α-酮戊二酸改性壳聚糖对低浓度U(Ⅵ)的吸附性能

通过α-酮戊二酸与壳聚糖反应生成Schiff碱,再用NaBH4还原制备出α-酮戊二酸改性壳聚糖。采用FT-IR、XRD和SEM对其结构进行表征,研究其对水溶液中U(Ⅵ)的吸附行为,考察溶液初始pH值、吸附时间、温度等因素对其吸附水溶液中U(Ⅵ)效果的影响。结果表明,在35℃、pH=4.0、吸附时间为45min的条件下,对U(Ⅵ)浓度为5mg/L的水溶液中铀的去除率在99%以上,U(Ⅵ)的剩余浓度已达到国家排放标准(0.05mg/L)。吸附U(Ⅵ)的α-酮戊二酸改性壳聚糖可用8%的NaOH溶液进行解吸再生,解吸再生后的吸附剂对U(Ⅵ)的吸附效果未明显下降。SEM表明,α-酮戊二酸改性壳聚糖表面粗糙,呈现凹凸不平的多孔结构。FT-IR分析显示,α-酮戊二酸改性壳聚糖表面的—COOH是U(Ⅵ)的主要结合位点。     

磁性氧化石墨烯/β-环糊精复合材料对U（Ⅵ）的吸附性能及机理

采用原位共沉淀法制备了磁性氧化石墨烯/β-环糊精（MGO/CD）复合材料。通过静态吸附实验,考察了pH值、MGO/CD用量、反应时间以及U(Ⅵ)初始浓度等因素对MGO/CD吸附U(Ⅵ)效果的影响。结果表明,最佳pH=6,吸附平衡时间为5 h。吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附方程,30 ℃时最大吸附容量为322.6 mg/g。MGO/CD吸附U(Ⅵ)是自发的吸热反应。SEM、FT-IR和XRD分析结果表明,MGO/CD表面粗糙,凹凸不平,羟基、羰基和环氧基是U(Ⅵ)的主要结合位点。解吸实验结果表明,经4次吸附解吸循环实验后,MGO/CD的吸附率仍大于95%。     

β-环糊精改性介孔二氧化硅材料对U（Ⅵ）的去除机制

以三乙氧基(3-异氰酸丙基)硅为交联剂,通过后接枝法合成了β-环糊精改性介孔二氧化硅（SBA-15-CD）材料。通过静态吸附试验研究了溶液pH值、SBA-15-CD投加量、吸附时间、温度等因素对SBA-15-CD吸附U(Ⅵ)的影响。通过扫描电镜（SEM）、X射线粉末衍射（XRD）、BET比表面分析、傅里叶红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）对材料进行表征分析,并探讨了SBA-15-CD吸附U(Ⅵ)的机制。结果表明,当U(Ⅵ)初始浓度为5 mg/L、温度为30 ℃时,SBA-15-CD吸附U(Ⅵ)的最佳条件为:pH=5、SBA-15-CD投加量0.20 g/L、吸附平衡时间30 min,在此条件下,平衡吸附量为24.4 mg/g,U(Ⅵ)去除率为98.3%。吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,即以化学吸附为主,且主要是通过表面的羟基、酯基和氨基与U(Ⅵ)配位。30 ℃下SBA-15-CD的饱和吸附量达330 mg/g,升高温度有利于吸附的进行。SBA-15-CD具有良好的重复使用性能。     

改性稻秆吸附U(Ⅵ)的特性研究

通过静态吸附实验,以稻秆为吸附剂、含U(Ⅵ)溶液为吸附质,研究了吸附剂改性方法、吸附剂用量、溶液pH值、吸附温度等因素对稻秆吸附U(Ⅵ)效果的影响,探讨了改性稻秆吸附U(Ⅵ)的热力学、动力学性质。实验结果表明,用0.5mol/L NaOH能够对稻秆进行有效改性,在吸附pH=4.0、吸附时间为180min、改性稻秆投加量为5~8g/L、室温条件下,改性稻秆吸附U(Ⅵ)可达到较好吸附效果,U(Ⅵ)去除率达到99.72%;但随着铀初始质量浓度的增加,U(Ⅵ)去除率降低。改性稻秆吸附U(Ⅵ)的热力学过程遵循Langmuir等温吸附方程,相关系数r2=0.989 9;改性稻秆吸附U(Ⅵ)的动力学过程符合准二级动力学方程,相关系数r2达到0.999 2。     

