GO-Bi_2WO_6复合材料光催化降解污水研究

利用氧化石墨烯(GO)的高比表面积和优良的导电性使其与纳米钨酸铋复合,提高纳米钨酸铋的光催化性能,是目前光催化研究领域的热点及重点之一。采用静电纺丝技术制取钨酸铋纳米纤维,之后用水热法合成GO复合钨酸铋高效可见光光催化剂,釆用XRD、TEM、紫外可见光分析等多种表征手段对所制备材料的晶体结构、组成成分、表面形貌以及微结构等进行研究分析。结果显示:跟单一成分的的的Bi_2WO_6相比,GO-Bi_2WO_6复合光催化的光催化性能更加优异。GOBi_2WO_6(0.5wt%)具有的高光催化活性,可使其光催化速率常数达到5.0×10~(-2)/min,是单一成分的Bi_2WO_6的1.7倍。     

光还原制备Ag/Ag_2WO_4纳米线及其光催化性能研究

采用光还原方式,成功制备了Ag/Ag_2WO_4纳米线。通过扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对产品形貌进行观察,通过X-射线衍射(XRD)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)等测试技术对样品的晶向组成和光学性能进行了表征,研究了Ag/Ag_2WO_4纳米线的可见光光催化性能。Ag/Ag_2WO_4纳米线与纯Ag_2WO_4纳米线的光催化降解活性相比,在60 min内光催化效率最高可提高47%。     

ZnO/Bi_2WO_6异质结的制备及光催化制氢研究

试验采用水热法制备出薄片状Bi_2WO_6,并通过异质外延生长法在Bi_2WO_6薄片上生长ZnO纳米线微米盘,得到ZnO/Bi_2WO_6异质结。对样品进行的主要表征有扫描电子显微镜形貌观察、X射线粉末衍射、能谱分析、电化学阻抗谱等。结果表明,ZnO/Bi_2WO_6异质结由直径约1μm、厚度为40~60 nm的Bi_2WO_6微米盘负载ZnO纳米线构成。在可见光下,ZnO/Bi_2WO_6异质结的光催化制氢性能明显优于纯ZnO及纯Bi_2WO_6,ZnO/Bi_2WO_6异质结的稳定性也较高。试验对比了纯Bi_2WO_6与ZnO/Bi_2WO_6异质结在可见光下催化制氢的速率,发现ZnO/Bi_2WO_6异质结的光催化效果明显高于纯Bi_2WO_6,且当生长母液浓度为8 mM(mmol/L)时,制氢速率最大为12 290.2μm·mol·h~(-1)·g~(-1),比纯Bi_2WO_6提高了2.2倍,在其循环试验18 h后,ZnO/Bi_2WO_6异质结仍能保持较稳定的制氢速率,保持率达到90%。     

Ag/Ag_2WO_4/g-C_3N_4三元复合物的构建及其光催化降解四环素

采用简单的化学沉积-沉淀法在室温下合成了一系列Ag/Ag_2WO_4/g-C_3N_4(AAC)三元复合光催剂,采用XRD、FT-IR、SEM、Raman、EDS、XPS、TEM对产物的物相、结构、形貌和光学性质进行了详细的表征。在可见光下,与Ag/Ag_2WO_4和g-C_3N_4相比,AAC-3的光催化活性明显增强,其光催化降解四环素的反应效率最高,速率常数为0.057 1 min~(-1)。在AAC-3体系中加入H_2O_2,反应速率明显加快,速率常数达到0.148 8 min~(-1),是AAC-3体系的2.53倍。光催化性能的增强可以归因于:复合物改善了催化剂的吸光性能,增大了比表面积,促进了光生电子-空穴对的分离,加入H_2O_2使得反应体系能够提供更多的活性物种。提出了可能的光催化降解四环素反应机理。     

F掺杂可见光催化剂Bi2MoO6的制备及其增强的光催化性能

通过简单的水热法成功合成了氟掺杂Bi2MoO6光催化剂,通过XRD、TEM、FT-IR、DRS等手段对合成产物进行了表征,研究了氟掺杂对Bi2MoO6的结构和光催化活性的影响。紫外可见漫反射光谱显示,掺氟的光催化剂在可见光区域具有更强的吸收。可见光照射下对罗丹明B的光催化降解实验表明,F/Bi2MoO6复合催化剂展示了增强的光催化活性。当F/Mo比为0.3时,复合催化剂表现出最高的光催化活性。这可能是由于F掺杂使催化剂的光生电子和空穴的再复合率降低,提高了催化剂的光量子效率,增强了催化剂的活性。     

Pt/PrSrCoO4催化剂的物化性质及对NO+CO催化性能

分别采用聚乙二醇凝胶法、球磨法及浸渍法合成了类钙钛矿型复合氧化物和负载型催化剂,利用XRD、BET、TPD、TPR和XPS等手段对催化剂的物化性能进行表征,考察了它们对CO还原NO反应的催化性能.结果表明,样品都具有K2NiF4结构,CO还原NO反应的催化活性不仅与催化剂的比表面积、物相及氧空穴有关,还与催化剂表面的Co含量有关;PrSrCoO4(650℃)催化剂显示出较高的催化活性;负载适量的贵金属Pt,不仅不会改变催化剂的K2NiF4结构,而且还能促进CO还原NO的催化活性提高,且负载量为0.5%时最适宜.     

