2-TPD 等方法对催化剂进行了表征,考察了催化剂的环化加成反应活性。结果表明,将 KI 负载到不同载体上,其催化性能明显不同,KI/MgO 催化剂具有较高的环化加成活性。载体的比表面和孔结构与催化剂的环化加成活性无关。催化剂表面的酸碱性是影响环化加成活性的重要因素。适宜的反应温度和压力分别为423K 和4.0 MPa。     

Ni负载催化剂积炭失活的研究进展

Ni负载催化剂在天然气化工和煤化工等工业中应用广泛,积炭失活是影响催化剂寿命的主要原因之一。提高催化剂抗积炭性能是Ni负载催化剂研究的重点。综述了Ni催化剂积炭方式、积炭形成机理和积炭对催化剂活性的影响,探讨了添加助剂、改性催化剂载体表面和孔结构、调节反应气氛等抑制催化剂积炭的方法。     

草酸酯合成中钯催化剂载体的研究进展

草酸酯是煤制乙二醇的中间体,通常采用负载型钯基催化剂催化一氧化碳气相偶联的方法合成,而催化剂载体对催化剂性能有很大影响。本文综述了近年来用于该反应体系的钯基催化剂的载体的研究进展,介绍了不同载体制备的催化剂的催化性能,总结了不同类型载体的结构特点及反应优缺点,重点分析了不同的α-Al_2O_3载体对钯催化剂催化活性的影响,分别从载体的孔结构、载体改性、杂质含量等方面进行论述,展望了草酸酯合成催化剂载体未来的研究方向。     

化学液相沉积改性Hβ分子筛催化剂催化甲基萘与甲醇烷基化反应

研究了用正硅酸乙酯化学液相沉积改性的Hβ分子筛催化剂催化甲基萘与甲醇的烷基化制备2,6-二甲基萘(2,6-DMN)的反应。考察正硅酸乙酯沉积条件对Hβ分子筛催化剂的骨架结构、比表面积、表面酸性及对甲基萘与甲醇的烷基化反应催化性能的影响。优化了溶剂种类、沉积时间、正硅酸乙酯沉积量等改性条件。实验结果表明,改性后的Hβ分子筛的骨架结构基本不变,比表面积减小,表面酸中心数减少;对甲基萘与甲醇的烷基化反应,改性后的Hβ分子筛催化剂的催化活性下降,而择形性能明显提高。     

费托合成中碳载体负载铁催化剂研究进展

碳材料种类繁多,主要包括活性炭、碳纳米纤维、石墨烯、碳微球、碳纳米管及新型介孔碳等,碳材料作载体时其表面性质、孔道结构及与活性金属的相互作用均可影响其催化性能。综述了近年来碳材料载体在铁基费托催化剂中的研究进展,简述了碳材料改性方法及对催化性能的影响,介绍了新型铁基催化剂设计思路和合成方法。     

银催化剂载体表面处理的效应研究

通过对不同反应阶段的银催化剂试样的微观结构进行深层次的表征,发现银及关键助剂在载体表面的迁移及分布是影响银催化剂性能的关键因素。提出了用氨水/H2O2对氧化铝载体进行表面处理、改性,来改变载体表面的粗糙度及特性的创新方案。微反评价与表征结果表明,改良后银催化剂上环氧乙烷的选择性得到了显著的提升,银催化剂的诱导期大幅缩短。     

Zr改性CoMo/TiO2-SiO2催化剂的结构和脱硫性能研究

由四氯化钛气相沉积在粗孔硅胶表面上制备钛硅复合氧化物载体,之后负载活性组分Co、Mo制备CoMo/TiO2-SiO2加氢脱硫催化剂,同时对催化剂用硫酸锆进行了改性,改性后对噻吩的脱硫活性有了很大的提高,脱硫率由88.62%上升到了99.41%,为了揭示不同方法获得催化剂活性差别的结构原因,对催化剂中Mo原子的K边进行了XAFS分析,分析结果表明改性前后催化剂的活性组分Mo原子的第一配位层Mo-S的配位数减小,相当于在Mo原子周围存在更多的硫空穴,增加了吸附噻吩的能力.因此增加催化剂对噻吩加氢脱硫活性.     

壳聚糖负载钯手性多相催化剂的制备与表征

用壳聚糖修饰改性了无定型二氧化硅,制得双重载体,通过配位络合将Pd离子负载到载体上,制得多相手性催化加氢催化剂.催化剂进行了SEM、FTIR及元素分析,在空气氛围下,以苯乙酮氢转移不对称催化加氢反应,对催化剂的不对称催化加氢性能进行了研究.实验结果表明,壳聚糖基本全部负载于载体上,Pd与壳聚糖上的氨基反应络合负载于载体上.在苯乙酮不对称氢化反应中,助催化剂氢氧化钠可明显提高反应速率和转化率,高温有利于提高转化率,低温有利于对映体过量值的提高.在30℃反应24 h,1-苯乙醇的对映体过量值可高达13.7%.     

