预处理条件对Fe-Mn催化剂催化CO加氢合成低碳烯烃性能的影响

制备了一系列Fe-Mn催化剂,考察了预处理条件对其催化CO加氢合成低碳烯烃性能的影响。实验结果表明,用CO处理的催化剂较用H_2处理的催化剂具有较高的烯烃选择性;在CO气氛、300℃下还原4h的催化剂上,产物C_(2～4)烃中烯烃与烷烃的质量比可达5.88;碳化温度升高,重质烃含量增加;但在CO气氛、400℃下还原4h的催化剂上,产物中重质烃含量有所下降。XRD和XPS表征结果显示,用CO处理的催化剂中有碳化物生成,且高温、CO处理的催化剂表面有大量的碳化物生成;CO_2(CO)-TPD表征结果显示,碳化过程增强了催化剂的表面碱性,增强了CO的吸附能力,相对加氧能力减弱,烯烃选择性提高,促进了链增长。但同时CO吸附能力的增强,促进了CO高温预处理下的碳沉积,进而抑制了重质烃的生成。     

技术动态

<正>大化所开发聚氯乙烯高效非汞催化剂中科院大连化学物理研究所开发出一种氮掺杂的类石墨烯催化剂,可高效催化乙炔氢氯化。研究人员在对纳米碳催化材料深入研究的基础上,通过精确控制碳化硅材料的处理过程,在其界面制造纳米碳结构,并采用氨化等方法实现了氮原子在碳结构中的原位掺杂。在碳化硅表面形成的这种氮掺杂的类石墨烯材料(SiC@N—C)显示了优良的直接催化乙炔氢氯化的性能。     

氧化硅-氧化铝催化材料制备方法的研究进展

综述了氧化硅-氧化铝(Si O2-Al2O3)催化材料的制备方法,详细介绍了共沉淀法、溶胶-凝胶法、分步沉淀法、碳化法的制备过程及特点,分析了目前Si O2-Al2O3催化材料制备方法存在的主要问题,并指出今后的研究方向。     

用程序升温碳化法研究助剂对铁基催化剂碳化过程的影响

采用程序升温碳化法(TPC)研究了用共沉淀法和浸渍法制备的费托合成(F-T合成)Fe、Fe/K、Fe/Cu及Fe/Cu/K催化剂在原料气(H_2/CO=2.1)气氛下的碳化过程。结果表明,纯Fe催化剂的碳化过程可分为3个阶段:催化剂碳化生成金属碳化物阶段;金属碳化与表面碳气化的竞争阶段;非活性碳形成阶段。K助剂促进了碳化物的生成,也有利于表面非活性碳的积聚.Cu助剂抑制碳化物的生成,但使表面碳气化反应易于发生。     

几种过渡金属化合物对沥青的催化氧化

以铁、钴、锰等过渡佥属的化合物作为催化剂，对沥青催化氧化。根据沥青的延度、针入度和软化点的变化．研究催化剂的种类和催化剂的加入量对沥青氧化的影响。     

过渡金属填隙化合物的制备方法及其催化性能的研究进展

介绍了过渡金属填隙化合物独特的晶体结构及其性质。综述了国内外近年来过渡金属填隙化合物的制备方法及其催化性能的研究进展,重点介绍了程序升温还原法、络合物分解法、化学气相沉积法等制备过渡金属填隙化合物的方法,以及过渡金属填隙化合物在NH3合成与分解反应、肼分解反应、加氢脱硫、加氢脱氮等反应中的应用。在上述反应中过渡金属填隙化合物均表现出较好的催化性能。对该领域的发展前景也进行了展望。     

γ-Al2O3负载的Mo及Ni-Mo氮化物、碳化物的合成及其加氢脱氧性能

 以负载于γ-Al₂O₃的Mo及Ni-Mo金属氧化物为前躯体,采用程序升温方法,分别制备了负载型Mo及Ni-Mo氮化物和碳化物催化剂。采用元素分析、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H₂-TPR)技术对所制备的催化剂进行了表征,并考察了它们对苯甲酸乙酯的加氢脱氧(HDO)反应的催化性能。结果表明,负载型Mo及Ni-Mo氮化物及碳化物对苯甲酸乙酯HDO反应都具有很高的催化活性,且碳化物比氮化物更为稳定。在HDO反应过程中,积炭可能是造成催化剂失活的重要原因。     

过渡金属盐及络合物在乙苯液相氧化中的催化作用

在常压氧、１１０℃的反应条件下，考察了不同过渡金属盐及乙酰丙酮络合物在乙苯液相氧化中的催化作用，其中钴的苯甲酸盐和乙酰丙酮络合物的活性较高，Ｃｏ（ａｃａｃ）３的催化活性高于Ｃｏ（ａｃａｃ）２。Ｃｏ（ａｃａｃ）２在乙苯的液相催化氧化反应中的诱导期比Ｃｏ（ａｃａｃ）３长，因此推测Ｃｏ（Ⅲ）可能是反应过程中的活性物种。反应速度随Ｃｏ（ａｃａｃ）３用量的增大而加快，表明反应可能是通过配位－链锁机理进行的。     

负载多金属氧酸盐催化合成缩醛(酮)研究进展

绿色催化剂多金属氧酸盐用于催化合成缩醛(酮)具有出色催化性能.综述了近几年利用不同载体制备负载多金属氧酸盐催化剂在催化合成缩醛(酮)反应中的研究现状,载体包括活性炭,硅胶,聚苯胺,二氧化钛,分子筛等,并对负载型多金属氧酸盐未来的发展方向进行了展望.     