稻壳对铀吸附性能的研究

采用稻壳粉末作为吸附剂,进行了模拟含铀废水中U(Ⅵ)吸附实验的研究,考察了稻壳的粒度、溶液的pH、初始浓度、吸附时间、温度及稻壳用量等因素对铀吸附去除率的影响,分析了吸附过程的反应动力学和等温吸附规律,并用扫描电镜、红外光谱及能谱图分析了吸附机理。结果表明：稻壳粉末对铀的吸附平衡时间为4h,且吸附剂粒度越小、温度越高、投加量越大、溶液pH=5左右时越有利于铀的去除;稻壳对U(Ⅵ)的吸附动力学行为可用准二级吸附速率方程来描述,相关系数R²=1;吸附过程符合Freundlich等温吸附方程,相关系数R²=0.9954;稻壳吸附U(Ⅵ)使表面形态发生变化,与U(Ⅵ)相互作用的基团主要是羟基、羧基、P—O和Si—O。综合看来,稻壳对U(Ⅵ)的吸附既存在物理吸附,又存在化学吸附,为混合吸附过程。     

纳米零价铁去除溶液中U(Ⅵ)的研究

采用KBH4还原Fe3+制备纳米级零价铁,去除溶液中以铀酰离子形式(UO22+)存在的六价铀[U(Ⅵ)],考察纳米零价铁(NZVI)投加量、溶液pH值、U(Ⅵ)初始质量浓度以及时间等因素对铀去除效果的影响。实验结果表明:NZVI对U(Ⅵ)有很好的去除效果,当溶液pH=5.5、投加量为1.0 g/L、U(Ⅵ)初始质量浓度为45 mg/L、吸附时间为2.5 h时,对U(Ⅵ)的去除率为98.98%,吸附量为27.22 mg.g-1。     

壳聚糖-生物炭复合材料对U(Ⅵ)的吸附性能试验研究

以壳聚糖(CTS)和生物炭(AC)为原料,采用原位沉淀法制备了壳聚糖-生物炭(CTS-AC)复合材料,研究了吸附时间、铀初始浓度、初始pH值、温度和干扰离子等因素对CTS-AC吸附U(Ⅵ)的影响,探讨了CTS-AC对U(Ⅵ)的吸附动力学、等温线,采用傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM-EDS)及比表面积分析(BET)等手段进行了相关机理分析。实验结果表明,CTS-AC吸附U(Ⅵ)的最佳条件为:pH=4、CTS-AC投加量0.8～1 g/L、吸附时间240 min,在此条件下,最大吸附率可达94.85%。CTS-AC对U(Ⅵ)的吸附等温线模型符合Langmuir模型,U(Ⅵ)的吸附动力学符合准二级模型;高浓度Cu~(2+)对CTS-AC吸附U(Ⅵ)的抑制作用明显;FT-IR、XRD和EDS结果表明,CTS的负载未改变AC的原结构,仅增大了其孔径、增加了结合位点。CTS-AC对U(Ⅵ)的吸附机制为配位作用以及离子交换。     

