氘在钛中的扩散行为

对以氘化钛形式吸附在金属钛中的氘的扩散行为进行了研究。样品经电子束加温至３４３℃，用＾４Ｈｅ－Ｄ前向反冲方法测量氘化钛分解后氘在钛表面和内部的浓度分布。由扩散方程求得吸附的氘化钛样品中氘的扩散系数和表面复合系数，并与通过向钛中注入氘的方法得到的结果进行了比较。     

Ti-Mo互扩散界面吸氢同位素效应的离子束分析研究

为探究Ti-Mo互扩散对金属吸氢的影响,本文采用离子束分析方法对Ti-Mo薄膜的膜-基互扩散界面的吸氢同位素（H和D）效应进行了研究。通过氩离子刻蚀减薄的方法有效降低了表面碳、氧杂质对样品吸氢的影响。吸氢结果表明,对于表面洁净的样品,氢化后固相中氢或氘的浓度均沿着深度随钼原子含量的增加而减小。在单一气体吸氢实验中,氢原子浓度减小的趋势较氘原子缓慢;而在氢氘混合气体吸氢实验中,当容器中的氢氘压强比p(H2)∶p(D2)≥05∶1时,固体中氘氢浓度之比随钼浓度的增加而降低,但当p(H2)∶p(D2)<05∶1时,氘氢浓度之比随钼浓度的增加而升高。因此,由于Ti Mo界面的互扩散,吸氢出现了显著的氢同位素效应,钼的存在不利于体系对氢同位素气体的吸收。     

氢/氘化钛热解吸的动力学同位素效应

在高真空金属系统上测定了氢化钛和氘化钛在恒容体系中、350~550℃温度下热解吸氢和氘的P-t曲线;应用反应速率分析方法计算了各自在不同温度下的反应速率常数,得到氢化钛和氘化钛热解吸的表观活化能分别为27.1±0.4和42.3±1.9 kJ/mol。氘化钛热解吸氘的表观活化能高于氢化钛热解吸氢的表观活化能,表现出显著的热解吸动力学同位素效应,表明氘化钛热解吸时需要更高的初始能量;同时也说明氘化钛在相同条件下比氢化钛更稳定。     

氘化钛阴极的制备

根据串列加速器中铯溅射负离子源（ＳｏｕｒｃｅｓｏｆＮｅｇａｔｉｖｅＩｏｎｓｂｙＣｅｓｉｕｍＳｐｕｔｔｅｒｉｎｇ,ＳＮＩＣＳ）产生负氘离子的要求,制备了一种氘化钛阴极。它由１个圆柱形的铜阴极心和填满其中心孔的氘化钛溅射靶构成,作为溅射靶材料的氘化钛通过高纯度钛粉与氘进行化学反应制得。钛粉在适当的温度下进行真空处理,从而获得良好的化学活性,很容易与氘化合生成氘钛原子比为１．５的氘化钛（ＴｉＤ１．５）。     

双柱周期逆流法分离氢同位素

将具有正、反氢同位素效应的2种贮氢材料Pd和LaNi_4.7Al_0.3结合，组成双分离柱，测试了原料气氘原子摩尔分数为0.5和0.1的2种混合气体的流出曲线，并进行了周期逆流方式的分离实验。实验结果表明，该分离方法具有较高的分离效率，产品气的氘原子摩尔分数一般大于0.995。改进方式后分离氘原子摩尔分数为0.1的原料气，产品气的最大氘原子摩尔分数为0.998，最大氘富集比为9.98，氘的回收率为92.5%，尾气中氢原子摩尔分数大于0.996，全分离因子大于120 000。     

气体采样滤膜中铀含量的激光诱导击穿光谱分析方法研究

为对核设施尾气监测中气体采样滤膜中铀元素的含量进行测量分析,本文开展了激光诱导击穿光谱（LIBS）定量分析气体采样滤膜中铀含量的方法研究。通过优化LIBS测量延迟时间参数,最终选出了铀的定量分析有效特征谱线,并得到了浓度范围较低的工作曲线。结果表明,在选择的实验条件下,采用标准样品对筛选后的特征谱线进行实验验证,测量值的相对偏差绝对值小于20%,RSD小于10%。     

气体采样滤膜中钚的激光诱导击穿光谱定量分析研究

在核设施排放物的监测中,为确保环境安全及实现核材料衡算,需针对通风管气体采样滤膜中钚的含量进行分析。为探索利用激光诱导击穿光谱（LIBS）技术定量分析滤膜中钚元素含量的可行性,开展了某核设施热室内含钚气体采样滤膜的LIBS分析研究。通过分析含钚气体采样滤膜中钚的LIBS特征光谱信号,筛选出钚的有效发射谱线,并优化LIBS测量延迟时间参数,最终得到了浓度范围较低情况下的定量标准曲线,并进行了技术验证分析。研究结果显示,针对滤膜中的钚元素可采用有效特征谱线进行LIBS定量分析,能用于定量分析钚的可分析有效特征谱线为PuⅡ 443.298 nm、PuⅠ 460.721 nm、PuⅡ 466.389 nm。分析结果表明,LIBS分析结果的精度好于3%。     

热导检测技术在线分析氢同位素气体

以高纯氕作载气,对热导检测技术(TCD)在线分析氢同位素气体进行了实验研究,考察了进样压力、氘丰度以及样品中HD含量对测量结果的影响.实验结果表明,TCD对氘的响应与氘的压力呈良好的线性关系;对已知氘丰度为1%～90%的氕氘混合物样品进行了测定,测量结果的误差与氕氘混合气体中的HD丰度成正比,绝对误差范围在0.000～0.025.     