后过渡金属烯烃聚合催化剂的研究进展

综述了P-O,N-O和亚胺型后过渡金属(Ni,Pd,Fe,Co)配合物催化剂用于烯烃催化聚合的研究进展,对催化 剂的合成、结构、性能、催化烯烃聚合机理、应用以及存在的问题等方面作了较详细的介绍。并将后过渡金属催化剂与 传统的茂金属催化剂进行了比较。     

过渡金属磷化物的加氢精制催化性能研究进展

由于全球更加严格的环境法规的要求，开发新型深度加氢脱硫（HDS）和加氢脱氮（HDN）催化剂已经引起了人们的极大关注。过渡金属磷化物由于具有与过渡金属氮化物和碳化物相似的物理性质和优异的加氢脱硫、脱氮活性及催化选择性成为新型催化材料研究领域的一个热点。笔者论述了过渡金属磷化物的结构、制备、表征和催化性能方面的研究进展，侧重介绍了中国科学院大连化学物理研究所最近在这方面的研究情况。从目前的研究来看，过渡金属磷化物，特别是Ni2P，是具有潜在应用前景的一种新型深度加氢精制催化材料。     

加氢脱氧制生物燃料催化剂进展

介绍了生物燃料加氢脱氧催化剂研究进展,重点为负载型催化剂,其中包括负载过渡金属氧化物催化剂,负载贵金属催化剂,负载金属碳化物或氮化物催化剂。指出未来的研发趋势是低温高活性、高选择性、耐水性和抗积炭复合载体负载多元金属催化剂。     

后过渡金属催化烯烃聚合稳定性的改进

简要描述了后过渡金属催化剂相对于前过渡金属催化剂在烯烃聚合方面的特点。介绍了几种不同类型配体的后过渡金属催化剂,通过比较它们催化烯烃聚合所得产物的相对分子质量、催化聚合反应活性及活性保持时间,概括了影响后过渡金属催化剂稳定性的因素。通过适当地调节配体对金属中心的空间位阻和电子效应以及合理的配体类型设计,能有效改进后过渡金属催化剂的稳定性。     

过渡金属磷化物的制备及其在电解水中的应用研究进展

介绍了电解水的机理、催化材料的特点,并分类阐述了过渡金属磷化物的合成方法、在析氧反应中的应用情况,总结了过渡金属磷化物作为析氧反应催化剂的发展趋势,并对该类材料在作为析氧反应催化剂方面的发展前景进行了展望。     

氯氟烃分解反应催化剂的研究进展

对有效消除氯氟烃的催化反应法(氯氟烃的加氢脱氯和催化分解)进行了评述。重点对近年来报道的用于氯氟烃加氢脱氯的负载型贵金属催化剂和用于氯氟烃催化分解的金属氧化物、SO42-促进型金属氧化物、沸石分子筛、负载型贵金属、磷酸盐等催化剂进行了总结和比较,认为磷酸盐A lPO4有望成为催化活性高、稳定性强的氯氟烃分解催化剂。     

烯烃聚合用水杨醛亚胺过渡金属络合物催化剂研究进展

综述了用于烯烃聚合的新型单活性中心水杨醛亚胺过渡金属络合物催化剂的结构、合成方法和性能等。这种催化剂具有催化活性高、合成简单、成本低等特点，具有潜在的工业应用价值。     

甲烷在担载过渡金属氧化物上转化的初步研究

对不同的载体（ＨＺＳＭ－５、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２和ＭｇＯ）担载不同过渡金属氧化物的甲烷非氧化气氛下转化成苯和Ｃ２－－烃的反应进行了研究，结果发现这些催化剂的反应性能差异很大。载体的酸性越强，甲烷的转化率越高，苯的选择性也越高。ＨＺＳＭ－５担载的第一过渡金属氧化物（从Ｖ２Ｏ５到ＺｎＯ），只有Ｖ／ＨＺＳＭ－５和Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５才有明显的催化活性，而其担载的Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ的相应氧化物几乎没有活性。ＨＺＳＭ－５担载的过渡金属如Ｒｅ、Ｗ、Ｍｏ和Ｖ等的高价态氧化物都表现出很好的甲烷转化活性。     

六铝酸盐SrMAl_(11)O_(19-δ)催化剂上CO_2重整甲烷制合成气反应研究

制备了一系列六铝酸盐 Sr MAl11O19δ催化剂。并通过 XRD、XPS、TPR和 TGA等实验技术对催化剂的结构和性能进行了表征。结果表明 ,这类物质的还原性和对二氧化碳重整甲烷制合成气反应催化活性与其结构和晶格中过渡金属 M的性质密切相关。在 780℃反应 2 h,六铝酸盐 Sr Ni Al11O19δ表现出最高的催化活性和稳定性 ,CH4 和 CO2 转化率分别保持在 95 .0 %和 93 .4%以上 ,其它过渡金属 M取代六铝酸盐活性均低于Sr Ni Al11O19δ的活性。六铝酸盐晶格中过渡金属的活性顺序为 Ni Co>Fe>Mn>Cu。