甲醇水蒸气重整制氢CuO-ZnO-Al_2O_3催化剂的性能研究

采用并流共沉淀的方法制备了物质的量比分别为5∶4∶1,5∶3∶2和5∶2∶3的CuO-ZnO-Al_2O_3催化剂,研究了其用于甲醇水蒸气重整制氢的反应性能。通过N_2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等方法对催化剂结构、形貌和组成进行了表征。结果表明,催化剂B的比表面积和孔容积最大,分别为66.081 m²/g和1.111 cm2/g和1.111 cm³/g;SEM分析可知,催化剂表面粒子较规则;XRD和XPS的结果表明,催化剂是以CuO-ZnO-Al_2O_3的结构存在的。在H_2O/CH_3OH物质的量比为1∶1,进料流量为3 mL/h的条件下,反应温度在270℃时,物质的量比为5∶3∶2的CuO-ZnO-Al_2O_3催化剂的性能最好,转化率为38.75%,CO选择性为0.38%,产氢速率为142.53 mL/(kg_(cat)·s)。     

Cu/Zn/Al催化甲醇乙醇一步合成异丁醛

采用水热合成-并流共沉淀法制备了CuO-ZnO-Al_2O_3三元催化剂用于甲醇乙醇一步合成异丁醛反应。通过H_2-TPR、XRD、BET对CuO-ZnO-Al_2O_3进行了详细的表征,并考察了CuO-ZnO-Al_2O_3催化剂催化合成异丁醛时的n(甲醇)∶n(乙醇)、反应温度及反应压力等条件对催化活性的影响。结果表明,反应温度为250℃、反应压力为2.3 MPa、n(甲醇)∶n(乙醇)=2.7∶1,乙醇转化率最高可达95.1%,异丁醛收率为69.8%。与共沉淀CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂进行对比,结果表明,反应时间360 h,以CuO-ZnO-Al_2O_3为催化剂时,乙醇转化率最高为78.1%,异丁醛收率为45.9%;以CuO/ZnO/Al_2O_3为催化剂时,乙醇转化率最高为70.5%,异丁醛收率为39.9%。水热合成-并流共沉淀法制备的CuO-ZnO-Al_2O_3催化剂具有更优异的催化活性。     

重构法制备Ni/MgO-Al_2O_3催化剂

采用重构法制备Ni/MgO-Al_2O_3催化剂,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、低温N_2吸附(BET)、程序升温还原(TPR)对催化剂及其前躯体进行表征,并考察了催化剂组成对丙酮加氢一步法合成甲基异丁基酮(MIBK)的影响。结果表明:采用Ni(NO_3)_2浸渍MgO和Al_2O_3混合氧化物制得的Ni/MgO-A_2O_3催化剂中,Ni组分以NiO形式存在于催化剂表面,能降低催化剂还原温度,当Ni的物质的量分数为5%,Mg与Al物质的量之比为2时,催化活性较好,在反应温度180℃,H_2与丙酮物质的量之比为1,液时空速4.8 mL/(h·g)的条件下,丙酮的转化率为49.5%,MIBK的选择性为69.5%。     

复合SiO_2-0.1CuO的制备及其催化氧化脱除苯并噻吩性能的研究

采用不同方法制备了SiO_2-0.1CuO催化剂,考察了制备方法、Cu/Si物质的量比和焙烧温度对苯并噻吩氧化脱除效果的影响,并采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附比表面积测定(BET)、热重-差热分析(TG/DSC)等方法对其进行表征。结果表明,Cu主要以CuO形式存在于催化剂SiO_2-0.1CuO中;采用溶胶-凝胶法制得的SiO_2-0.1CuO催化剂,在500℃焙烧后,脱硫效果最好,该催化剂呈不规则形状,粒径较SiO_2大,比表面积比SiO_2小。当模拟油10 mL,V(乙腈)∶V(模拟油)=0.3∶1,催化剂0.05g,氧化剂双氧水(质量分数为30%H_2O_2)0.05mL,在反应温度65℃的条件下反应60min时,苯并噻吩脱除率可达49.7%。     