四极质谱计测量天然水平氘氢丰度比

自制了高温铬还原制氢装置;探索了降低复合氢离子H3 对氘化氢离子HD 干扰的方法。以氘丰度为天然水平的国家一级标准水样中的两个样品作为标准,另外两个样品作为测试样品,在GAM400四极质谱计上探索了等氢分子离子H2 线性校正测量值的方法。利用双标准外标氘氢丰度比差值校准系数的方法对两个标准水样进行了测量,结果与国家标准值偏差为±0.1%,最终评估测量相对不确定度为0.8%。     

氢-氘体系的氘丰度质谱分析技术

介绍了用低分辨MAT253质谱计准确测量氢-氘体系中氘丰度的分析技术.通过建立实验室次级标准样品配气系统,并考虑氢同位素的灵敏度差异,测得了几何校正因子(k).对不同氘丰度的气体样品比对分析,2个独立检测的结果吻合较好.     

Ti-Mo合金吸氢动力学的同位素效应

为寻找一种价格低廉、分离性能优良的氢同位素分离材料来替代金属Pd,对Ti-Mo合金的氢同位素效应进行研究。采用磁悬浮熔炼方法制备5种不同组成的TiMox（x=0.03、0.13、0.25、0.50、1.00,Mo/Ti原子比）固溶体合金,用定容变压法测试了250～650℃范围内的吸氘动力学性能。结合前期吸氕动力学的研究结果可知,在250～650℃范围内,合金的平衡吸氕量略大于合金的平衡吸氘量。Mo含量小于1.00,在低温（250～450℃）下,合金的吸氘表观活化能均为负值。高温（450～650℃）下,合金的吸氘表观活化能大于吸氕表观活化能,与钛吸氢同位素动力学效应保持一致。     

氧化层对钛吸附与解吸氘的动力学影响研究(Ⅱ)--氧化层对氘化钛热解吸动力学的影响

测定了3种不同氧化层厚度的氘化钛在873～1073K范围内的热解吸反应速率常数,得到673K下氧化5、2h的氘化钛和未经氧化处理的氘化钛热解吸氘的活化能分别为(29.0±1.0)、(27.6±1.0)和(24.9±1.4)kJ/mol。实验表明:氘化钛表面氧化层具有阻氘性能,氘化钛表面氧化层越厚,表观活化能越大。     

基于新型金属氘化物电极的真空弧离子源性能研究

采用金属氘化物电极的真空弧离子源,可产生强流氘离子束,在中子发生器、强流加速器等领域有着广泛的应用前景。本文针对一种新型金属氘化物材料(Zr_(0.45)Ti_(0.5)Cu_(0.05)D_x),研究了基于该材料制作的电极源片,及其表面状态和晶体结构,并通过磁质谱分析方法研究了采用该电极源片的真空弧离子源放电性能。研究结果表明:这种新型金属氘化物材料吸氘(金属氘原子比约1:(1.6～1.7))前后体涨约18%,表面无宏观裂纹;微观下存在微细裂纹,裂纹宽度均小于100 nm。离子源放电获得的氘离子成分比例较普通氘化钛电极情况稳定性高。另外,随着放电弧流的增加,氘离子比例有所下降,表明大放电弧流下,源片中低熔点的铜元素气化量增大,降低了氘原子的电离效率。本文研究为基于金属氘化物电极的真空弧离子源电极材料选择提供了一种新的选择。     

材料中氢同位素的多维扩散行为计算

研究了氢同位素在材料中多维扩散行为的有限差分计算方法。对二维扩散问题的交替方向隐式有限差分解法进行了推导,并用数值解和乘积法求出的解析解计算了圆柱体不锈钢样品一次充氘的浓度分布,两者的计算结果相近。无论是解析方法,还是数值方法,多维扩散问题都可以分解为多个较简单的一维扩散问题。     