择形烷基化法合成对二异丙苯催化剂和工艺的研究

采用化学液相沉积法对Hβ沸石进行硅改性,对其催化异丙苯烷基化反应的性能进行了评价,并对不同沉积量改性Hβ沸石催化性能的影响进行了考察;采用BET、X射线衍射、吡啶吸附一红外光谱等方法对Hβ沸石的晶相、孔结构和酸性进行了表征。实验结果表明,采用该方法可在基本不改变Hβ沸石骨架结构、内孔孔体积和内表面性质的前提下,有效钝化Hβ沸石外表面的酸性位,提高Hβ沸石催化异丙苯异丙基化反应的性能。在硅油沉积量为0.25 mL/g沉积时间为12 h时,可达到较好的改性效果,对二异丙苯选择性可达52.01%。     

氧化铝载体的物性调控及其对银催化剂性能的影响

采用改变助剂氧化物(MO)的加入量和焙烧温度制备了一系列的载体及乙烯环氧化用银催化剂,并在微型反应器上评价了银催化剂催化乙烯环氧化反应的催化性能;通过N2吸附-脱附、XRD、SEM等方法表征氧化铝载体的比表面积、晶相转变、表面形貌及负载型银催化剂上金属银的分散状况等。实验结果表明,助剂MO抑制了高温下过渡相氧化铝向α-氧化铝的转晶过程,可方便地调控氧化铝载体的比表面积等物性,进而调控和改进最终制备所得乙烯环氧化用银催化剂的反应性能。     

SiO_2改性HZSM-5催化剂催化C_4烯烃裂解生产丙烯

利用硅油对HZSM-5分子筛进行液相沉积S iO2改性,制备了S iO2/HZSM-5催化剂(简称催化剂);考察了S iO2沉积量及反应条件对催化剂催化C4烯烃裂解生产丙烯性能的影响;采用X射线衍射、N2等温吸附-脱附、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、吡啶吸附-脱附红外光谱等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,在HZSM-5分子筛上沉积SiO2调变了催化剂的孔结构和酸性,SiO2沉积量影响催化剂的性能,当SiO2沉积量为7.0%(质量分数)时,催化剂具有适当的孔结构和酸性,催化剂的性能较好。在530℃、0.1MPa、原料重时空速2.0 h-1、催化剂中SiO2沉积量7.0%的条件下,C4烯烃转化率为42.9%,丙烯收率为28.3%。     

新型催化剂Mn-Sn-Ce/γ-Al_2O_3的制备及应用

采用溶胶-凝胶法制备出新型催化剂Mn-Sn-Ce/γ-Al2O3,采用TG-DSC,XRD,XPS,SEM,BET等方法对其晶相结构、形貌结构、活性组分形态、比表面积和孔结构进行了表征,并研究了该催化剂对反渗透浓缩炼油废水中酚类的降解效果及其稳定性。实验结果表明,制备的Mn-Sn-Ce/γ-Al2O3催化剂保持了载体γ-Al2O3的结构特征,Mn主要以β-MnO2形式存在;与改性前相比,复合金属负载改性后的γ-Al2O3粒子分散状况明显改善,粒子具有良好的孔结构,孔分布和孔之间的连接形式得到了改善;表面负载的Mn-Sn-Ce复合金属成分使其活性提高,对酚类的去除率可达97.54%,且改性后的催化剂能重复多次使用,具有良好的稳定性。     

原位红外技术研究银催化剂及其载体α-氧化铝的表面酸性

用原位红外技术研究了银催化剂及其载体α-氧化铝的表面酸性,并比较了载体α-氧化铝与加铯和未加铯的银催化剂的表面酸性的差别。研究表明：载体α-氧化铝上负载了银后,其L酸性中心浓度有所下降,而加入助催化剂铯后,其L酸性中心浓度更是明显降低。银催化剂及其载体的表面酸性对银催化剂的选择性等性能有较为重要的影响。     

负载双组分过渡金属氮化物催化剂的研究

采用等体积浸渍法结合程序升温氮化的方法,制备出一系列负载双金属Co、Mo氮化物催化剂.系统考察了浸溃顺序、助剂效应等对催化氨分解性能的影响规律,并对催化氨分解动力学进行了初步分析,同时利用XRD、TPD/H2-MS技术对催化剂进行了表征.研究结果表明,金属组分的浸渍次序是影响催化剂性能的重要因素,助剂对催化活性没有明显促进作用;负载双金属氮化物催化氨分解动力学符合Arrhenius补偿效应;氮化负载在多孔载体表面上金属氧化物是解决高比表面积非负载型催化剂制备困难的一种有效方法     