水相环境中U(Ⅵ)在伊利石上的吸附特征

以伊利石为吸附剂,通过吸附实验探究U(Ⅵ)在伊利石上的吸附特征,分别考查了接触时间、吸附剂用量、U(Ⅵ)初始浓度、pH值及温度对吸附的影响。用FT-IR和SEM对吸附前后的伊利石进行表征,研究了U(Ⅵ)在伊利石上吸附的动力学和热力学过程。结果表明：吸附过程在10 h后达到动态平衡;在U(Ⅵ)初始浓度为50 mg/L时,吸附效果最好;最佳吸附剂用量为0.03 g;pH值对伊利石吸附铀的影响显著,最佳pH值为5~6;升高温度有利于U(Ⅵ)在伊利石上的吸附;准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型对U(Ⅵ)在伊利石上的吸附过程拟合效果较好,吸附过程主要为表面络合作用,属于单层吸附。     

水相环境中U(Ⅵ)在伊利石上的吸附特征

以伊利石为吸附剂,通过吸附实验探究U(Ⅵ)在伊利石上的吸附特征,分别考查了接触时间、吸附剂用量、U(Ⅵ)初始浓度、pH值及温度对吸附的影响。用FT-IR和SEM对吸附前后的伊利石进行表征,研究了U(Ⅵ)在伊利石上吸附的动力学和热力学过程。结果表明:吸附过程在10 h后达到动态平衡;在U(Ⅵ)初始浓度为50 mg/L时,吸附效果最好;最佳吸附剂用量为0.03 g;pH值对伊利石吸附铀的影响显著,最佳pH值为5～6;升高温度有利于U(Ⅵ)在伊利石上的吸附;准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型对U(Ⅵ)在伊利石上的吸附过程拟合效果较好,吸附过程主要为表面络合作用,属于单层吸附。     

壳聚糖-生物炭复合材料对U(Ⅵ)的吸附性能试验研究

以壳聚糖（CTS）和生物炭（AC）为原料,采用原位沉淀法制备了壳聚糖-生物炭（CTS-AC）复合材料,研究了吸附时间、铀初始浓度、初始pH值、温度和干扰离子等因素对CTS-AC吸附U(Ⅵ)的影响,探讨了CTS-AC对U(Ⅵ)的吸附动力学、等温线,采用傅里叶红外光谱（FT-IR）、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM-EDS）及比表面积分析（BET）等手段进行了相关机理分析。实验结果表明,CTS-AC吸附U(Ⅵ)的最佳条件为：pH=4、CTS-AC投加量0.8～1 g/L、吸附时间240 min,在此条件下,最大吸附率可达94.85%。CTS-AC对U(Ⅵ)的吸附等温线模型符合Langmuir模型,U(Ⅵ)的吸附动力学符合准二级模型;高浓度Cu²⁺对CTS-AC吸附U(Ⅵ)的抑制作用明显;FT-IR、XRD和EDS结果表明,CTS的负载未改变AC的原结构,仅增大了其孔径、增加了结合位点。CTS-AC对U(Ⅵ)的吸附机制为配位作用以及离子交换。     

温度对U(Ⅵ)在高岭土上的吸附影响

以高岭土为吸附剂,研究高岭土对水中U(Ⅵ)的吸附特征,对比探究了298.15 K、308.15 K、318.15 K和328.15 K下U(Ⅵ)的不同初始浓度、溶液pH和共存离子对其吸附的影响。吸附实验结果表明:随着U(Ⅵ)初始浓度增加,高岭土对U(Ⅵ)的吸附量增强,吸附热力学分析证明高岭土对U(Ⅵ)的吸附过程是自发的吸热过程,升温对高岭土吸附U(Ⅵ)产生促进作用;当pH为7时,高岭土对U(Ⅵ)的吸附效果最佳,相同pH条件下升温对高岭土吸附U(Ⅵ)产生促进作用;共存离子中Ca~(2+)、CO_3~(2-)和SO_4~(2-)对吸附有较大的抑制作用,相同离子条件下升温对高岭土吸附U(Ⅵ)产生促进作用;通过对不同温度条件下高岭土吸附前后的红外吸收光谱(Fourier Transform Infrared Spectrometer,FT-IR)对比发现:温度升高后吸收峰发生了移动和强度变化,并且有新峰出现,说明升温后高岭土对U(Ⅵ)的吸附不仅是物理吸附,还存在化学吸附。     

