三维层状骨架结构锶硅分子筛AMH-3的水热合成研究及其表征

采用水热合成法,在不加入三氯化钛的条件下,合成出了具有三维层状骨架结构的锶硅分子筛AMH-3。对AMH-3的合成条件进行了考察,并采用了SEM、XRD、TG-DSC等方法对合成样品进行了物理化学性能表征。结果表明,在不加三氯化钛合成AMH-3的体系中,硅源的选择具有决定作用,同时n(Na2O)/n(SrO)和n(SiO2)/n(SrO)也是影响AMH-3合成的主要因素;XRD、TG-DSC研究结果表明,合成样品在450℃煅烧后,其骨架结构保持稳定。     

蒸汽相体系下低硅沸石DFT和GIS的合成

采用蒸汽相合成法,在F-作为矿化剂以及乙二胺作为液相的条件下,合成出低硅沸石DFT和GIS。重点考察了氢氟酸(HF)用量和硅铝比(n(Si O2)/n(Al2O3))对低硅沸石DFT和GIS合成的影响,其较佳固相凝胶组成分别为:n(HF)∶n(Si O2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=0.5∶1.0∶0.5∶5.0,n(HF)∶n(Si O2)∶n(Al2O3)∶n(H2O)=2.5∶1.0∶0.5∶5.0。元素分析和热重结果表明,双质子化的乙二胺起到平衡骨架负电荷的作用,结构导向合成出低硅沸石DFT和GIS。HF的用量对合成产物物相有明显影响,少量的HF有利于合成低硅沸石DFT,增加HF的用量则导致低硅沸石GIS的生成。     

无铝Ni-β沸石的合成与结构表征

研究了水热法合成无铝Ni β沸石的方法 ,讨论了合成条件对无铝Ni β沸石晶化的影响 ,得出适宜的初始凝胶组成为n(SiO2 )∶n(NiO)∶n(Na2 O)∶n[(TEA) 2 O]∶n(H2 O) =60∶(1～ 3)∶(1 5～ 4 5)∶(1 1～ 1 3)∶(90 0～ 1 2 0 0 )。通过化学分析、XRD、IR和ICP测定了样品的化学组成并对其结构进行了表征 ,结果表明所合成的Ni β沸石晶粒均匀 ,Ni进入了沸石骨架。     

菱镁矿制备纳米镁铝水滑石的研究

以天然菱镁矿为原料,采用尿素法制备纳米Mg-Al水滑石。考察了煅烧时间和温度对菱镁矿分解率的影响。结果表明,最佳条件为700℃下煅烧0.5 h。另外考察了尿素用量对水滑石形貌、尺寸、结晶度的影响,还有不同n(Mg)∶n(Al)对水滑石纯度的影响。用XRD、SEM对产物进行分析。XRD分析结果表明,当溶液中n(尿素)∶n(NO3-)=3∶1时,合成的水滑石样品具有较高的结晶度;n(Mg)∶n(Al)=2∶1时,合成的水滑石纯度可达到100%;随着尿素用量的增多,合成样品的粒径逐渐增大。SEM分析结果表明,用菱镁矿合成的样品层比用硝酸镁试剂合成的样品层厚很多。     

菱镁矿制备纳米镁铝水滑石的研究

以天然菱镁矿为原料,采用尿素法制备纳米Mg-Al水滑石。考察了煅烧时间和温度对菱镁矿分解率的影响。结果表明,最佳条件为700℃下煅烧0.5 h。另外考察了尿素用量对水滑石形貌、尺寸、结晶度的影响,还有不同n(Mg)∶n(Al)对水滑石纯度的影响。用XRD、SEM对产物进行分析。XRD分析结果表明,当溶液中n(尿素)∶n(NO3-)=3∶1时,合成的水滑石样品具有较高的结晶度;n(Mg)∶n(Al)=2∶1时,合成的水滑石纯度可达到100%;随着尿素用量的增多,合成样品的粒径逐渐增大。SEM分析结果表明,用菱镁矿合成的样品层比用硝酸镁试剂合成的样品层厚很多。     