水中氕、氘、氚同位素的分离技术研究现状

氢的同位素氕(H)、氘(D)和氚(T)在医疗、核能、国防等领域都有着广泛的应用,特别是在碳达峰、碳中和的“双碳”背景下,采用氘氚核聚变能被认为是我国的重要能源战略。故实现氢同位素的有效分离具有极其重要意义,然而自然界中氘和氚的相对丰度却极低,国内外学者相继开展了广泛的科学研究。本文首先对水中氢同位素分离的技术原理进行了概述;然后,从工程化应用角度,重点综述了电解法、精馏法和化学交换法;从实验室研发角度,重点综述了膜分离法和多孔材料吸附法。最后,对几种典型技术的分离因子和能耗进行了对比分析,并展望了未来水中氢同位素分离技术的发展趋势,以期为水中氢同位素的高效分离提供指导。     

金属镱低压吸氘研究

在真空系统中的氘压低于0.1 MPa条件下研究了金属镱的吸氘性能,并对不同原子比的氘化物的物相进行了分析.在常压、300 ℃下,金属镱吸氘不明显;400 ℃时,金属镱经较长时间活化后吸附一定量的氘;500 ℃时,镱升华.400 ℃时的吸氘实验结果表明:从活化至开始吸氘直至吸附平衡需很长时间;氘/镱原子比的高低与吸氘时间有关,饱和吸氘时的原子比最大为2.00;金属镱为面心立方(fcc)结构,a0=0.549 2 nm.具有不同原子比的氘化镱的X射线衍射(XRD)分析结果显示:氘化镱有2种结构,即面心立方结构(a0=0.524 nm)和正交结构(a0=0.588 nm、b0=0.358 nm、c0=0.678 nm);金属镱吸氘后,立方结构氘化镱晶格常数及晶胞体积均发生收缩现象,收缩率分别约为4%和11%.正交结构氘化镱晶胞体积收缩约14%.     

钨中氘氦行为的高分辨热脱附谱实验方法研究

氢同位素在材料中的扩散、捕获和滞留等行为可通过热脱附谱实验方法进行研究。为实现对同时含有氘氦的钨材料进行热脱附测量并研究钨中氘氦滞留行为，搭建了1套基于高分辨四极质谱仪的热脱附实验系统HiTDS。HiTDS实现了1.2×10^-6 Pa的高本底真空度，速率为1 K/s的精确线性升温，最高加热温度达1423 K，能准确测量样品中气体元素的脱附速率和脱附量。通过配备高分辨四极质谱仪，HiTDS可快速分辨氘氦元素并测量其脱附速率。HiTDS经过调谐校准、标定系数标定后，对氘氦等离子体辐照钨样品进行了热脱附测量。测得的氘氦热脱附谱显示，纯氘脱附量与剂量正相关，而氦的引入显著抑制氘滞留并使其趋于饱和。热脱附实验结果与类似辐照条件的其他研究成果基本一致，检验了该实验方法的有效性。     

氘化钛中氘扩散和表面复合行为研究

用核反应分析（ＮＲＡ）、前向反冲分析法（ＥＲＤ）、背散射谱法（ＲＢＳ）等离子束分析方法研究了ＴｉＤｘ／Ｍｏ样品中氘的行为。结果表明，在以化学形式存在的ＴｉＤｘ／Ｍｏ样品中氘均匀分布。在ＴｉＤ１．５／Ｍｏ膜表面存在一层２６ｎｍ的氧化层，氧含量为１．４×１０１７ｃｍ－２。达到氘化钛大量明显分解温度（３４３℃）时，氘在氘化钛中扩散系数为２．３×１０－８ｃｍ２／ｓ，表面复合系数为１．９×１０－２７ｃｍ４／ｓ。扩散系数与温度呈指数关系Ｄ＝Ｄ０ｅ－Ｅ／ｋＴ。随着表面氧含量的增加，氘在氘化钛表面复合系数逐渐减小。在ＴｉＤ１．５／Ｍｏ样品表面镀上一层约８０ｎｍ的铜膜后，复合系数增大。     

氘化镱热分解研究

在400 ℃和初始氘气压力分别为6.53、3.41和1.32 MPa下,通过镱与氘气反应,制备出D/Yb原子比分别为2.90、2.53、2.23的氘化镱样品.YbD2.90为面心立方结构,a0=0.520 5 nm,600 ℃解析后得到的产物YbD2.06为正交结构(a0=0.587 0 nm、b0=0.357 2 nm、c0=0.679 4 nm)和另一面心立方结构(a0=0.523 3 nm)的氘化镱.YbD2.53和YbD2.23均由正交结构和面心立方结构氘化镱组成.热分析结果表明:4种氘化镱样品的DSC曲线上均有3个吸热峰,分别是面心立方结构(a0=0.520 5 nm)、面心立方结构(a0=0.523 3 nm)和正交结构氘化镱的热解析峰;随吸氘原子比增大,相对应的吸热峰向低温方向位移.     

氢氘化锂氘丰度质谱分析技术研究

介绍了用低分辨 MAT-250 气体质谱计准确测定氢氘化锂样品中氘丰度的分析技术。结果表明,对不同氘丰度的气体样品,测量不确定度小于 0.2%,氘丰度测量值在±0.2%的误差范围内是可信的。