黄钾铁矾的制备及其对U(Ⅵ)的吸附

为了研究黄钾铁矾对溶液中U(Ⅵ)的吸附效果,采用一步水热法制备了黄钾铁矾,并利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman spectrum)、红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)等技术表征了材料的理化特性。利用静态吸附实验研究了溶液pH值、离子强度、固液比和U(Ⅵ)初始浓度对吸附过程的影响。结果表明：溶液pH对于U(Ⅵ)的吸附产生较大的影响, 而离子强度则对吸附过程没有影响, 表明黄钾铁矾对U(Ⅵ)的吸附机理为内层表面络合。吸附在100 min内基本达平衡,且符合准二级动力学模型。吸附等温线符合Langmuir等温模型,表明U(Ⅵ)的吸附是单层吸附。在溶液的pH=7.0、298 K时,黄钾铁矾对U(Ⅵ)的最大吸附量为154 mg/g。最佳吸附条件为：固液比1.0 g/L、U(Ⅵ)初始浓度为0.42 mmol/L、298 K、pH=7.0,达到平衡时的吸附量为(76.0±1.4) mg/g(n=3),去除率达到了(88.0±1.3)%(n=3)。以上结果表明,黄钾铁矾可以作为含U(Ⅵ)废水处理的潜在吸附材料。     

膨润土对U(Ⅵ)的吸附机理研究

以高庙子膨润土为研究对象,通过静态吸附实验,考查了高庙子膨润土对U(Ⅵ)的吸附特征,研究了接触时间、固液比、铀的初始浓度、pH、离子类型和离子浓度等因素对U(Ⅵ)吸附特征的影响,并讨论了膨润土对U(Ⅵ)的吸附动力学和热力学过程。结果表明:吸附过程在24 h后达到动态平衡;最佳吸附固液比为1:300;最佳吸附初始浓度为40 mg·L~(-1);在pH为5时,膨润土对U(Ⅵ)的吸附效果最好,过酸或过碱都会影响膨润土对U(Ⅵ)的吸附;溶液中Ca~(2+)、CO_3~(2-)显著降低了膨润土对U(Ⅵ)的吸附效果,影响程度随着离子浓度的增加而增大;Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型对吸附过程的拟合效果较好,主要表现为多层吸附。     

功能化的β-环糊精水凝胶对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的吸附

以顺丁烯二酸酐修饰的β-环糊精（β-CD）、丙烯腈(AN)和顺丁烯二酸酐(MAH)为单体，合成了功能化三元共聚物水凝胶β-CD/MAH-co-AN-co-MAH（CD-AN-MAH），进一步肟化得到β-CD/MAH-co-AO-co-MAH（CD-AO-MAH）。为了探索两种三元共聚物水凝胶在一定条件下对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的吸附特性，研究了酸度、时间和温度对吸附过程的影响，进而观察U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的不同的吸附行为；结合动力学拟合、吸附等温线和热力学拟合解释U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)与两种新材料间的相互作用机理。结果表明：一定酸度条件下，两种三元共聚物水凝胶对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附均是快速的动力学过程，服从准二级动力学模型；肟化后的CD-AO-MAH对U(Ⅵ)的吸附效果优于肟化前的CD-AN-MAH；且两种三元共聚物水凝胶对于U(Ⅵ)的吸附均优于对Th(Ⅳ)的吸附。再一次证明肟基对U(Ⅵ)有较好的选择性，肟化后的三元共聚物水凝胶可以做为选择性分离U(Ⅵ)的潜在材料。     