Bi_2S_3和Ag/Bi_2S_3的制备及其光催化还原六价铬性质研究

在150℃水热条件下制备了不同形貌的Bi_2S_3,测试了不同形貌Bi_2S_3的光催化还原六价铬性能,结果表明,纯Bi_2S_3对六价铬的还原效率不理想。由于金属银具有SPR效应、好的吸光性能和优良的电子存储性能,选用价格相对低廉的贵金属银对纯Bi_2S_3进行复合改性。选取比表面积较大的十字花形硫化铋样品作为底物,在60℃水浴条件下,通过还原AgNO_3制备了Ag/Bi_2S_3复合物。与纯Bi_2S_3相比,Ag/Bi_2S_3复合物还原六价铬的性能有了显著的提高,主要归因于复合物增强了光吸收,有效地提高了光生电子空穴对的分离率和电子的传输能力。此外,对于复合物高效还原Cr(Ⅵ)的可能机理进行了详细的阐述。     

超声波法合成钨酸铋光催化材料的研究

Bi_2WO_6是一种新型光催化剂,以其无毒、高效、价格低廉等显著特点在杀菌、介电、光催化等方面的应用前景十分广泛。本文采用超声波合成法制备出斜方晶系的Bi_2WO_6。重点研究了前驱液pH值、不同焙烧温度、不同焙烧时间对产物Bi_2WO_6的结构组成及光催化性能的影响。结果表明:在前驱液pH=1、焙烧温度600℃、焙烧时间2 h条件下制备的Bi_2WO_6对罗丹明B具有最佳光催化效果,其在紫外可见光照射下的降解率高达99.3%。     

Ag沉积Bi_(12)O_(17)Cl_2半导体制备及光催化活性研究

采用光原位还原法制备了一系列Ag沉积的氯氧化铋(Ag/Bi_(12)O_(17)Cl_2)二元复合半导体材料,并对其进行表征。X射线光电子能谱分析证实了样品中存在Ag单质,由于Ag颗粒的局部表面等离子体共振效应使紫外可见漫反射光谱图中可见光吸收能力明显增强,扫描电子显微镜图表明制备的材料具有纳米片堆积形成的三维立体形貌。与纯Bi_(12)O_(17)Cl_2样品相比,复合材料可见光照射下对甲苯醇的光催化选择性氧化性能明显增强,这主要与复合材料中形成了金属-半导体异质结以及Ag的等离子体共振效应相关。     

水热法合成Ag_2CO_3/ZnO异质结复合光催化剂及其光催化性能

采用水热法合成了一系列不同Ag2CO3含量的新型Ag2CO3/ZnO异质结复合光催化剂,运用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-vis DRS)等系列手段对所制备的光催化剂进行了表征,并以紫外光(254 nm)为光源,评价了催化剂光催化降解甲基橙的活性,考察了不同Ag2CO3复合量、不同水热温度对ZnO复合光催化剂反应活性的影响.结果表明,当Ag2CO3含量为2%、水热温度为140℃,复合光催化剂具有最大的光催化活性,降解率达到86.31%.Ag2CO3/ZnO异质结复合光催化剂具有更高的光催化活性主要原因是复合光催化剂对紫外光有很强的吸收能力,适量Ag2CO3能提高光生电子-空穴对的分离效率,并改善催化剂的物理性能.     

水热法合成Ag2C03／ZnO异质结复合光催化剂及其光催化性能

采用水热法合成了一系列不同Ag2CO3含量的新型Ag2CO/ZnO异质结复合光催化剂,运用X射线粉末衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外-可见漫反射吸收光谱（UV-visDRS）等系列手段对所制备的光催化剂进行了表征,并以紫外光（254nm）为光源,评价了催化剂光催化降解甲基橙的活性,考察了不同Ag2CO3复合量、不同水热温度对ZnO复合光催化剂反应活性的影响．结果表明．当Ag2CO3含量为2％、水热温度为140℃,复合光催化剂具有最大的光催化活性,降解率达到86．31％．Ag2CO3/ZnO异质结复合光催化剂具有更高的光催化活性主要原因是复合光催化剂对紫外光有很强的吸收能力,适量A龅C03能提高光生电子一空穴对的分离效率,并改善催化剂的物理性能．     

