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1.
采用浸渍-共沉淀法制备了Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,其中Ni负载量为10%(质量分数)。采用XRD、H2-TPR等方法表征了催化剂的结构及还原性能,并在固定床微反装置中考察了载体制备的沉淀过程中pH值的改变对Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。研究发现,在反应温度为650℃~850℃范围内,pH值为9制备的Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂的甲烷转化率最高。由TPR与XRD结果可知,在制备条件中pH值为9的催化剂载体中ZrO2进入CeO2的晶格中,形成更多的CeO2-ZrO2固溶体,使得NiO与载体之间的相互作用增强,从而提高了甲烷的转化率。 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了Ni/Al2O3及La改性的Ni-La/Al2O3催化剂,并考察了其浆态床CO甲烷化反应性能。借助XRD、H2-TPR、CO-TPD、H2-TPD等对催化剂进行了表征。结果表明,La助剂改性制备的Ni-La/Al2O3催化剂较Ni/Al2O3催化剂具有更高的CO甲烷化活性,La助剂的添加促进了Ni物种在载体表面的分散,降低了还原温度,增强了催化剂对CO和H2的吸附能力。La助剂的添加次序对甲烷化活性影响较大,采用共浸渍法制备的催化剂具有最佳的甲烷化活性,CO转化率达到96.3%,CH4选择性和时空收率分别达到87.1%和179.6 m L·kg-1·h-1,优于先浸渍Ni后浸渍La或先浸渍La后浸渍Ni制备的催化剂。 相似文献
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MgO-CeO2复合载体负载Cu2O催化剂的性能研究 总被引:1,自引:1,他引:0
采用柠檬酸燃烧法制备MgO-CeO2(10%,质量分数)复合载体和CeO2单载体,用浸渍还原法以水合肼为还原剂制备负载型Cu2O催化剂,以环己醇脱氢制环己酮为探针反应,考察其脱氧性能;采用TPR,XRD,CO2-TPD,环己酵/环己酮-TPD及BET等手段对催化剂进行表征.实验发现,与商品MgO和CeO2为载体的催化剂相比,复合载体负载的催化剂Cu2O/MgO-CeO2(10%)表现出更高的环己醇脱氢活性.这是由于复合载体负载的催化剂中CeO2的存在提高了催化剂的比表面积,有利于活性组分的分散;增强了催化剂中弱碱位的强度并增加了弱碱中心的数量.改变了催化剂的表面吸附能力,因而对环己醇脱氢具有更高的催化活性.3种催化剂都呈碱性,是其具有高环己酮选择性的原因之一. 相似文献
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运用XRD、SEM等方法研究了Al2O3-CeO2-ZrO2-Ni高能球磨体系在不同的球磨工艺条件下的组织结构转变和分散性的问题.结果表明,四种物质一起球磨时,不会发生机械合金化,但随着球磨时间的延长,Al2O3、CeO2、ZrO2粉末都会不断被细化,而Ni颗粒仍较粗大且分布很不均匀.通过改变球磨顺序,将CeO2、ZrO2和Ni先球磨30 h再添加Al2O3继续球磨30 h,却能使CeO2和ZrO2发生合金化生成固溶体,且Ni颗粒有明显的细化,分散性也明显提高. 相似文献
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Au/CeO2催化剂乙醇部分氧化制氢的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀法制备了纳米Au/CeO2催化剂,并用XRD、TPR、ICP等方法对催化剂进行了表征.以乙醇部分氧化制氢为探针反应,系统考察了O2/C2H5OH摩尔比及反应温度对Au/CeO2催化性能的影响.结果表明,Au/CeO2催化剂活性组分Au与载体CeO2 存在较强的相互作用,对乙醇部分氧化制氢反应具有较好的低温催化活性和良好的稳定性,其最佳的反应条件是O2/C2H5OH摩尔比为1.6,反应温度573K. 相似文献
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Nickel catalysts supported on CeO2-ZrO2-CeO2,ZrO2-Al2O3 and Al2O3 were prepared and characterized by means of X-ray diffraction(XRD),BET areas,H2 temperature-programmed reduction(H2-TPR),and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS).Through the test of catalytic partial oxidation of methane(CPOM),Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3 displayed the highest activity,which resulted from its largest BET area and best NiO dispersion.Furthermore,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3 maintained a long-time stability in CPOM,which was attributed to its best coking resistance among all the prepared catalysts. 相似文献
8.
