热还原法制备g-C3N4/高岭石复合材料及其光/过硫酸盐协同催化性能

采用热还原法制备了一种具有氮空位的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)/高岭石复合材料,利用扫描电子显微镜、X射线衍射、红外光谱、紫外-可见分光光度法、X射线光电子能谱仪等手段对复合材料进行表征,并以双酚A(BPA)为目标污染物,系统考察了复合材料在可见光/过硫酸盐催化降解体系中的催化活性。结果表明:优化条件下制备的样品NGK-10:1对BPA的降解效率最高,分别为g-C_3N_4和氮空位g-C_3N_4的9.98和5.72倍,一方面归因于较大的比表面积和孔体积为污染物吸附与降解提供了更多的反应活性位点,另一方面氮空位的形成既可以作为光生电子的捕获中心,提升光生载流子的迁移和分离效率,同时也为PMS的高效活化提供了电子,促进了SO_4~(·-)和·OH的形成,进而实现对BPA降解过程的协同强化;自由基淬灭实验发现非活性自由基起到主要氧化降解作用。     

非均相光-Fenton技术在水处理领域的研究进展

非均相光-Fenton技术是基于传统Fenton试剂法,通过引入光照和新型催化剂实现光催化氧化和Fenton反应的协同作用,促进活性自由基(如·OH)的生成和有机物高效降解的新型高级氧化技术。综述了非均相光-Fenton体系的技术特征、关键影响因素和氧化原理,详细阐述了铁物种与二氧化钛、石墨相氮化碳、氧化石墨烯/还原氧化石墨烯、钒酸铋以及三氧化钨不同类型半导体结合的非均相光-Fenton材料的光催化氧化原理和有机物降解机制。     

碳量子点与半导体复合光催化材料合成及降解有机污染物的应用进展

有机污染物的危害日益严重,引起人们的广泛关注。半导体光催化降解有机污染物是公认的绿色技术,但传统的半导体光催化材料对可见光的利用率低,光生电子与空穴易复合,导致降解有机污染物的效率不高,开发高效、稳定的半导体复合光催化材料,是当前光催化领域的研究热点。碳量子点(CQDs)是新型的纳米级荧光碳材料,可作为修饰剂与半导体材料复合,能够显著提高复合材料的光催化降解效率,极大地激发了研究者的兴趣。本文介绍了碳量子点与半导体光催化剂的复合方法,总结了近几年CQDs/半导体复合光催化材料降解有机染料、抗生素、止痛药、酚类化合物等有机污染物的应用成果。     

g-C3N4/CQDs光催化材料的制备及性能

采用高温热解法制备了石墨相氮化碳(g-C_3N_4),将其与碳量子点(CQDs)进行水热复合,得到g-C_3N_4/CQDs复合光催化剂。采用SEM、TEM、FTIR、XRD、UV-Vis/DRS、XPS、N2吸附-脱附等温线手段对制备的复合光催化剂进行了表征,以罗丹明B(Rh B)为模拟污染物,考察了g-C_3N_4/CQDs的可见光催化活性及稳定性。结果表明:与g-C_3N_4相比,g-C_3N_4/CQDs对可见光吸收强度增加,同时其吸收波长向可见光区发生红移;当CQDs含量为1.5%(以g-C_3N_4质量为基准)时,所得g-C_3N_4/CQDs光催化材料的催化活性最佳,其对Rh B的光催化降解率是54.5%,是g-C_3N_4光催化降解率的1.38倍,化学反应动力学拟合相关系数R2=0.9982。且g-C_3N_4/CQDs循环使用3次后,其催化降解率仍保持在50%以上。光催化机理研究表明,空穴(h+)、超氧阴离子自由基(·O2–)、过氧化氢分子(H2O2)和羟基自由基(·OH)都是光催化过程中的主要活性物种,四者氧化作用大小依次为:h+·O2– H2O2·OH。     