一步低温水热合成太阳光催化性能的片花状Ag/ZnO

采用简单原料,利用低温水热法一步合成出片花状Ag/ZnO。通过X射线衍射仪(XRD),场发射扫描电镜(FESEM),透射电镜(TEM), X射线光电子能谱仪(XPS),固体荧光光谱(PL),紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及瞬态光电流响应等测试技术对催化剂进行了表征。探究了Ag沉积量和降解物pH值对光催化剂性能的影响。结果表明, Ag纳米颗粒沉积在片花状ZnO的表面可以有效提高其太阳光催化性能,其中Ag/ZnO-4(4%Ag,质量分数)样品光催化性能最好,其光催化降解GR黑的反应速率为纯ZnO的5.7倍。Ag/ZnO-4在pH为3～12的范围内对GR黑能保持较高的光催化降解性能,其降解前后的形貌及晶体结构没有发生明显变化,说明Ag的沉积还可以有效提高ZnO的耐酸碱能力。Ag/ZnO-4样品对其他类型的染料及抗生素甲硝唑等也具有较好的光催化降解效果。光催化循环测试结果表明Ag/ZnO-4具有良好的稳定性。自由基捕获实验结果表明·O~-_2和h~+是光催化降解过程中的主要活性物种,·OH在光催化过程中仅起辅助作用。Ag/ZnO太阳光催化性能的提高主要归因于Ag纳米颗粒的等离子体效应增加了ZnO对太阳光的吸收利用以及Ag能作为电子陷阱有效提高ZnO的光生电荷分离效率。     

Pt/LaSrCoO4催化剂的物化性质及对己烷完全氧化活性的影响

采用聚乙二醇凝胶法、球磨法及浸渍法合成了类钙钛矿型复合氧化物和负载型催化剂,以己烷完全氧化为探针反应,运用FT-IR、TPD、TPR和XPS等手段进行表征.结果表明,样品都具有K2NiF4结构,己烷完全氧化活性不仅与催化剂的物相及氧空穴有关,还与催化剂表面的Co含量有关;LaSrCoO4(650℃)催化剂显示出较高的催化活性;负载适量的Pt,不仅没改变催化剂的K2NiF4结构,而且还能促进己烷完全氧化催化活性的提高,且负载量为0.5%时最适宜.     

离子交换法制备Ag/Ag_(1.69)Sb_(2.27)O_(6.25)光催化纳米粉末的表征与光催化性能

以K_2H_2Sb_2O_7·4H_2O和AgNO_3为原料,采用离子交换法合成Ag/Ag_(1.69)Sb_(2.27)O_(6.25)光催化纳米粉体材料,利用X射线衍射仪、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱、紫外漫反射及紫外可见-分光光度计等,分析和测试不同煅烧温度下所得纳米粉体的物相、形貌、结构以及光学性能,并通过对盐酸四环素(TC-HCl)的可见光下光降解实验测定材料的光催化性能。结果表明:Ag/Ag_(1.69)Sb_(2.27)O_(6.25)颗粒直径约为100～150nm,颗粒表面附着有尺寸为10 nm的球状单质纳米Ag颗粒。随煅烧温度升高,Ag/Ag_(1.69)Sb_(2.27)O_(6.25)纳米颗粒表面的凹陷变小,逐渐转变为完整球状,粉末颜色从灰色转变为黄色。煅烧温度为250℃的Ag/Ag_(1.69)Sb_(2.27)O_(6.25)纳米材料(Ag/ASO-250)的光催化活性最高,为900℃煅烧材料的催化活性的7倍。光催化降解反应进行到90 min时,AgSbO_3-ssr,N-TiO_2,和Ag/ASO-250催化降解TC-HCl的降解率分别为65%,77%和90%,这表明与固相烧结的AgSbO_3和N-TiO_2相比,Ag/ASO-250具有更强的光催化活性。     

固体法制备Cu/La2O3-NiO催化剂及其光催化性能

采用3种不同的顺序制备了镧镍复合氧化物前驱体后,再在这3种物质上用等体积浸渍法制备了一系列Cu/La2O3-NiO催化剂。用XRD、TEM分别对催化剂表面结构、表面形貌进行了表征,以CO2和H2O光催化合成甲醇反应为探针反应研究了不同的制备方法对催化剂性能的影响。结果表明:先混合碾磨并一起焙烧后再处理的Cu/La2O3-NiO催化剂,其光催化活性最强,而先分开碾磨后一起焙烧再处理的催化剂光催化活性其次,而机械混合后再一起处理的催化剂对目的反应没有光催化活性。其中0.5%Cu/La2O3-NiO催化剂的催化效果最好。     