采用3种不同的方法合成新型的以Fe2O3颗粒为载体的Ce-Fe复合氧化物催化剂,探究不同制备方式的复合氧化物催化剂的催化CO还原NO性能,并通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)表征来对催化剂进行探究。结果证明Ce-Fe复合氧化物具有较高的催化活性,硝酸水热法Ce-Fe复合氧化物在900℃时脱硝率可达到99%以上。XRD中显示硝酸水热样品中CeO2峰向高角度偏移,并且晶格常数变小。Raman结果说明硝酸水热样品CeO2的振动峰向左大幅度偏移,结合XRD说明硝酸水热法可以形成Ce-O-Fe固溶体。H2-TPR说明氧化还原性:硝酸水热法>硝酸浸渍法>普通浸渍法。XPS结果说明硝酸水热法形成的Ce-O-Fe固溶体可以促进Fe3+向Fe2+、晶格氧向吸附氧的转换,这体现出复合催化剂Ce、Fe之间的联合作用。在整个反应过程中Fe2O3作为载体可以提供大量晶格氧,Ce-O-Fe固溶体的存在决定了复合催化剂的高催化活性。 相似文献
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采用水热法制备了Cd0.5Zn0.5S和Ni2+掺杂Ni(m)/Cd0.5Zn0.5S固溶体光催化剂。通过XRD、UV-Vis漫反射光谱和电化学方法表征了催化剂的结构和光电性能,并考查了固溶体在以三乙醇胺为电子给体、可见光(λ≥420 nm)照射下光催化分解水制氢活性。结果表明,Ni2+掺杂后提高了催化剂对可见光的吸收,促进了光生电子—空穴的有效分离,有效提高了Cd0.5Zn0.5S固溶体的光催化制氢活性。当Ni2+的掺杂量为5%(摩尔百分数),反应体系NaOH浓度为0.5 mol/L时,催化剂活性最高,Ni(5)/Cd0.5Zn0.5S制氢活性为纯Cd0.5Zn0.5S固溶体的5倍。催化剂经15 h反应具有良好的稳定性。 相似文献
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Ce、Sm改性Cu2O/MgO催化环己醇脱氢制环己酮的研究 总被引:1,自引:1,他引:0
采用浸渍还原法以水合肼为还原剂制备Cu2O/MgO催化剂,以环己醇脱氢制环己酮为探针反应,考察了Ce、Sm的添加对Cu2O/MgO催化性能的影响;采用程序升温还原(TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征.研究结果表明,Ce-Cu2O/MgO、 Sm-Cu2O/MgO的催化性能优于Cu2O/MgO.其原因是Ce、Sm的添加使Cu2O分散度变大,导致催化剂中活性组分与载体的相互作用力增强,Cu2O更稳定;同时增加了催化剂的弱、中碱中心强度并削弱了其强碱中心强度,从而有利于反应的进行. 相似文献
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以硫化镍精矿为原料,采用共沉淀–煅烧法成功制备出Cu掺杂尖晶石铁氧体(Ni, Mg, Cu)Fe2O4异相类Fenton催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及X射线光电子能谱(XPS)等手段系统研究了Cu掺杂量对所制备产物微观结构、形貌及催化性能的影响;确立了最优催化体系为光助类Fenton催化体系“(Ni, Mg, Cu)Fe2O4催化剂/H2O2/可见光”,揭示了Cu掺杂对(Mg, Ni)Fe2O4催化活性的增强机制。结果表明:在选定的实验条件下,制备得到的产物均为纯相立方尖晶石铁氧体。当Ni与Cu摩尔比为1∶1时,合成的(Ni, Mg, Cu)Fe2O4在可见光照180 min条件下对质量浓度为10 mg?L?1的罗丹明B(RhB)溶液的降解率可达94.5%。究其主要原因为:随着Cu掺杂量的增加,占据(Ni, Mg, Cu)Fe2O4八面体位的Fe3+和Cu2+的相对含量增加,即裸露于铁氧体表面的Fe3+和Cu2+数量增多,以及两者的协同作用,加速了羟基自由基(·OH)反应的发生,最终使得RhB溶液的降解效率从73.1%提高至94.5%。 相似文献
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载体光生载流子的分离效率是影响负载型催化剂活性的重要因素。表面工程是调控载体表面结构、提高催化剂光生载流子分离效率的常见方法。以经过次磷酸钠处理后在表面同时形成氧缺陷与P元素掺杂的二氧化铈(P-CeO2)为载体,负载非贵金属Co制备催化剂Co/P-CeO2,该催化剂展示了优异的可见光催化氨硼烷(NH3BH3)水解制氢活性。当CeO2与NaH2PO2的摩尔比为1.6时(P-CeO2-1.6),Co/P-CeO2-1.6水解NH3BH3反应的转化频率(TOF)值为81.83 min-1,与Co/CeO2相比活性提高了25.5%,并且具有较好的循环活性。系统表征发现,催化剂活性提高的原因是氧缺陷与P元素掺杂的协同作用,载体在可见区的吸收明显拓宽(吸收边为470 nm),带隙变小(2.55 eV),光生载流子分离效率显著提高。本研究不仅设计合成了高效的光催化NH3BH3水解催化剂,同时为利用元素掺杂制备高效光活性催化剂提供借鉴。 相似文献
