甲烷氧化偶联反应制C_2烃

研究了以NaCl/Sm_2O_3NaCl/MgO及NaCl-SmCl_3/MgO等为催化剂在常压下于680—790℃温度范围内甲烷氧化偶联制C_2烃(C_2H_6+C_2H_4)的反应。发现,使用20％(mol)NaCl/MgO催化剂在CH_4:O_2=1:2:5,气体流速为50ml/min(W/F=2.4g·s/ml)及温度为790℃时,C_2产率达25.8％,其中C_2H_4在80％以上。NaCl-SmCl_3/MgO也是值得重视的催化体系。     

CO_2加氢制烃类的研究

本文研究了在Fe/活性炭催化剂上CO_2加氢制烃类的反应性能。分别考察了反应温度为300～350C、反应压力为0.75～2.5MPa、空速为320～1300h~(-1)、H_2/CO_2配比为0.95～3.3对CO_2加氢反应性能的影响;并与CO加氢反应进行了比较。结果认为,反应温度、反应压力、空速较高,H_2/CO_2配比较低时,烃收率较高。反应压力及H_2/CO_2配比较低、空速较高时,易生成烯烃。产物主要是C_2～C_4烃类。     

C_4烃类在ZSM-5分子筛催化剂上的芳构化(Ⅰ)

本文为综合利用C_4烃类以扩大芳烃来源探索了新的途径。研究了HZSM-5分子筛催化剂的制备条件对C_4烃类芳构化催化活性的影响,以及反应条件对反应产物分布的效应,并对C_4烃类在HZSM-5分子筛催化剂上的芳构化过程作了初步探讨。试验结果表明:分离掉丁二烯后的混合C_4烃类可用作制备芳烃的原料,在反应温度530—550℃,重量空速1.7小时~(-1)左右,以及常压不临氢条件下连续反应8小时,总芳烃平均收率为49—55％(重),C_6—C_8芳烃平均收率为46—53％(重)。液态烃中芳烃含量达96—98％(重),尾气主要由H_2,CH_4,C_2H_6,C_2H_4,C_3H_8所组成。     

β-二酮镍-烷基铝催化丙烯线性齐聚反应的研究

研究了用 Ni(acac)_2(2,4-戊二酮镍)或 Ni(dPP)_2(1,3-二苯基-1,3-丙二酮镍)/烷基铝均(?)催化体系进行的丙烯齐聚反应。用一系列 Et_2AIY 型的烷基铝(Y=((?)-C_6H_(12))_2N—、C_2H_5O—、n-C_4H_9O—、n-C_(?)H_(11)CO_2—、C_6H_5CO_2—等)作助催化剂时,发现催化剂活性与 Y 的电负性有关,而且只有当 HY 的酸性与β-二酮配体的酸性相适应时,催化剂才有离活性。     

二氧化碳氛围下的油酸催化加氢脱氧制备C_8～C_(15)烷烃

<正>中国的研究人员提出了一条用CO_2氛围代替H_2氛围将油酸转化为C_8~C_(15)烷烃(喷气燃料馏分)的新途径。在CO_2氛围中,C8~C15烃的产率(摩尔分数)达73.10%,远高于H_2氛围中的49.67%。研究人员称,在没有外界H_2源参与的情况下,可作为燃料的产物生成过程涉及烯烃C_3H_6的芳构化、CO_2和烷烃C_3H_8参与的氧化脱氢、以及氢转移反应,这些反应释放出     

乙烯氧化反应器的生产操作调优

用氧气氧化乙烯生成坏氧乙烷,是当前工业生产环氧乙烷的主要方法。在银催化剂的存在下,乙烯被氧气氧化的过程中发生如下的反应: 2C_2H_4+O_2—→2C_2H_4O+△H_1 (1) C_2H_4+3O_2—→2CO_2+2H_2O+△H_2 (2)     

碱金属添加剂对Cu-Co催化剂催化CO+H_2合成低碳混合醇的影响

研究了在Cu-Co共沉淀催化剂中添加K、Rb、Cs等不同碱金属及不同添加量对CO+H_2合成低碳混合醇反应的影响.研究表明,碱金属用量及其种类明显影响低碳醇和烃的生成.添加适量K_2CO_3,可以有效促进C_2~+醇的生成及抑制烃和水的产生.在本实验条件下,含约1.0%(mass)K_2CO_3的催化剂其催化效果较好.并对实验结果作了讨论.     