功能化的β-环糊精水凝胶对U(Ⅵ)、 Th(Ⅳ)的吸附

以顺丁烯二酸酐修饰的β-环糊精（β-CD）、丙烯腈(AN)和顺丁烯二酸酐(MAH)为单体，合成了功能化三元共聚物水凝胶β-CD/MAH-co-AN-co-MAH（CD-AN-MAH），进一步肟化得到β-CD/MAH-co-AO-co-MAH（CD-AO-MAH）。为了探索两种三元共聚物水凝胶在一定条件下对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的吸附特性，研究了酸度、时间和温度对吸附过程的影响，进而观察U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的不同的吸附行为；结合动力学拟合、吸附等温线和热力学拟合解释U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)与两种新材料间的相互作用机理。结果表明：一定酸度条件下，两种三元共聚物水凝胶对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附均是快速的动力学过程，服从准二级动力学模型；肟化后的CD-AO-MAH对U(Ⅵ)的吸附效果优于肟化前的CD-AN-MAH；且两种三元共聚物水凝胶对于U(Ⅵ)的吸附均优于对Th(Ⅳ)的吸附。再一次证明肟基对U(Ⅵ)有较好的选择性，肟化后的三元共聚物水凝胶可以做为选择性分离U(Ⅵ)的潜在材料。     

偕胺肟聚丙烯腈对铀酰离子吸附热力学及动力学过程分析

放射性含铀废水会带来环境污染风险,合理有效处理含铀废水十分必要。本研究通过吸附实验探究偕胺肟聚丙烯腈(AO-PAN)对U(Ⅵ)的吸附特性,系统研究吸附温度、初始浓度、吸附时间对AO-PAN吸附U(Ⅵ)的影响。结果表明,随着吸附温度升高,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量逐渐增加,在343K温度时吸附量达201.6mg/g。不同温度条件下随着吸附时间增加,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量逐渐升高,吸附初始时吸附速率较快,随着吸附逐渐进行吸附曲线逐渐趋于平缓,最终达到吸附平衡。AO-PAN对铀的吸附量随溶液中初始浓度的增加而升高,温度为303K,溶液中初始铀浓度为500mg/L时,AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附量达305.8 mg/g。此外,AO-PAN对铀酰离子的吸附符合朗格缪尔(Langmuir)模型,吸附热力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附是吸热和自发过程,吸附动力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附行为遵循准二级动力学模型,吸附速率控制机理分析表明AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附初始受颗粒内扩散过程控制,随着吸附不断进行吸附过程逐渐由颗粒内扩散控制变为液膜扩散过程控制。吸附实验结果表明,AO-PAN是一种优良的吸附剂,可以用于吸附废水中U(Ⅵ),吸附过程的模型方程可以用于AO-PAN对U(Ⅵ)吸附过程的分析和计算。     

高岭土对U(VI)的吸附性能研究

以高岭土为研究对象,采用静态吸附的实验方法,探讨了吸附时间、铀(Ⅵ)的初始浓度、吸附剂质量、pH值、离子种类、腐殖酸质量等因素对铀(Ⅵ)吸附的影响。结果表明:高岭土对铀(Ⅵ)的吸附性能较好,在6 h时就达到了平衡,最佳铀(Ⅵ)的初始浓度为60μg?m L~(-1);最佳的吸附剂质量为0.01 g;随着pH值的增大,高岭土对铀(Ⅵ)的吸附效果先增大,后减小,pH=5时,吸附效果最大;溶液中K~+、NO_3~-、Na~+和SO_4~(2-)对铀(Ⅵ)的吸附影响较小,Mg~(2+)、CO_3~(2-)和HCO_3~-对铀(Ⅵ)的吸附有抑制效果,不利于吸附;溶液中腐殖酸质量的增加会抑制高岭土对铀(Ⅵ)的吸附。实验结果同时表明:准二级动力学模型较准一级动力学模型能更好地描述U(Ⅵ)在高岭土上的吸附。     

