CO选择性氧化催化剂Au/Fe_2O_3的研究

采用共沉淀法制备了Au/Fe2O3催化剂,并用于富氢气体中CO的选择性氧化反应。研究结果表明,Au/Fe2O3催化剂对于富氢气体中CO的选择性氧化反应具有较高的低温活性和较高的选择性。40～80℃时对CO的转化率在94%以上,选择性在65%以上。在80℃时连续反应300h,催化剂表现出很好的稳定性。XRD、XPS和BET分析结果表明,催化剂的性能与单质Au的粒径有关,粒径越小,催化活性越高。     

Cr-Ag/γ-Al_2O_3催化剂表面氧性质及氧化活性

用等量浸渍法制备了一系列Ｃｒ－Ａｇ／γ－Ａｌ２Ｏ３及其单金属氧化物催化剂，用ＢＥＴ、ＸＲＤ、ＴＰＤ－ＭＳ及ＣＯ氧化反应等，考察了助剂Ａｇ对催化剂表面氧性质及氧化活性的影响。结果表明，单组份Ａｇ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂的氧化活性随Ａｇ负载量的增加而迅速提高。Ｃｒ／γ－Ａｌ２Ｏ３的氧化活性较差，但添加少量Ａｇ可明显提高其氧化活性，且随Ａｇ添加量的增加而增强。ＴＰＤ－ＭＳ实验发现，Ａｇ的添加明显改变了催化剂的氧吸脱附性能，增强了催化剂供氧和氧恢复的能力，与ＣＯ氧化活性有良好的对应关系。     

甲醇完全氧化Ag/γ-Al_2O_3催化剂的制备及性能表征

分别采用等体积浸渍法和浸渍 沉淀法制备了Ag/γ Al2O3催化剂,在固定床常压连续流动反应器 气相色谱仪组合装置上考察了不同催化剂在甲醇完全氧化中的催化活性,并用XRD、TEM等手段进行了表征。结果表明,以NaOH作为共沉淀剂,采用浸渍 沉淀法制备的Ag/γ Al2O3催化剂负载的Ag含量高,粒子粒径小,分布均匀,且具有最好的甲醇完全氧化活性。     

CO气相偶联合成草酸二乙酯Pd-Fe/α-Al_2O_3催化剂研究

利用化学吸附仪以及XPS、BET等技术,对由α Al2O3载体制得的催化剂的比表面、孔分布、晶相及反应前催化剂表面组成进行了分析表征,考察了用于CO气相催化偶联制草酸二乙酯的负载型Pd Fe/α Al2O3双金属催化剂的活性。研究表明:比表面是影响反应活性和选择性的因素之一,孔结构均匀、合理的催化剂使反应的时空收率比较稳定,一氧化碳的转化率较高。     

再生过程对Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂性能的影响

研究了多次循环再生对固定流化床用YBD-201型异丁烷脱氢Cr/Al_2O_3催化剂的物理性质及催化性能的影响,采用TPO法及烧炭实验确定了失活催化剂的结碳种类及结碳率,对新鲜催化剂及多次再生后的催化剂进行TPR实验。采用TEM,XRD,BET等方法表征了多次再生前后催化剂的物相、微观形貌、比表面积、体积平均粒径及磨耗率等物理性质。表征结果显示,催化剂多次再生后物相没有变化,结构稳定;催化剂的比表面积、粒径分布等物理性质变化不大。实验结果表明,新鲜催化剂中铬的价态更高,多次再生后Cr/Al_2O_3催化剂的催化性能稳定且均可恢复,催化剂的活性保持在50%左右,异丁烯选择性保持在92%左右,可作为流化床异丁烷脱氢催化剂循环使用。     

甲苯在V_2O_5/α-Al_2O_3催化剂上的选择性氧化V_2O_5负载量对催化剂性能的影响

研究了 V2 O5 / α Al2 O3催化剂用于甲苯气相选择性氧化反应时 V2 O5 负载量对其催化性能的影响。并通过 BET、TPR等测试手段 ,讨论了催化剂的物化结构与催化性能。结果表明 :适宜的 V2 O5 负载量为 1 1 .4 %( w)左右     

Ag/Al2O3+Cu/Al2O3组合催化剂上C3H6选择性催化还原NOx的研究

在全自动催化剂活性评价装置上,考察了Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化丙烯还原NOx的活性及副产物CO的生成转化情况.在实验的温度范围内(200～650℃),Ag/Al2O3具有优异的催化丙烯选择性还原NOx活性,但同时有大量副产物CO形成.Cu/Al2O3选择性催化丙烯还原NOx活性不高,却能有效促进CO的氧化.Ag/Al2O3与Cu/Al2O3机械混合时,催化丙烯还原NOx的活性下降,但没有生成CO.将Cu/Al2O3附加在Ag/Al2O3后,Ag/Al2O3+Cu/Al2O3体系具有与Ag/Al2O3相似的NOx去除活性,同时使CO在300℃以后几乎完全转化.     

