压水堆中嬗变99Tc和129I的计算研究

选取大亚湾压水堆作为嬗变参考堆,研究在压水堆中嬗变长寿命裂变产物⁹⁹Tc和¹²⁹I的可行性。计算结果表明：在1个换料周期（18个月）内,⁹⁹Tc的最大嬗变率为15.69%,¹²⁹I的最大嬗变率为9.18%。通过对不同堆芯方案进行安全性分析发现：添加⁹⁹Tc和¹²⁹I后,堆芯有效增殖因数k_eff降低且随燃耗变化的幅度变小;堆芯径向中子通量密度分布无明显变化但径向功率峰因子降低;考虑燃料温度系数、慢化剂温度系数、硼微分价值以及控制棒价值等,得出在反应性温度系数及反应性控制方面不会导致安全问题,相反有优化作用。因此,从安全角度分析,在压水堆中嬗变⁹⁹Tc和¹²⁹I是可行的。     

北京地区大气中7Be、137Cs和131I活度浓度分布规律初步研究

介绍了全面禁止核试验条约（CTBT）国际监测系统（IMS）北京核素台站和北京放射性核素实验室的大气气溶胶取样和测量过程;对核素台站和放射性核素实验室的大气气溶胶的长期监测数据进行了统计分析,得到了⁷Be、¹³⁷Cs和¹³¹I活度浓度的分布特点和规律,为深入研究大气中相关放射性核素浓度分布规律奠定了基础。     

大气气溶胶中7Be的粒径分布

利用5级大流量串级撞击器采集大气气溶胶样品,高纯锗γ谱仪系统测量放射性,分析了大气气溶胶中放射性核素⁷Be的浓度及粒径分布规律。在样品采集期间,环境大气中⁷Be浓度平均值为7.29 mBq/m³,且在春季出现较大的浓度。研究发现,在粒径＞3.0 μm的气溶胶样品中,基本测量不到⁷Be;在粒径＞0.95 μm的气溶胶样品中,⁷Be仅占总量的10%左右;⁷Be主要分布在粒径＜0.95 μm的气溶胶粒子上。     

质控实验室内131I气溶胶的来源分析及其控制措施

由于碘易挥发，对于从事¹³¹I放射性药品生产和质量检验的人员，容易形成内照射危害。本研究以质量检验过程为例，确定¹³¹I气溶胶的来源及其挥发量，并研究可采取的控制措施。研究发现，质控实验室内¹³¹I气溶胶的最大来源是放射性废物中的毛细管和移液器吸头，其单位时间内挥发的¹³¹I气溶胶活度最高可达1.93×10⁵ Bq/h。采用密封放射性废物措施后，能显著降低¹³¹I气溶胶的浓度。本研究结果对于妥善处理质量检验过程产生的放射性废物、降低质控实验室¹³¹I气溶胶的浓度，保护质检工作人员的健康与安全具有现实意义。     

便携式γ谱仪对137Cs、131I液样探测效率的刻度

便携式γ谱仪主要用于主冷却剂水样中典型核素的现场辅助识别及其活度浓度的测量分析。为确定典型核素特征峰净面积和水样中该核素活度浓度的关系,必须进行源峰效率刻度。本文通过测量¹³³Ba、¹³⁷Cs、⁶⁰Co 3种核素的混合溶液得到效率刻度曲线,然后对不同活度浓度的¹³⁷Cs标准溶液、¹³¹I标准模拟溶液进行测量。结果表明,谱仪均能正确识别¹³⁷Cs、¹³¹I核素,活度浓度测量的相对误差均<10%,初步满足元件破损监测精度和灵敏度的需求。     

125I在压实北山花岗岩粉中毛细管内扩散

为了解¹²⁹I在我国深地质处置库重点研究区围岩中的迁移行为,为选址预评价提供基础数据,利用批式吸附实验法和改进的毛细管内扩散法研究了碘离子在北山花岗岩粉中的吸附和扩散行为,分析了不同控制条件对碘离子的表观扩散系数(D_a)的影响。结果表明：在固液比为20 g/L,碘离子在北山花岗岩粉上的吸附几乎可以忽略;扩散实验中¹²⁵I^-的D_a值为8.2×10^-11~1.4×10^-9 m²/s,表明碘离子在压实北山花岗岩岩粉中的扩散速率很快;¹²⁵I^-的D_a值随扩散温度的升高而变大,随扩散源液离子强度的增加而变大,随同位素载体浓度的升高而变大,¹²⁵I^-的扩散速率随溶液pH值的上升整体有减小的趋势。     

基于极低本底γ谱分析的海水直接测量研究

为实现便捷、灵敏的海水放射性测量,建立了基于中国锦屏地下实验室低本底高纯锗γ谱仪GeTHU的海水直接测量方法。使用GeTHU直接测量了分别来自西太平洋及上海、青岛、厦门近岸海域的4个体积均接近8.8 L的海水样品,约18小时的直接测量能够探测到⁴⁰K及来自²³⁸U、²³²Th天然放射系的一些关键放射性核素。基于GeTHU的直接测量方法对人工放射性核素同样具有较好的灵敏度,⁵⁷Co、¹³¹I、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度经过12小时的测量可以降低到25 mBq/L以下,其中¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度在48小时的测量后可以达到约8.6 mBq/L。GeTHU将会被持续用于海水放射性的直接测量,尤其是用于需要测量大量样品的紧急监测任务。     