可见光下掺N附Ag纳米TiO_2的光催化降解甲基橙

采用溶胶–凝胶法制备纯TiO_2和掺氮TiO_2纳米颗粒(N-TiO_2),然后通过光催化还原在其表面附Ag,得到表面附Ag的纳米TiO_2(即Ag/TiO_2)和掺N附Ag纳米TiO_2(即Ag/N-TiO_2),利用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、光致发光光谱仪(photoluminescence spectroscopy,PL)、X射线光电子能谱(XPS)以及紫外可见漫反射光谱分析(UV-VIS DRS)对TiO_2及其掺杂改性后的组成和结构、光吸收性能以及可见光下对甲基橙溶液的光催化活性等进行表征。结果表明,所有样品均为锐钛矿型,Ag/TiO_2的平均晶粒度为20.4 nm;N以替代型N-Ti-O、间隙型Ti-O-N(或氧化态Ti-O-N-O)的形式存在于晶格中,银以Ag0形式附着在TiO_2表面;N掺杂抑制TiO_2晶粒的生长,并抑制光生电子与空穴的复合,从而促进TiO_2对可见光的吸收;表面附Ag对TiO_2晶格没有明显影响,但在450~580 nm可见光区产生强烈的表面等离子吸收带并延长至近红外区。TiO_2及其掺杂改性后对甲基橙的光催化效果为Ag/N-TiO_2Ag/TiO_2N-TiO_2TiO_2(或Degussa P25),Ag/N-TiO_2在可见光下对甲基橙(p H=3)进行光催化降解,150 min时降解率达到95%。     

掺Mo~(6+)附Ag纳米TiO_2在可见光下降解酸性大红3R

通过溶胶-凝胶法结合光催化还原法制备掺Mo6+附Ag的TiO2纳米颗粒,并在可见光下对酸性大红3R进行降解实验,研究其在可见光下的催化活性,并与纯TiO2、仅掺Mo6+或仅附Ag的TiO2进行对比。进一步讨论在可见光照射下掺杂量、焙烧温度等因素对掺Mo6+附Ag纳米TiO2降解性能的影响。结果表明:可见光下Ag/Mo6+/TiO2比纯TiO2、仅掺Mo6+或仅附Ag的TiO2显示出更高的活性,这是因为金属Mo6+的掺杂和贵金属银的沉积使二氧化钛的吸收带边发生红移,拓宽了可见光的响应范围;Ag/Mo6+/TiO2催化剂的催化活性最高时的Mo6+掺杂量为4.5%,银的附着量为2%。焙烧温度为500℃,这种掺Mo6+附Ag纳米TiO2对酸性大红3R的降解率可达87.6%.     

对苯二甲酸协同Bi_2O_3/Co_3O_4光催化降解甲基橙的研究

以Bi2O3,Co(NO3)2作为前驱体,采取浸渍法制备了不同Co3O4含量的Co3O4/Bi2O3复合半导体光催化剂。利用红外光谱、固相荧光等对催化剂结构进行了表征。并且对催化剂的光催化性能进行了测试及表征。以甲基橙为光催化反应的模型化合物,考察了Co3O4/Bi2O3复合光催化剂的紫外及可见光催化活性,考察了清除剂对催化剂紫外及可见光催化活性的影响;以对苯二甲酸为探针分子,结合化学荧光技术研究了Co3O4/Bi2O3复合光催化剂表面羟基自由基的生成;利用荧光光谱对催化剂进行了光致发光性能分析。实验结果表明:本实验制备的Co3O4/Bi2O3复合光催化剂,成功扩展了Co3O4的光响应范围,使其具有相当的可见光催化活性。在Co3O4/Bi2O3复合光催化剂系列中,以m(Co3O4)/m(Bi2O3)=0.016型复合光催化剂的可见光活性为最高。     

REO/γ-Al2O3催化剂上频那酮的合成研究

以特戊酸和乙酸为原料脱羧合成频那酮,首次全面考察了催化剂的制备条件对催化剂活性的影响,并对催化剂寿命、再生以及稳定性进行了研究。反应在固定床反应器中进行,采用气相色谱对合成液进行分析。结果表明,催化剂活性物质为La2O3或Pr6O11时催化活性最高;当La2O3负载量为15%,浸渍时间大于5 h,焙烧温度在560~640℃之间时制得的催化剂活性较优;催化剂寿命大于300 h,结构稳定,再生方法简单有效。     

负载型TiO2/硅藻土复合光催化剂的研究

以四氯化钛为原料采用溶胶-凝胶法制备了负载型TiO2，硅藻土复合光催化剂，并通过XRD，IR，SEM等手段对样品进行了表征。实验中分别以300W高压汞灯和太阳光为光源，研究了硅藻土载体上TiO2负载量不同对甲基橙溶液光催化氧化效果的影响。实验结果表明：复合光催化剂的催化性能随着TiO2负载量增大先提高，而后有所下降，其中以1g硅藻土与1．8ml四氯化钛制备的TiO2，硅藻土复合催化剂光催化活性最高。