氨催化氧化催化剂Pt/CeO_2的制备及性能表征

二氧化铈具有紫外光吸收能力,以其为载体,通过光催化还原沉积可实现贵金属负载。本研究通过光催化还原沉积制备了氨氧化用Pt/CeO_2催化剂,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、透射电镜(TEM)、BET比表面积、电耦合高频等离子发射光谱(ICP)、X射线光电子能谱(XPS)、NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD)对样品的物理性质进行了表征,并在φ4 mm×2 mm石英反应管中对其氨催化氧化性能进行了评价。结果表明,该法制备的Pt/CeO_2催化剂活性组分铂含量仅为0.079 7%,在载体表面分散性好;在反应温度800℃,原料中O_2和NH_3比为15的条件下,氨转化率为100%,氮氧化合物收率可达80%。     

磁性Fe3O4/ZnO-BC光催化复合材料制备及对氨氮去除研究

通过共沉淀法制备Fe_3O_4/ZnO-BC复合材料,采用XRD、 UV-Vis、 TEM、 SEM等对材料进行了表征,结果表明:ZnO与Fe_3O_4形成核壳结构,并均匀分散于生物炭(BC)表面,复合材料同时存在Fe_3O_4和ZnO的晶相,Fe_3O_4/ZnO相比纯ZnO呈现更强的光吸收特性。考察了复合材料对水体中氨氮的去除能力,探究Fe_3O_4和ZnO物质的量比、 Fe_3O_4/ZnO与BC质量比、 pH值、催化剂投加量等因素对氨氮去除效果的影响。结果显示,当Fe_3O_4和ZnO物质的量比为1∶5, Fe_3O_4/ZnO与BC质量比为1∶1.5, pH值为11,催化剂投加量为3 g/L,废水体积为30mL,氨氮质量浓度为50 mg/L时,氨氮的去除率达到80%左右。复合材料可利用磁性简便回收,重复3次仍有良好的氨氮降解能力。     

碳基固体酸催化剂的制备及其催化油酸甲酯合成

以无水葡萄糖(Glu)和一水合硫酸氢钠(SBM)为原料,采用水热法一步制得一系列碳基固体酸催化剂(Glu-SBM-X,其中,X为SBM与Glu的质量比)。采用XRD、FTIR、SEM、TGA、EDS、BET、XPS等对合成的催化剂进行了表征。然后将其应用到制备油酸甲酯的酯化反应中,考察了Glu与SBM质量比、反应温度、反应时间、醇油物质的量比、催化剂用量对油酸转化率的影响。结果表明:制备了形貌规整的球形碳基固体酸催化剂,磺酸基团成功地负载到碳球表面。在Glu与SBM质量比为1∶4、反应温度为70℃、反应时间5 h、醇油物质的量比为10∶1、催化剂用量为原料总质量的2.0%时,油酸转化率最高可达到97.0%。该催化剂具有较好的重复使用性能,重复利用3次后油酸的转化率仍可达92.9%。     

固体酸催化高酸值花椒籽油酯化降酸反应

以甘油为碳源,通过直接炭化-磺化制备了炭基固体酸催化剂。采用傅里叶转换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)、X射线衍射(XRD)以及Boehm滴定法等方法对催化剂进行了表征,并将其首次应用于花椒籽油的酯化降酸反应。研究了反应条件对酯化反应的影响,并通过正交试验确定了最佳工艺条件:醇油比为40∶1,催化剂用量为10.0%,反应温度为75℃,反应3.5h,花椒籽油的酸值可以由最初的73.75m KOH/g降到1.63mg KOH/g,符合后续制备生物柴油的碱催化酯交换反应要求(2mg KOH/g);并且该催化剂具有较好的重复利用性。     

低压合成甲醇CuO—ZnO—Al2O3—V2O5催化剂组成,结构与催化性能的研究

采用XRD、AES、XPS、EPMA、化学吸附和微反技术,综合研究了低压合成甲醇所用CuO-ZnO-Al_2O_3-V_2O_5催化剂的组成和结构与化学吸附和反应性能的关系。根据实验结果,提出了一个新的该催化剂的活性结构模型。     

硼酸镁(Mg_2B_2O_5)晶须的制备及表征

以六水氯化镁、硼酸、氢氧化钠和氯化钠为原料,采用高温助熔剂工艺制备了硼酸镁(Mg2B2O5)晶须。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对制备的产品进行了表征。XRD物相分析结果表明制备的产品为单一相三斜结构硼酸镁(Mg2B2O5)。XPS表明制备的产品中Mg、B和O的摩尔比为1.000∶0.996∶2.498,且价态分别为+2价、+3价和-2价,与Mg2B2O5化学计量比以及价态一致。SEM和TEM显微图像表明合成的产品为纤维状,且长径比大于10,并对生长机理进行了初步探讨。