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以合成TiO2掺杂CeO2作为催化剂,以超声降解甲基橙反应为模型,研究了各种因素对TiO2掺杂CeO2催化超声降解甲基橙溶液的影响。结果表明,在TiO2(掺杂CeO2)催化剂作用下超声降解甲基橙的效果明显优于单纯以锐钛矿型TiO2催化时的情况。TiO2(掺杂CeO2)用量为0.5 g/L~1.0 g/L、超声波频率为25 kHz、输出功率为1.0 W/cm2、pH值为1.0~3.0时,初始浓度为20 mg/L的甲基橙水溶液在80 min左右基本可降解完全,COD的去除率达到了99.0%。 相似文献
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《稀有金属与硬质合金》2015,(6)
将过渡金属Ag、Co、Ni、Cu掺杂在CeAlO催化剂载体上,研究其脱硝活性。XRD、SEM、BET分析结果显示,过渡金属Ag、Co、Ni、Cu能够很好地分散在CeAlO载体上,使催化剂活性中心数增多,从而促进水气变换反应,提高NO的转化率。对比研究结果得出,Ag能更好地与CeAlO载体形成一种活性InAgO2中间体,促进了Ag的分散,从而使Ag/CeAlO催化剂的脱硝活性和抗硫稳定性最强。 相似文献
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采用溶胶凝胶法制备TiO2-ZrO2载体,然后采用柠檬酸溶液浸渍法制备Cr-MnOx/TiO2-ZrO2复合催化剂.通过X射线衍射、比表面积测试(BET)、扫描电镜、X射线光电子能谱等测试方法对催化剂的物化性能进行表征分析,并进行NH3选择性催化还原NO实验,考察催化剂在低温下的活性及抗硫抗水性能.Cr元素介入到MnOx中,形成了新型的CrMn1.5O4活性物相,其中的Mn元素多以Mn3+和Mn4+存在.高价态的Cr5+使Mn元素由Mn3+向高氧化态的Mn4+转化,有利于低温选择性催化还原反应的进行.鉴于Cr元素第一电离能和电负性均低于Mn元素,能优先于Mn与SO2-4和SO2-3结合,保护MnOx不被硫酸化,从而提高Cr-MnOx/TiO2-ZrO2催化剂的抗毒性能.制备的五种不同Cr/(Cr+Mn)摩尔比的催化剂中,Cr(0.4)-MnOx/TiO2-ZrO2的性能最优,其颗粒分散均匀,具有较大比表面积,在180℃时脱硝效率能够达到95.8%,同时通入5%H2O和10-4SO2,脱硝效率缓慢下降,反应8h后,下降到73%,并保持稳定. 相似文献
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采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了Ce0.48Zr0.48Cu0.04O2 固溶体,将其用作芳香烃的燃烧催化剂.在固定床微反应器中评价了催化剂对苯、甲苯和二甲苯等的氧化反应活性,并运用XRD进行表征.结果表明, Ce0.48Zr0.48Cu0.04O2具有和CeO2相似的立方结构.反应温度为600℃时,苯、甲苯和二甲苯的CO2的生成率分别达到100%,94%和90%,显示了催化剂良好的低温燃烧催化性能.经800℃高温热处理3h的催化剂,在同样的反应温度下,对苯、甲苯和二甲苯的保留活性分别为78%、61%和58%,显示了较好的耐热稳定性. 相似文献
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ZHAO Ming CHEN Shanhu ZHANG Xiaoyu GONG Maochu CHEN Yaoqiang 《中国稀土学报(英文版)》2009,27(5):728-732
The Pd-only catalysts for motorcycle were prepared by impregnating CeO2-ZrO2-Al2O3 and CeO2-ZrO2+Al2O3 with PdCl2 aque-ous solution and characterized by X-ray diffraction (XRD), oxygen storage capacity (OSC) and H2-temperature-programmed reduction (H2-TPR) methods. The XRD result indicated that the CeO2-ZrO2-Al2O3 compound prepared by co-precipitation formed a single solid solu-tion and had good thermal stability, and Pd phase was not observed in all catalysts. The TPR results showed that the reduction temperature of Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3 catalyst was lower than that of Pd/CeO2-ZrO2+Al2O3 catalyst whether they were fresh or aged catalysts. The Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3 exhibited high three-way catalytic activity at low temperature, high thermal stability, and wide working window, sug-gesting a great potential for applications. 相似文献