伊利石和高岭石对U(Ⅵ)的吸附

以伊利石和高岭石为吸附剂,通过静态吸附法研究了其对U(Ⅵ)的吸附特性。考察了接触时间、初始浓度、吸附剂质量、pH、温度、离子种类、腐殖酸等对其吸附效果的影响;采用红外光谱(FTIR) 对伊利石和高岭石的结构进行了表征。研究结果表明：伊利石和高岭石对U(Ⅵ)具有很强的吸附能力,在10 h、铀初始质量浓度为30 mg/L、吸附剂质量为0.04 g、pH=5的条件下,伊利石对U(Ⅵ)的吸附效果最好;在12 h、铀初始质量浓度为30 mg/L、吸附剂质量为0.01 g、pH=5的条件下,高岭石对U(Ⅵ)的吸附效果最好;随着温度的升高,伊利石和高岭石对U(Ⅵ)的吸附能力不断增强,尤其是伊利石;溶液中Mg²⁺、CO^2-₃、HCO^-₃显著降低了伊利石和高岭石对U(Ⅵ)的吸附效果;随着腐殖酸浓度的增加,伊利石对U(Ⅵ)的吸附能力提高,高岭石对U(Ⅵ)的吸附能力降低。     

铀在木纤维上的吸附行为及机理分析

为了解木纤维对铀的吸附特性,通过静态吸附实验,研究了木纤维的粒度、吸附时间、用量、温度及溶液的pH值和初始浓度等因素对模拟含铀废水中U(Ⅵ)去除率的影响,并从热力学和动力学方面对吸附过程进行了分析。结果表明:溶液初始pH≈3时,木纤维对铀的吸附平衡时间为4h,且吸附剂粒径越小、温度越高、用量越大,越有利于铀的去除;铀在木纤维上的吸附过程符合Langmuir等温吸附方程,吸附动力学过程可用准二级吸附动力学模型描述,表明化学吸附主要受动力学控制;木纤维吸附铀是自发的吸热反应。SEM、FT-IR和EDS分析结果表明,木纤维吸附铀后表面形态发生了改变,且在吸附过程中铀主要与木纤维表面活性基团螯合并形成配合物,存在表面络合吸附行为;吸附铀前后的能谱对比分析表明,吸附过程中存在离子交换行为。因此,木纤维对铀的吸附机理是以离子交换和表面络合吸附为主、物理吸附为辅的混合吸附过程。     

偕胺肟聚丙烯腈对铀酰离子吸附热力学及动力学过程分析

放射性含铀废水会带来环境污染风险,合理有效处理含铀废水十分必要。本研究通过吸附实验探究偕胺肟聚丙烯腈（AO-PAN）对U（Ⅵ）的吸附特性,系统研究吸附温度、初始浓度、吸附时间对AO-PAN吸附U（Ⅵ）的影响。结果表明,随着吸附温度升高,AO-PAN对U（Ⅵ）的吸附量逐渐增加,在343 K温度时吸附量达201.6 mg/g。不同温度条件下随着吸附时间增加,AO-PAN对U（Ⅵ）的吸附量逐渐升高,吸附初始时吸附速率较快,随着吸附逐渐进行吸附曲线逐渐趋于平缓,最终达到吸附平衡。AO-PAN对铀的吸附量随溶液中初始浓度的增加而升高,温度为303 K,溶液中初始铀浓度为500 mg/L时,AO-PAN对U（Ⅵ）的吸附量达305.8 mg/g。此外,AO-PAN对铀酰离子的吸附符合朗格缪尔（Langmuir）模型,吸附热力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附是吸热和自发过程,吸附动力学分析表明AO-PAN对铀酰离子的吸附行为遵循准二级动力学模型,吸附速率控制机理分析表明AO-PAN对U(Ⅵ)的吸附初始受颗粒内扩散过程控制,随着吸附不断进行吸附过程逐渐由颗粒内扩散控制变为液膜扩散过程控制。吸附实验结果表明,AO-PAN是一种优良的吸附剂,可以用于吸附废水中U(Ⅵ),吸附过程的模型方程可以用于AO-PAN对U(Ⅵ)吸附过程的分析和计算。