NiO／SiO_2－Al_2O_3超细催化剂上CO氧化反应的研究

采用溶胶凝胶－超临界干燥法制备的ＮｉＯ／ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３催化剂对ＣＯ氧化显示出可与贵金属催化剂相类比的优良活性。以ＣＯ氧化的最低完全转化温度为基准，研究了不同制备参数对反应行为的影响规律，并结合程序升温还原（ＴＰＲ）结果对其活性位进行了探讨。结果表明，在ＮｉＯ／ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３系催化剂上ＣＯ氧化反应具有两类不同的活性位：ＮｉＯ及八面体配位的镍；制备参数通过影响活性位从而影响反应行为；优化制备参数为ＮｉＣｌ２前驱物、ＳｉＯ２载体、３％含量及制载体浸渍     

NiO／SiO_2－Al_2O_3超细催化剂上CO氧化反应的研究

采用溶胶凝胶－超临界干燥法制备的ＮｉＯ／ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３催化剂对ＣＯ氧化显示出可与贵金属催化剂相类比的优良活性。以ＣＯ氧化的最低完全转化温度为基准，研究了不同制备参数对反应行为的影响规律，并结合程序升温还原（ＴＰＲ）结果对其活性位进行了探讨。结果表明，在ＮｉＯ／ＳｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３系催化剂上ＣＯ氧化反应具有两类不同的活性位：ＮｉＯ及八面体配位的镍；制备参数通过影响活性位从而影响反应行为；优化制备参数为ＮｉＣｌ２前驱物、ＳｉＯ２载体、３％含量及制载体浸渍     

Pd-Ce/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,并对其进行了透射电镜(TEM),X-射线衍射(XRD)和X-光电子能谱(XPS)表征。此催化剂的甲烷燃烧活性评价结果表明,还原处理大大提高了催化剂活性;Ce的添加有利于CH4的燃烧反应。活性组分在载体γ-Al2O3上呈高分散状态,添加Ce后生成钙钛矿类化合物能够提高催化剂的活性。     

Ni-Cu/γ-Al_2O_3-ZrO_2催化剂的制备及其脱氢性能

分别采用浸渍法、共沉淀法、沉积沉淀法制备Ni-Cu/γ-Al_2O_3-ZrO_2催化剂;利用XRD,TEM,BET,NH_3-TPD等手段对制备的催化剂进行表征;考察了催化剂中n(Ni)∶n(Cu)、n(Zr)∶n(Al)以及反应温度、液态空速等对催化剂催化甲基环己烷(MCH)脱氢性能的影响。表征结果显示,3种方法制备的催化剂均具有较大的比表面积、孔体积和孔径,催化剂表面含有较多的Ni0;浸渍法制备的催化剂具有中等强度的酸中心,有助于反应物在催化剂表面的吸附;适量添加Zr增强了载体的稳定性,促进了活性组分与载体之间的协同作用,适量添加Cu提高了催化剂的活性。实验结果表明,浸渍法制备的催化剂具有较高的活性,当催化剂中n(Zr)∶n(Al)=0.25和n(Ni)∶n(Cu)=8∶2时,在450℃、液态空速10 h~(-1)的条件下,MCH转化率为82.6%,产物甲苯的选择性达98.2%。     

Cr/Ce1-x ZrxO2/Al2O3催化剂上CO2氧化乙烷脱氢制乙烯

采用分步浸渍法制备了不同Cr和Ce1-xZrxO2(x=0～1)含量的系列Cr/Ce1-xZrxO2/Al2O3催化剂,考察了该系列催化剂上CO2氧化乙烷脱氢制乙烯的催化反应活性,并对催化剂的结构进行了XRD表征.结果表明,CeO2和Ce1-xZrxO2对乙烷转化率和乙烯选择性的提高都有明显的促进作用,Cr的质量分数小于6%时,以高分散状态存在于催化剂表面.     

沉淀剂对CH_4/CO_2重整催化剂NiO/γ-Al_2O_3性能影响

采用水解-沉积法,选择(NH2)2CO、NH3·H2O、NH2(CH2)2OH、NH4HCO3、NaOH和Na2CO3为沉淀剂,制备了6种负载型NiO/γ-Al2O3催化剂,并对其进行了BET、EDS、XRD与H2-TPR表征分析,在相同条件下评价了其在CH4/CO2重整反应中的催化性能。结果表明,以NH2(CH2)2OH为沉淀剂最佳,其可使78.66%的镍沉积在载体上,该沉淀剂利于NiO的分散,还原后获得的晶粒Ni尺寸仅为5.3nm。制备的催化剂都存在游离态NiO、结晶态NiO和尖晶石NiAl10O16三种镍物种,但该沉淀剂所制备催化剂的NiO还原峰面积占总还原峰面积的84%,表明其具有良好的还原性。该催化剂具有较好的稳定性和抗积炭性能,CH4、CO2转化率和H2收率分别可达85.5%、63%和65.2%。     

