初始压力对冰冻石英砂中CO2水合物生成特性的影响

利用冰冻石英砂模拟冻土水合物的赋存条件，研究了压力对二氧化碳水合物生成特性的影响，在300 mL高压水合物反应釜中于271 K下进行了多组CO2液化压力以上及以下的霰状冰粉包裹的石英砂中水合物生成实验。结果表明，充入的CO2未液化时，初始压力越大，水合反应速率越快，压力越早达稳定状态；充入压力达液化压力后，注入的CO2越多，水合反应速率越快。压力作为水合反应的驱动力，压力越高水合物生成越多，冰的最终转化率越高。采用CO2置换冻土区中甲烷水合物时，控制压力低于液化压力或注入过量的CO2，置换效果更好。     

喷雾反应器中二氧化碳水合物的生长实验研究

在喷雾反应器中进行了CO2水合物生成实验,观察了CO2水合物的生长过程,以结晶过饱和度作为生长驱动力研究了CO2水合物的生长特性. 结果表明,CO2水合物的生成量随生长驱动力增加而增加;反应温度越低,CO2水合物的生长量越大. CO2水合物生长速率为0.531~9.53 mmol/s,与静态反应装置中一致,表明喷雾反应器促进CO2水合物快速生长的作用有待进一步提高. CO2水合物储气率较低,为14~24 m3/m3,主要原因是生长驱动力偏小,水合反应不完全.     

充注压力对压缩式制冷循环连续制备CO_2水合物的影响

研制了一台能够连续制备蓄冷用CO2水合物的压缩式循环实验装置,并在该装置上研究了充注压力对水合物的预冷时间、生成质量、水合比例和潜热蓄冷量的影响。实验结果表明水合物在CO2气泡上升过程中生成,在气液界面处堆积。高的充注压力有着更理想的蓄冷特性,当充注压力为4.2 MPa时,预冷时间为8 min、水合物生成质量为8.44 kg、水合比例为75.1%、水合物潜热蓄冷量为4.22 MJ。充注压力为3.8 MPa及以上时,水合物生成量大,水合物阻碍釜内各部分的传热,使釜内中层、下层的温差较大。水合物生成过程后期,水合放热量减少,液体CO2在反应釜内的蒸发吸热效应使得釜内温度继续降低,一直到低于0℃,充注压力越高,此现象越明显。     

甲烷与冰快速形成天然气水合物的影响因素研究

设计了冰-气生成天然气水合物的实验装置,对由冰和甲烷反应生成天然气水合物的影响因素进行实验研究。结果表明,压力越高,温度越低,冰粒越小,越有利于水合物的生成,促进水合物快速形成的搅拌速度和促进剂浓度最佳值分别是800 r/min和800 mg/L。     

充注压力对压缩式制冷循环连续制备CO2水合物的影响

研制了一台能够连续制备蓄冷用CO₂水合物的压缩式循环实验装置,并在该装置上研究了充注压力对水合物的预冷时间、生成质量、水合比例和潜热蓄冷量的影响。实验结果表明水合物在CO₂气泡上升过程中生成,在气液界面处堆积。高的充注压力有着更理想的蓄冷特性,当充注压力为4.2 MPa时,预冷时间为8 min、水合物生成质量为8.44 kg、水合比例为75.1%、水合物潜热蓄冷量为4.22 MJ。充注压力为3.8 MPa及以上时,水合物生成量大,水合物阻碍釜内各部分的传热,使釜内中层、下层的温差较大。水合物生成过程后期,水合放热量减少,液体CO₂在反应釜内的蒸发吸热效应使得釜内温度继续降低,一直到低于0℃,充注压力越高,此现象越明显。     