二甲苯深度氧化宏观动力学

用CD-2型内循环无梯度催化反应器研究了二甲苯在Pd/Al_2O_3蜂窝型催化剂上深度氧化的宏观动力学。在试验条件下,该反应的速度方程为 r_动=1.90×10[exp(-44.2×10~3/RT)]C_(C_8H_(10)~(0.6) (200—265℃) r_扩=3.45×10~(-2)[exp(-12.6×10~3/RT)]C_(C_3H_(10)) (265—302℃) 试验证明:这种构型的催化剂,内表面利用率较大,可适用于受扩散控制的快速反应。     

长链α-烯烃共聚竞聚率的测定

对C_7-C_8、C_8-C_(10)和C_7-C_(10)α-烯烃在庚烷溶液中,以TiCl_3-Al(C_2H_5)_2Cl为催化剂的共聚合动力学进行了研究。以气相色谱法测出了共聚单体的配料比和反应中各组份单体的消耗量,根据Fineman-Ross公式:R-R/ρ=(R~2/ρ)γ_1—γ_2,算出了各组份单体的竞聚率。1-辛烯(M_1)-1-庚烯(M_2):γ_1=0.85,γ_2=1.0;1-癸烯(M_1)-1-辛烯(M_2):γ_1=0.72,γ_2=1.0;1-癸烯(M_1)-1-庚烯(M_2):γ_1=0.94,γ_2=1.3。获得的竞聚率用三元共聚方程作了验证。     

(NH_4)_(10)W_(12)O_(41)·6H_2O/γ-Al_2O_3催化脂肪醇脱水制烯烃的工艺研究

采用催化剂(NH_4)_(10)W_(12)O_(41)·6H_2O/γ-Al_2O_3催化脂肪醇脱水制C_(10)α-烯烃,考察了催化剂活性成分含量和反应条件的影响。结果表明,反应的最佳条件为:催化剂负载(NH_4)_(10)W_(12)O_(41)·6H_2O质量分数为14%,空速为0.3h~(-1),反应温度为220℃。在此条件下,脂肪醇脱水转化率达到最高值90%,C_(10)α-烯烃的收率达到80%。     

Eu助剂对费托合成FeCuSi催化剂的影响

采用共沉淀法制备了不同铕(Eu)含量的铁基催化剂,并用N_2低温吸附、XRD、H_2-TPR、CO-TPD和H_2-TPD等技术进行表征,在固定床反应器中评价催化剂费托合成反应催化性能。结果表明,在FeCuSi催化剂中,Eu的添加能够明显增加Fe物种的分散度,改善催化剂的还原性能,促进CO及H_2在催化剂表面的吸附,从而影响催化剂的催化效果。在325℃、1.0MPa、9000h~(-1)的反应条件下,nEu:nFe为0.02的催化剂100Fe_6Cu_3Si_2Eu,CO转化率为94.9%,烃分布中甲烷为13.1%、C_2～C_4烯烃为21.2%。     

由CO_2和氢气生产甲醇的新催化剂

正美国斯坦福大学的研究人员已合成并测试了一种新型的Ni-Ga合金(Ni_5Ga_3)催化剂,这种催化剂在常压下即可将CO_2和H_2转化成甲醇。据称,该催化剂性能达到或优于Cu/ZnO,Cu/ZnO是当前从CO、CO_2和从石油产出的H_2组成的混合物高压制甲醇的标准催化剂。通过降低反应苛刻度,Ni_5Ga_3催化剂降低了生产甲醇的成本。相对于     

氯对甲烷在Li/MgO催化剂上氧化偶合反应的影响

通过在催化剂制备过程中和在原料气中分别引入氯化物,研究了氯对CH_4在Li/MgO催化剂上氧化偶合反应的影响。在常压、T=750℃、P_(CH_4)=23kPa、P_(CH_4)/P_(O_2)=2、W/F=600g·s·1~(-1)等条件下,C_2烃选择性可达56％,C_2烃收率可达27.7％,且在两种情况下C_2烃中的乙烯含量都在90％以上。     

流动型微催化色谱法研究烃类蒸汽转化催化剂的活性

一、前言轻油加压蒸汽转化制取氢气或合成气是六十年代初期发展起来的一项工艺技术。在转化过程中,原料烃和水蒸汽在高温加压和催化剂存在下发生一系列复杂反应。一般认为在转化炉管的上部主要进行高级烃的转化反应: CnHm+nH_2O=nCO+(n+m/2)H_2……(1) 随后由反应 CO+H_2OCO_2+H_2……(2) CH_4+H_2OCO+3H_2……(3)     

甲烷氧化偶联反应低温催化剂

ⅢB族和稀稀元素(Y、La、Sm、Nd等)的化合物,在100—600℃具有催化甲烷氧化偶联反应活性。在300℃,La催化剂的甲烷转化率约21.8％,C_2烃收率约11.1％,C_2时空收率约为5μmol/mlcat·s.经过45小时的连续反应,结果表明催化剂性能稳定。     