高岭土原位合成高硅铝比小晶粒NaY分子筛

以不同温度焙烧的苏州高岭土为原料,采用原位晶化法合成高硅铝比小晶粒NaY分子筛,考察晶种胶添加量、陈化温度、晶化温度和m(高土)∶m(偏土)对晶化过程和产物性质的影响。结果表明,m(高土)∶m(偏土)=1时,在晶种胶添加质量分数15%、陈化温度90℃和晶化温度100℃条件下,以普通高岭土为原料原位合成NaY样品的相对结晶度约为80%,骨架硅铝比(SiO2与Al2O3物质的量比)为6.4,平均粒径约500nm。调整原料中m(高土)∶m(偏土)可以控制原位晶化样品中的分子筛含量。以细化高岭土为原料合成的NaY分子筛(平均约445nm)粒径小于普通高岭土合成的样品。骨架硅铝比高于6.0的原位晶化样品的骨架坍塌温度高于950℃,具有很高的结构稳定性。     

晶化温度与晶化时间对4A分子筛合成的影响

以硅酸钠试剂为硅源,铝酸钠试剂为铝源,反应体系各组分的物质的量之比为n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(Na2O)∶n(H2O)=2∶1∶1∶1∶50,采用水热合成法制备了4A分子筛,考察了晶化温度与晶化时间对该型分子筛结构和形貌的影响,并利用X射线衍射(XRD)、电镜扫描(SEM)及红外(IR)测试等手段对其进行了表征。结果表明,4A分子筛在晶化温度为100℃,晶化时间为14h的条件下具有良好的微孔结构及形貌。     

SSZ-39分子筛的合成及晶化机理研究

SSZ-39分子筛是化学催化领域的新型催化剂。文中以自主设计、合成的N,N-二乙基-2,6-二甲基哌啶碱(DEDMP~+OH~-)为结构导向剂、硅溶胶为补加硅源,Y型分子筛提供铝源,采用低温老化、高温晶化的水热法成功地合成出SSZ-39分子筛。通过XRD,TG-DSC,NH_3-TPD等手段对合成样品进行了表征,对n(SiO_2)/n(Al_2O_3)、老化温度、补加硅源与Y型分子筛的加入顺序进行考察。由表征可知:n(SiO_2)/n(Al_2O_3)=10～20,老化温度为25—45℃,晶化温度为180℃,可合成具有AEI拓扑结构的SSZ-39分子筛。最后对Y沸石转化合成SSZ-39分子筛的晶化机理进行了研究。结果表明,补加硅源与Y分子筛先形成无定形硅铝凝胶,随着晶化中间相ANA沸石生成,在结构导向剂的作用下,生成的ANA沸石转变为SSZ-39分子筛。     

镍铬水滑石的制备与表征

以镍、铬的水合硝酸盐及尿素为主要原料,采用水热法合成了具有片层状结构的镍铬水滑石。考察了镍铬摩尔比、尿素摩尔比、溶剂种类、反应时间以及反应温度对材料制备结果的影响,并利用XRD、SEM、FT-IR、TG-DSC等手段对其进行表征。结果表明,当n(Ni2+)∶n(Cr3+)为2∶1、n(NO3-)∶n(Ur)为1∶5、50%乙醇/水作为溶剂并在150℃恒温环境下晶化96 h时,能够得到结晶度较高的片层状镍铬类水滑石。     

含HF和KCl体系中SAPO-17分子筛的快速稳定合成和表征

采用水热合成法合成了SAPO-17分子筛,通过在合成过程中添加氢氟酸和无机盐氯化钾,不仅大大缩短样品的晶化时间,还合成出高硅铝摩尔比的SAPO-17分子筛。通过XRD和SEM等表征手段考察了HF和KCl对合成分子筛的影响。采用XRD、SEM、FT-IR、NH3-TPD等方法考察了最优条件(Al_2O_3∶P_2O_5∶SiO_2∶CHA∶H_2O∶HF∶KCl=1∶1∶0.1∶1.1∶50∶0.9∶0.01)下合成的SAPO-17分子筛的物化性能及MTO催化性能。结果表明,合成的分子筛具有优异的MTO催化性能,低碳烯烃的选择性达84.03%。