乏燃料溶解尾气中氙的取样分离及稳定同位素比的测量

采用活性炭低温收集的方法对空气中的氙（Xe）进行收集,经活性炭初步分离后,再用5Å分子筛进一步分离纯化,获得可用于气体质谱仪测量的Xe样品,然后采用气体质谱仪对Xe的稳定同位素比（R）进行准确测量。研究确定了活性炭、分子筛对Xe的分离性能与操作条件,建立了Xe的收集和纯化方法。对空气中R(¹³⁴Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³¹Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³²Xe/¹²⁹Xe)测量的相对标准偏差分别为0.32%、0.15%、0.14%(n=3)。采用该法对乏燃料剪切、溶解尾气中的Xe进行了取样、纯化、测量,并利用Xe同位素比计算了乏燃料燃耗。结果表明：采用R(¹³²Xe/¹³⁴Xe)推算的燃耗比R(¹³¹Xe/¹³⁴Xe)更接近真实值,与真实值的偏差在20%左右。     

乏燃料溶解尾气中氙的取样分离及稳定同位素比的测量

采用活性炭低温收集的方法对空气中的氙（Xe）进行收集，经活性炭初步分离后，再用5Å分子筛进一步分离纯化，获得可用于气体质谱仪测量的Xe样品，然后采用气体质谱仪对Xe的稳定同位素比（R）进行准确测量。研究确定了活性炭、分子筛对Xe的分离性能与操作条件，建立了Xe的收集和纯化方法。对空气中R(¹³⁴Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³¹Xe/¹²⁹Xe)、R(¹³²Xe/¹²⁹Xe)测量的相对标准偏差分别为0.32%、0.15%、0.14%(n=3)。采用该法对乏燃料剪切、溶解尾气中的Xe进行了取样、纯化、测量，并利用Xe同位素比计算了乏燃料燃耗。结果表明：采用R(¹³²Xe/¹³⁴Xe)推算的燃耗比R(¹³¹Xe/¹³⁴Xe)更接近真实值，与真实值的偏差在20%左右。     

脉冲柱法研究碘在北山花岗岩中的迁移

¹²⁹I是一重要的裂变产物,其在环境中的行为受到人们的重视。本工作利用脉冲柱法研究了¹²⁹I（作为¹²⁹I的替代物）在北山花岗岩中的迁移情况。实验结果表明,对流水力学弥散是碘迁移的主要机制。碘的弥散系数D随流速的增加而增加,随淋洗液pH的增加而减小。D随pH的变化趋势与岩粉表面的电荷变化吻合。当流速为0.07 mL·min^-1、pH=8.0时,D=3.29×10^-5m²·min^-1,和已有的实验结果相符,验证了弥散度只与介质有关这一结论。     

日本福岛核电站事故后的海洋放射化学

由于对环境影响的关注,日本福岛核电站事故后,人们进行了大气、陆地和海洋环境人工放射性核素变化监测与研究,研究的主要核素是131I、137 Cs、134 Cs和129I。除了关注浓度水平的变化外,还进行了通过大气和海流对事故释放的放射性核素运行路径的模拟研究。研究表明,受气候条件的控制,事故释放进入大气的放射性核素先经过太平洋到达北美,然后越过大西洋到达欧洲,最后绕北半球一周后到达中国。除事故核电站周边外,全球大气中131I活度浓度在mBq/m3量级,137 Cs活度浓度在0.1~1mBq/m3量级。事故释放进入海洋的放射性核素将随海流向东输运,然后在北太平洋随环流输运。研究也发现在离开源地不远的海区,由于混合进入200m水深以下的次表层水,在远离事故核电站海区水体的137 Cs活度浓度可达100Bq/m3,但大部分水体137 Cs活度浓度在Bq/m3量级,仅稍高于本底水平。     

海水中~(131)I的快速检测技术

日本福岛核事故发生以后,对海洋环境中关键放射性核素的快速检测技术提出了更高的要求。人工放射性核素~(131)I在核反应裂变产物中活度相对较高且半衰期短,是用来快速评价核污染的关键性核素之一。本工作从亚铁氰化钾、硝酸铜及硝酸银为原料出发,制备出亚铁氰化铜和亚铁氰化银混合(CuFC/AgFC)吸附材料并分散于聚丙烯纤维富集柱上,来实现水环境中~(131)I现场快速富集。通过室内模拟实验发现:在流速为6.25L/min,~(131)I在海水中I~-初始浓度为24μmol/L时,单次吸附效率即可达到50%以上;而当海水中I~-初始浓度为4μmol/L时,一定体积的海水在连续循环8次后(CuFC/AgFC)聚丙烯纤维富集柱吸附效率达到100%。本方法制源时间约40min,测样时间约12~24h,故最快可在30h内完成海水中~(131)I的分析。本方法的检测限与分析周期均低于目前GB/T 13272-1991水中~(131)I的分析标准,极大地提高了~(131)I的分析时间。除此之外,该法可以同时分析海水中的~(137) Cs(~(134) Cs),有望作为淡水和近岸环境中常规监测和应急时对关键核素~(131)I和~(137) Cs(~(134) Cs)进行快速测定的备选方法之一。     

