核壳结构ZIF-67@CuOx催化剂及其低温CO-SCR脱硝研究

通过封装法在常温下成功制备出纳米颗粒ZIF-67包覆八面体核壳结构的ZIF-67_(a/b)@CuO_x(a/b=4/1,2/1,1/1,1/1.5)低温脱硝催化剂,并利用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外仪(IR)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)等对催化剂进行表征,考察了不同ZIF-67包覆量对催化剂形貌、结构组成、比表面积大小以及选择性催化还原(SCR)性能的影响。结果表明,HKUST-1烧结为八面体的CuO_x相,具有良好的负载能力,ZIF-67保持其原有形貌、晶型和高比表面积;在a/b为4/1时ZIF-67具有较好的均一性和分散性,催化剂比表面积增大,其低温催化脱硝性能最好。CO-SCR催化性能测试结果显示,ZIF-67_(4/1)@CuO_x在脱硝温度150和225℃时分别达到86.5%和95%的脱硝率。ZIF-67_(4/1)@CuO_x相比ZIF-67达到相同脱硝率(86%)的温度降低50℃。ZIF-67_(4/1)@CuO_x具有1 168.410 m~2/g的最大比表面积,为反应提供更对界面和有效接触,提高催化还原脱硝效率。     

Mn-HAP基低温SCR催化剂的制备及抗硫中毒性能

低温选择性催化还原(SCR)脱硝是工业烟气末端治理的重要技术, 强化催化剂硫抗性是低温SCR领域内亟待解决的问题。本研究以羟基磷灰石(HAP)为载体、Mn为活性组分通过共沉淀法成功合成了Mn-HAP低温(100~200℃)脱硝催化剂, 探究了其脱硝性能及金属硫酸盐和硫酸铵的中毒特性。结果表明: 以HAP作为活性组分Mn的载体能一定程度上提高催化剂的抗硫性。当反应温度为140 ℃时, SCR催化剂脱硝效率达到100%, 金属硫酸盐相较硫酸铵对催化剂低温脱硝活性的影响更显著, 120 ℃时脱硝效率分别降低37.40%和8.83%。不同手段分析表明, 不同表面硫物种均会不同程度地降低催化剂比表面积并改变活性Mn氧化态。金属硫酸盐显著降低Mn⁴⁺/Mn比例是造成催化剂失活的主要原因。     

石墨烯基介孔锰铈氧化物催化剂:制备和低温催化还原NO

锰铈氧化物由于较强的氧化还原活性、优良的低温脱硝性能,已被广泛用于选择性催化还原(SCR)脱硝反应,但是锰铈氧化物存在活性组分易团聚、比表面积较低等问题,限制其催化剂活性的提高。本研究以介孔结构的石墨烯基SiO₂(G@SiO₂)纳米材料为模板,采用水热法制备了系列石墨烯基介孔锰铈氧化物(G@MnO_x-CeO₂)催化剂,并考察了该催化剂在低温下(100～300℃)的SCR脱硝性能。结果表明,与石墨烯基铈氧化物(G@CeO₂)相比,G@MnO_x-CeO₂催化剂具有较高脱硝活性。当Mn、Ce与模板G@SiO₂质量比分别为0.35、0.90时, G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂的脱硝活性最佳, 220℃下NO转化率达到最高(80%)。添加适量MnO_x,提高了G@MnO_x-CeO₂催化剂的比表面积、孔容,降低了催化剂的结晶度;并且MnO_x<...     

液相共沉淀法制备MnO_2/CNFs催化剂及其低温脱硝性能

以碳纳米纤维为载体,采用液相共沉淀法制备MnO_2/CNFs催化剂并将其应用于低温选择性催化还原(SCR)NO,利用BET,XRD,FESEM,EDS,TEM及XPS对催化剂的微观形貌、结构特征、元素组成以及价态分布进行表征。结果表明:催化剂的活性组分是MnO_2,且以无定型态负载于CNFs表面。在80~180℃下进行低温脱硝活性的测试。当负载量为6%时,MnO_2/CNFs催化剂的脱硝性能最为优异,在80℃时脱硝率就达到了65.25%,当温度升高至180℃时脱硝率达95.25%。无定型结构、良好的分散性以及较高的表面吸附氧含量是MnO_2/CNFs催化剂具有优异低温脱硝催化活性的主要原因。本研究在未经过任何酸处理的情况下使MnO_2负载在CNFs上,很大程度上减小了对环境的污染。     