Pt/脱铝Y沸石催化剂上正庚烷加氢异构化

考察了三种脱铝Y沸石及HZSM -5沸石负载的Pt双功能催化剂上正庚烷加氢异构化的反应性能 ,用IR、2 9Si(2 7Al)MASNMR和低温N2 吸附表征了催化剂的物化性质 ,揭示了催化剂中Pt含量、载体酸性和孔结构对催化剂反应性能的影响。结果表明 ,一种利用水蒸气和酸联合脱铝改性的Y沸石上负载 0 4% (质量分数 )Pt的催化剂使异构化产物选择性达 95 %以上 ,同时保持近 2 0 %的正庚烷转化率。     

非金属元素改性ZSM-5分子筛催化甲醇制烯烃性能研究

采用等体积浸渍法制备非金属元素改性催化剂P-ZSM-5、F-ZSM-5、B-ZSM-5,利用XRD、NH_(3-)TPD和N_2吸附/脱附分析催化剂的表面酸性和孔结构,测定各催化剂催化甲醇制低碳烯烃产物的选择性,并考察磷酸浓度对P-ZSM-5催化活性的影响。结果表明,ZSM-5分子筛经磷、氟改性后,催化剂的孔容和比表面积增大,表面强酸消失,烯烃选择性增大;经硼改性后,催化剂比表面积、孔体积显著减小,烯烃选择性降低。其中磷改性催化剂P-ZSM-5具有较大的孔容、比表面积和弱酸量,烯烃选择性最佳,在磷负载质量分数为6%时,乙烯+丙烯的选择性达85.09%,与ZSM-5相比,提高了22.7%。     

氧化铝对银催化剂及其载体性能的影响

在银催化剂的α-氧化铝载体的制备过程中添加了氧化铝粉末,采用SEM、压汞法和XPS等方法对制备的氧化铝粉末、α-氧化铝载体和银催化剂进行了表征,在微型固定床反应器中评价了银催化剂的乙烯环氧化性能,研究了添加氧化铝粉末对银催化剂及α-氧化铝载体性能的影响。实验结果表明,添加氧化铝粉末能改善α-氧化铝载体的孔结构和形貌,载体的孔径分布向较大孔径方向移动,平均孔径和中值孔径增大,氧化铝片层变小、变厚,逐渐向块状形貌转变;添加氧化铝粉末还能增强银颗粒与载体之间的作用力,改善银颗粒在载体表面的分散性,提高银催化剂的活性和稳定性,延长催化剂的使用寿命。     

负载磷钨酸的制备表征及其催化性能

 以拟薄水铝石为载体、磷钨酸为主催化剂,制备了负载型磷钨酸催化剂,并对其进行了金属镧(La)改性。采用XRD、NH3-TPD、SEM等手段对La改性负载型磷钨酸催化剂进行了表征。通过对磷钨酸溶脱率的测定,考察了负载型磷钨酸催化剂的负载强度。将该催化剂用于对羟基苯甲酸乙酯和己二酸的合成,考察其酸催化和氧化催化性能。结果表明,在磷钨酸的负载量为30%时,该负载型磷钨酸催化剂可重复使用7次,总的溶脱率为11.9%。在催化对羟基苯甲酸乙酯和己二酸的合成反应中,产率分别达到85.6%和95%。该催化剂是一种负载强度高、酸催化和氧化催化性能均良好的环境友好型催化剂。     

添加剂对α-氧化铝载体性能的影响

以三水氧化铝为前体,在前体混合物中加入一定量的黏结剂和不同含量的添加剂,通过挤压成型的方法制备α-氧化铝载体,利用添加剂受热分解释放气体的特点改善α-氧化铝载体的性能,并以α-氧化铝为载体制备了负载型银催化剂。采用XRD、颗粒强度测定仪、压汞仪、TG-DTA等手段研究了添加剂及其加入量对α-氧化铝载体晶型、抗压强度、孔结构、晶相转变温度的影响,利用乙烯环氧化反应评价了银催化剂的性能。实验结果表明,添加剂能抑制焙烧过程中氧化铝颗粒间的烧结团聚、改善α-氧化铝载体的抗压强度及其孔直径尺寸、改变氧化铝α相变温度、提高银催化剂的活性和选择性,通过改变添加剂的含量可进一步优化α-氧化铝载体和银催化剂的性能。