非贵金属催化剂上CO选择性氧化反应的研究

比较了CuO/ZrO2、CuO/MnO2、MnO2/CeO2、CuO/CoO和CuO/CeO25种催化剂体系对富氢气体中CO选择性氧化的活性,发现CuO摩尔含量为10%的CuO/CeO2催化剂具有较高的CO转化率和选择性,是比较适合该反应的催化剂。氧气进量的增加或者温度的升高,提高了CO转化率的同时,存在着更多的氢气消耗,导致CO选择性的降低,富氢气体中CO2的存在对CO的选择性氧化起抑制作用。     

CoMo/γ-Al_2O_3选择性加氢脱硫催化剂上硫醇的生成反应

在固定床连续微型反应装置上研究了选择性加氢脱硫过程中CoMo/γ-Al_2O_3催化剂上硫醇的生成反应。考察了不同类型硫化物和烯烃对硫醇生成的影响,研究了催化剂上环己烯与H_2S的反应规律。实验结果表明,烯烃与H_2S反应只生成了硫醇,没有其他硫化物生成。反应产物中硫醇硫的含量不受原料中硫化物种类的影响,但受烯烃结构的影响。空间位阻大的烯烃与H_2S反应生成的硫醇较难加氢脱除,导致产物中硫醇硫含量较高。当H_2S含量较低时,H_2S通过竞争吸附减少了加氢活性位,阻碍了烯烃的加氢反应,从而抑制了环己烯的加氢饱和。继续增大H_2S含量,由于H_2S与烯烃反应生成的硫醇易脱除,故对环己烯的加氢饱和起到了促进作用。升高温度和增加V(H_2)∶V(油)均有利于减少产物中环己硫醇的生成量。     

纳米Pd/Al2O3催化剂的制备及应用

采用氢电弧等离子体法制备的纳米钯粉制备了纳米Pd/Al2O3催化剂,并在重整后加氢反应中研究了其催化活性和选择性。扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）显示,纳米Pd/Al2O3催化剂的其表面排列有序、呈蜂窝状,其载体的内部没有钯存在,而浸渍法所得的壳型Pd/Al2O3催化剂载体内部有钯的存在。在重整后加氢反应中,纳米Pd/Al2O3催化剂显示出较高的催化活性和优异的选择性能。     

Ce助剂对费托合成Co/γ-Al_2O_3催化剂的影响

采用等体积浸渍法制备了不同Ce含量的钴基催化剂,并用N_2低温吸附、XRD、H_2-TPR、CO-TPD和H_2-TPD等手段进行表征,同时在固定床反应器中对其费托合成反应催化性能进行评价。结果表明,Ce的添加能够改善催化剂的还原性能,促进CO及H_2在催化剂表面的吸附,从而影响催化剂的催化效果。当Ce添加质量分数为3%时,催化剂的反应性能最优,在220℃、2MPa、空速1000h~(-1)、n(H_2)/n(CO)=2.0的条件下,催化剂的CO转化率为84.20%,C_5~+选择性为74.38%。     

纳米金属铜催化剂上CO/O2/H2O直接制取H2O2

采用液相化学还原法制备了一种Cu/Al2O3催化剂,使用BET、TEM、N2O化学吸附等表征手段对催化剂进行了表征,并研究了其在CO/O2/H2O直接法制H2O2反应中的应用.结果表明,该催化剂具有较高的反应活性,反应结果显示最高过氧化氢生成速率达到0.326mmol/(g·h)-1.     

Co-Fe/γ-Al_2O_3催化剂上肉桂醛选择加氢为肉桂醇的研究

研究了肉桂醛选择加氢为肉桂醇的催化剂Co Fe/γ Al2O3,考察了助剂Fe含量、焙烧温度、催化剂用量、反应时间等对催化剂加氢性能的影响。研究表明,Fe的引入较大地提高了催化剂的活性和选择性,当n(Fe)/n(Co)=0 08及焙烧温度为823K时催化剂活性最高,在pH2为2 0MPa,催化剂用量为0 2g/ml(肉桂醛),反应时间为1h,肉桂醛的转化率达到14 78%,增幅17 02%,肉桂醇的选择性为94 37%,提高5 78%。Co Fe/γ Al2O3催化剂加氢反应存在诱导期,反应时间应大于2h,反应5h肉桂醛的转化率达到60 51%,肉桂醇的选择性为96 26%,催化剂用量应介于0 20g/ml(CMA)和0 28g/ml(CMA)间。     

低温甲烷氧化偶联ZnO/La2O3催化剂的研究

研究了ZnO/La2O3催化剂低温下甲烷氧化偶联反应的性能,详细考察了反应条件对ZnO/La2O3催化剂反应性能度产物分布的影响.结果表明,5%(摩尔分数)ZnO/La2O3催化剂在低温下具有良好的甲烷氧化偶联催化性能,在烷氧比2.5、空速4.2×105h-1、温度420～600℃的条件下,C2+收率可以达到13.11%～14.86%,且C2H4/C2H6比在0.98～1.16之间.催化剂的反应性能强烈依赖于反应的操作条件.