撞击流式反应器内水合物法分离沼气中CO2研究

实验考察了撞击流式反应釜内水合物法分离沼气中CO₂的特性。选取纯水和十二烷基硫酸钠（SDS）两个不同的体系，考察了水合物生成过程中压力、温度、撞击强度的影响。实验结果表明在纯水体系和SDS体系下压力的升高均有利于水合物的快速生成，但并不利于沼气中的二氧化碳捕集；实验通过改变撞击流式反应器的撞击强度发现，当撞击强度为0.128时，CO₂分离因子(S.F.)在纯水和SDS两种体系下均达到最大，纯水体系下S.F.的最大值为138.9，SDS体系下S.F.的最大值为64.5；实验结果表明添加剂SDS可以促进水合物的生成，最适宜的浓度为600 mg/L，此时耗气量、CO₂水合率S.Fr.(CO₂)和CH₄水合率S.Fr.(CH₄)达到最大，但SDS对CH₄水合物生成过程的促进作用大于CO₂水合物，反而不利于CO₂的分离，降低CO₂的分离因子。     

CO2-N2-TBAB和CO2-N2-THF体系的水合物平衡生成条件

利用等温压力搜索法测定了CO2-N2-TBAB与CO2-N2-THF体系的水合物平衡生成压力. 实验的压力范围为0.69~14.55 MPa,温度范围为275.75~288.15 K. 结果表明,TBAB与THF均可作为添加剂有效降低气体水合物的平衡生成压力. 在较低的药剂浓度下,CO2-N2-TBAB的水合物平衡生成压力低于CO2-N2-THF体系. 在较高的浓度下,两种体系的水合物平衡生成压力没有明显差别.     

操作工况对酸性天然气水合物生成动力学的影响分析

水合物的快速生成受诸多因素的影响,操作工况是其主要的影响因素之一。以67.7%CH4+32.3%CO2（摩尔分数）混合气为例模拟酸性天然气,采用自行设计的水合物动力学实验装置,分别对初始压力为3.0 MPa、3.5 MPa、4.2 MPa、5.0 MPa和实验温度分别为1.42 ℃、3.27 ℃、5.48 ℃、7.45 ℃时的水合物生成动力学进行实验研究。定义诱导期、平衡总耗时、生长速率为水合物动力学评价指标,指标通过分析水合物生成过程中的压力及气相组成变化得到,进而综合分析了操作工况对酸性天然气水合物生成动力学的影响。实验结果表明：初始压力越高,实验温度越低,水合物平衡时气相CO2的浓度越低,水合物的生成量和生长速率越大;此外,初始压力对体系诱导期影响不够显著,而操作温度的降低可以明显缩短体系诱导期。     

离子液体强化二氧化碳水合物生成实验研究

实验研究了搅拌体系下离子液体1-(3-磺酸基)丙基-3-甲基咪唑十二烷基磺酸盐([MIMPS]DBSA)、1-(3-磺酸基)丙基哌啶十二烷基苯磺酸盐([PIPS]DBSA)、1-(3-磺酸基)丙基吡咯烷十二烷基苯磺酸盐([PYPS]DBSA)、鼠李糖脂(RhaC10-C10)在2~10℃内对CO2水合物生成的影响。结果表明,上述试剂对CO2水合物生成相平衡压力的影响受到温度及浓度的双重影响。[MIMPS]DBSA、[PIPS]DBSA、[PYPS]DBSA、Rha-C10-C10降低CO2水合物相平衡压力最大幅度分别为16.4%、10.8%、17.0%、16.0%,促进CO2水合物生成最佳质量分别为100、500、500、500 mg/kg。最后,计算了各个最佳浓度化学试剂体系CO2耗气量,发现[MIMPS]DBSA、[PIPS]DBSA、[PYPS]DBSA、Rha-C10-C10增大CO2耗气量最大幅度分别为31.9%、32.5%、48.9%、33.1%。     

一种喷雾强化制备二氧化碳水合物的实验系统

为了更直观地研究喷雾强化制备二氧化碳水合物的方法,设计了一套喷雾强化制备二氧化碳水合物的实验装置,并考察了生成过程中系统的温度和压力的影响,以及二氧化碳气体的消耗量,初步研究了二氧化碳水合物的生成驱动力问题.结果表明:在水合反应系统压力越高、温度越低的情况下,二氧化碳水合物的生成驱动力数值的绝对值越大;温度为275.15 K时,随着压力的增加,二氧化碳水合物的生成驱动力不是呈现简单的线性增加,而是从快到慢渐趋于平缓的变化.该系统能很好地应用于气体水合物制备过程中特性和工艺的研究.