超声波协同紫外光催化处理4-氯酚自由基作用机理

研究了超声波协同紫外光催化(US-UV)处理4-氯酚的去除效果,探讨了反应中自由基的作用机理.结果表明,超声波在紫外光催化反应中的协同效果明显,·OH的生成速率和4-氯酚的降解速率分别遵从0级和1级动力学方程,Cl-1生成速率不属于简单动力学方程.向溶液中投加羟基自由基清除剂可以大大抑制4-氯酚的降解;向溶液中投加氧化剂和金属离子可以清除溶液中的光生电子,提升4-氯酚的降解率,但体系中金属离子到达一定含量后,"短路"现象就会出现,4-氯酚的降解反应大大被削弱.试验还通过UV-Vis漫反射光谱发现TiO2和氯酚物质形成了化合物,并认为自由基首先是与这些表面化合物发生反应的.     

OMC/g-C_3N_4复合材料可见光催化2,4-氯酚的研究

将有序介孔碳材料(OMC)按照一定的质量比例(0.01、0.02、0.04、0.08)加入石墨型氮化碳材料(g-C3N4)再低温煅烧获得了介孔碳/石墨型氮化碳复合材料(OMC/g-C3N4)。可见光下光催化降解2,4-氯酚的实验结果表明,有序介孔碳材料提高了复合材料的吸附和光催化性能,去除吸附作用后,样品0.04-OMC/g-C3N4的光催化效率为纯氮化碳的3.68倍。降解产物的气相色谱-质谱分析结果表明2,4-氯酚的降解主要是被羟基自由基脱氯和甲基化成其他中间后再被逐步分解完全矿化,Langmuir-Hinshelwood模型分析结果表明其光催化降解过程符合为一级反应动力学。     

微波增强TiO2光催化降解染料和水杨酸

引言 作为一种先进的氧化技术,多相光催化在有机污染物的降解中发挥着重要的作用,已成为环境科学领域最为活跃的研究方向之一.利用多相光催化氧化反应可以消除和降解水中多种有机污染物,如染料、杀虫剂、表面活性剂等[1-3].然而,在光催化反应中,大部分光生空穴和电子在被OH·或O2捕获之前已经重组,这样导致量子效率较低(小于5%),而低量子效率导致了光催化降解率较低,以致应用光催化时需要大的反应器和较长的反应时间.     

Ag3PO4光催化-臭氧催化氧化协同降解苯酚

以Ag₃PO₄为光催化剂并通入臭氧构建了光催化-催化臭氧氧化协同体系，大幅度提高了对苯酚的降解效率。协同处理6 min后可将30 mg/L的苯酚溶液完全降解，在达到相同降解效率时，与单一氧化技术相比时间缩短了3倍。协同体系降解性能的提升源于臭氧的亲电特性，不仅加速了光生电荷的迁移，提升了光催化降解活性；同时还有效提高了臭氧利用效率，催化分解臭氧能产生更多的羟基自由基(·OH)，协同促进了苯酚的降解矿化性能。进一步通过猝灭实验验证了·OH是协同降解体系的主要活性物种，考察了臭氧浓度、催化剂投加量、苯酚浓度和酸碱性对降解效率的影响，探讨了光催化-臭氧催化氧化协同降解苯酚的降解机理。     

吸附催化-无极紫外光助Fenton联用降解DMP的研究

邻苯二甲酸二甲酯(DMP)是一种不易降解的有毒有害污染物.试验研究了在活性炭的吸附催化作用下,UV和Fe2+协同催化H2O2,产生具有强氧化性的·OH,降解DMP的过程.结果表明,UV/Fe2+-H2O2/吸附层体系对DMP废水有较好的催化氧化降解作用.对于初始质量浓度为100 mg·L-1的DMP溶液,初始pH为4、FeSO4与H2O2摩尔投加量比为1∶3.0,曝气量为0.25L·min-1,反应80 min后,紫外吸收去除率提高到75％,TOC去除率达到68％.     

高级氧化技术处理印染废水的研究进展

印染废水具有排放量大、可生化性低等特点,传统水处理工艺难以对其高效处理,并存在二次污染风险.高级氧化技术(Advanced Oxidation Process,AOPs)可原位产生强氧化性活性物质,快速氧化难降解有机污染物,在印染废水处理方面成效显著.羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-)是高级氧化体系常见的...