CeO2修饰Mn-Fe-O复合材料及其NH3-SCR脱硝催化性能

氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术需要进一步研发在相对较低温度(<300℃)下具有良好催化活性、高稳定性及环境友好的脱硝催化材料。本工作采用草酸共沉淀法制备Mn-Fe-O催化材料,并对其进行不同含量CeO2修饰,用于低温NH3-SCR脱硝催化反应。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原或脱附(H2-TPR、NH3-TPD)等手段对催化剂进行了表征。催化结果表明,在相同反应条件下适量CeO2修饰后的Mn-Fe-O样品比纯Mn-Fe-O表现出更优异的NH3-SCR脱硝催化性能,在80℃时NO转化率在95%以上,且具有较高的N2选择性。CeO2修饰提高了Mn-Fe-O氧化物表面的Fe^3+、Mn^3+和Mn4+含量及表面酸性位点数量,从而有助于NH3的吸附及催化反应的进行,并且Fe^2+/Fe^3+、Mn^2+/Mn^3+/Mn^4+以及Ce^3+/Ce^4+电子对之间的相互氧化还原反应提高了催化剂的氧化还原能力及稳定性。     

NH3选择性催化还原NOx催化剂及其中毒研究进展

选择性催化还原(SCR)技术广泛应用于燃煤电厂锅炉的烟气脱硝过程中,SCR工艺中的核心是高效稳定的催化剂.如何提高SCR催化剂的脱硝效率、稳定性和抗中毒能力,一直是国内外科研人员的研究重点之一.目前钒基催化剂广泛应用于工业生产中,但钒基催化剂具有生物毒性,操作温度高且N2选择性低,因此对环境友好且稳定高效的新型催化剂成...     

过渡金属、Zr、Ce三元SCR催化剂的制备和性能

制备了由过渡金属M(M=Cr、Mn、V、Fe、Cu、Co)与Zr、Ce氧化物组成的三元选择性催化还原(SCR)催化剂,用低温氮吸附(BET)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氨-程序升温脱附(NH3-TPD)、氢-程序升温还原(H2-TPR)等手段表征了样品的比表面和孔结构、晶体结构、元素价态、酸性位类型以及氧化还原能力,研究了催化剂的性能。结果表明,MnZr-Ce三元催化剂的低温(200℃)活性较好,但是高温(250℃)活性较差;Cr-Zr-Ce三元催化剂在低温和高温(100-300℃)下性能均比较稳定,V-Zr-Ce三元催化剂在低温(200℃)下性能较差,但是其高温(300℃左右)活性不断提高。研究了以上3种催化剂的耐硫性,并结合测试结果解释和分析了上述实验现象。     

钴铁双金属有机骨架及其炭化产物的低温脱硝性能研究

采用水热法成功合成了钴铁双金属有机骨架Co_x/MIL-100(Fe)_(1/4CTAB)(x=1/5,1/10,1/20),其Co1/10/MIL-100(Fe)(1/4CTAB)形貌规整,在150℃脱硝率为45%左右,但180℃即可达到脱硝率90%左右,通过考察不同炭化气氛下将其作为前驱体炭化获得一系列炭基钴铁氧化物Fe-CoxOy/C(x=1/5,1/10,1/20)样品,对所制备的催化剂进行了表征,其Co1/10/MIL-100(Fe)(1/4CTAB)在800℃、微还原气氛(CO)下,炭化2h得到的Fe-Co1/10Oy/C(CO)在150和180℃脱硝率即可分别达到85%和95%左右,具有更加优越的低温脱硝性能。     

表面活性剂辅助水热热分解法制备介孔氧化铝纤维

以PEG(Mn=20000)为模板导向剂, 尿素为沉淀剂, 采用水热热分解法制备了纳米介孔结构的氧化铝纤维, 并对其吸附性能进行了研究. 通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、热释重仪(TGA)和N2等温脱附-吸附分析, 考察了介孔氧化铝纤维的相态、结构、形貌、比表面积和介孔特征. 采用选择性催化还原(SCR)烟气脱硝装置对其吸附性能进行了研究. 结果表明：以PEG为模板, 采用简单的水热法就可得到直径(200～300)nm×(8～10)μm的碳酸铝铵纤维; 经900℃煅烧2h得到比表面积为316m²/g、平均孔径为2.5nm的η-Al₂O₃介孔纤维, 形貌基本不发生变化; SCR烟气脱硝测试显示, 相比商品氧化铝粉末, 合成的氧化铝介孔纤维有着更强的吸附性能, 它的脱硝效率较之商品氧化铝粉末约提高了15%.     

铁基柱撑凹凸棒土的制备及低温选择性催化还原NOx性能研究

以天然的凹凸棒土(ATP)为原料,通过离子交换法、浸渍法制得V2O5负载Fe2O3柱撑凹凸棒土(V2O5/Fe-P ATP),并考查了催化剂(V2O5/Fe-P ATP)低温选择性催化还原NO的活性。运用XRD、红外光谱、扫描电镜、比表面积、孔结构对催化剂进行表征。实验发现,通过Fe2O3柱撑改性的凹凸棒土对于低温选择性催化还原NO具有很好的活性,尤其当温度为220℃时,NO的脱硝效率可达到90%以上。