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生物气是在特定条件下微生物作用于有机物生成的。研究认为,在甲烷生成菌的作用下,可通过CO_2+H_2和从有机基质中形成CH_4。生物气的组成一般以CH_4为主,常含数量不等的CO_2和N_2,C_2~+重烃含量甚微,C_1/C_(1～5)一般大于0.950,δ~(13)C_1一般小于-55‰。     

硫磺回收催化剂的硫酸盐化中毒机理晶体结构及表面化学性质研究和探讨

在天然气净化和含硫原油加工过程中产生大量的 H_2S 气体,为了保护环境和回收元素硫,工业上普遍采用克劳斯过程处理含有 H_2S 的酸性气体,其反应方程式如下:①H_2S 3/2O_2=SO_2 H_2O ③2H_2S SO_2=3/n S_n 2H_2O反应①和②是在高温燃烧炉中进行的。在催化反应区(低于538℃)除了发生反应②外,还进行下述有机硫化物的水解反应:③COS H_2O=H_2S CO_2 ④CS_2 2H_2O=2H_2S CO_2工业装置使用天然铝矾土催化剂的总硫转化率在80—85％左右,未转化的各种硫化物均以 SO_2的形式排入大气,严重污染了环境;改用活性氧化铝催化剂后,总硫转化率可提高到     

硅磷酸铝分子筛SAPO-34的合成

用水热法合成了SAPO-34分子筛。在Si-P-Al三组份相图上给出了生成SAPO-34的纯相区域。在H_2O和TEAOH为指定浓度的情况下,当P/Al>1时,产物主要为致密相AlPO_4;当P/Al≤1时,合成了一系列不同组成的SAPO-34。P-Al体系中不能产生SAPO-34结构的沸石,但加入ZnO或MgO合成出了ZAPO-34和MAPO-34。HSAPO-34作为甲醇转化制低碳烯烃的催化剂,C_2=-C_4~(?)和C_2~(?)的选择性分别为89％和57—59％,C_2=/C_3=为2.24—2.31,远优于HSAPO-5和HZSM-5。     

二烷基二硫代氨基甲酸钼加氢催化剂的合成及表征

合成了一种新型重油悬浮床加氢裂化油溶性催化剂二烷基二硫代氨基甲酸钼,考察了不同合成条件下催化剂产率和金属回收率;利用SEM,TEM和动态光散射仪表征了该催化剂硫化后的性质,并通过XPS对其自硫化性能进行了研究。结果表明,合成该催化剂的最佳物料摩尔比为H_2SO_4∶Na_2MoO_4∶CS_2∶C_8H_(19)N∶Na_2S·9H_2O=1.3∶1∶1.5∶1.5∶1;最佳反应条件:温度90℃,反应时间5 h。在重油悬浮床加氢条件下,催化剂具有自硫化功能,无需添加硫化剂,与环烷酸钼催化剂相比,该催化剂具有更好的加氢活性,在催化剂质量分数200μg/g、反应温度430℃、压力7.0 MPa下,单位生焦率下的轻油收率达到42.4%,总生焦量仅为0.96%。     

南华北盆地寒武系底部马店组气源岩演化的流体包裹体分析

寒武系底部马店组黑色岩系是南华北盆地最重要的海相烃源岩,油气显示丰富。通过分析具有油气显示岩石中流体包裹体的镜下特征、荧光特征、均一温度以及成分,总结了包裹体的类型与期次,进而反演了马店组烃源岩的油气演化历史。结果表明,马店组原生的盐水包裹体和有机包裹体均一温度范围分别为115~300℃和108~220℃,主峰温度值均为185℃;包裹体含有H2S、CO、H2、N2还原性组分,按C_(1-6)/CO_2值关系将包裹体分为CO_2型(C_(1-6)/CO_2=0.08)、高CO_2型(C_(1-6)/CO_2=0.24)、轻烃+CO_2型(C_(1-6)/CO_2=0.43~0.92)和轻烃型(CO_2≈0)。有机包裹体丰度及成分类型变化显示在成岩作用中期、成岩作用晚期和成岩期后构造期先后有3期生排烃过程,其中成岩期后构造期为高成熟生排烃高峰期,时间为早—中三叠世。马店组原生包裹体着重记录了高成熟凝析油—湿气阶段及过成熟干气阶段的油气生成和充注过程,储层的流体包裹体评价结果为工业气层或气显示层;次生包裹体可能记录了抬升剥蚀期间的流体活动过程。盆地内部中新生代沉积区的马店组烃源岩在燕山—喜马拉雅期仍有较好的二次生烃潜力,是值得进一步勘探的有利目标。