空白采样膜中210Po含量及其对样品分析的影响

分析了4种不同材质2种常用尺寸规格的气溶胶采样膜中²¹⁰Po的含量。结果表明,国产玻璃纤维膜和聚丙烯膜中²¹⁰Po的含量较高,且这2种采样膜在日常监测中采用最多。通过测定玻璃纤维膜中铀含量可知,²¹⁰Po偏高主要是由生产膜的原材料引起的。通过实际样品测定与相对合成标准不确定度的估算,量化地分析了空白采样膜对实际气溶胶样品测定的影响。玻璃纤维膜A、B（分别为国内A、B厂家生产）和聚丙烯膜A（国内A厂家生产）材质的单张采样膜中²¹⁰Po含量与气溶胶样品中²¹⁰Po含量的比值较高,对分析结果的影响不能忽略,因此建议,在分析²¹⁰Po含量大于30 mBq的气溶胶样品时,要扣除空白采样膜中²¹⁰Po含量。当气溶胶中²¹⁰Po含量低至几十μBq/m³水平时,扣除空白采样膜后的测定结果不确定度较大,应选取²¹⁰Po含量较低的采样膜（如石英纤维材质）。     

79Se的AMS测量方法研究

测定⁷⁹Se时由于⁷⁹Se尚无标准样品,需要建立⁷⁹Se/Se（⁷⁹Se、Se原子个数比,余同）的AMS测量方法。在⁷⁹Se/Se的绝对测定中,为尽可能避免测量Se的同位素之间的差异,通常利用探测器测量⁷⁹Se离子,本文用法拉第筒对⁷⁸Se和⁸⁰Se进行测量,但这造成两个测量系统之间的系统误差。为避免这种系统误差,利用同一探测器测定⁷⁹Se、⁷⁸Se和⁸⁰Se。考虑到⁷⁸Se和⁸⁰Se的计数率非常高,在CIAE-AMS系统中的静电分析器前和靶室内安装衰减片以降低⁷⁸Se和⁸⁰Se的计数率。实验结果表明：通过两个衰减片的衰减作用,能将⁷⁸Se和⁸⁰Se的束流降低到半导体探测器的检测范围内,实现了样品中⁷⁹Se/Se的绝对测定,得到⁷⁹Se/Se为(2.08±0.10)×10^-7,为准确测定⁷⁹Se半衰期奠定了基础。     

Measurements of natural concentrations of I in uranium ores by accelerator mass spectrometry

An accelerator mass spectrometry system is described and utilized for measurements of ¹²⁹I concentrations in natural and environmental samples. We report here on measurements of ¹²⁹I isotopic abundances in iodine reagents and in iodine of mineral origin and of ¹²⁹I concentrations in uranium ores of different origins. The ¹²⁹I isotopic abundances for two measured contemporary iodine reagents and for iodine from a deep underground brine are 1.3 × 10⁻¹³ and about 4 × 10⁻¹⁴, respectively. ¹²⁹I/U ratios in the range 10⁻¹³–10⁻¹² are measured and compared to a simple model of ¹²⁹I production by spontaneous and induced fission of uranium. No clear correlation with the uranium concentrations or residence times is observed.     

220Rn子体气溶胶粒径分布测量的方法研究

应用ELPI系统、α谱仪和能量甄别法测量程序,建立了1套²²⁰Rn子体气溶胶活度粒径分布的测量方法;利用该方法收集了南华大学²²⁰Rn实验室不同粒径的²²⁰Rn子体气溶胶,并进行了²²⁰Rn子体气溶胶活度粒径分布测量。实验结果表明：ThB气溶胶的活度中位粒径(AMAD)平均值为237 nm,ThC气溶胶的AMAD平均值为245 nm。该方法简便易行、测量周期短,能实时得到²²⁰Rn子体气溶胶粒子数粒径分布的情况,能同时得到ThB和ThC气溶胶的活度粒径分布情况,且能谱法的测量精度也相对较高。     

低压闪烁室对220Rn浓度参考水平定值的方法

²²⁰Rn的准确测量是天然辐射照射剂量评价体系中的重要研究内容之一。普通闪烁室体积较大,对²²²Rn、²²⁰Rn及其子体衰变产生的不同能量的高能α粒子具有不同的探测效率。本文提出调低标准闪烁室内气压,使²²²Rn衰变产生的能量最小的α粒子在闪烁室内的射程大于闪烁室内任意两点间最长距离,这样,低压闪烁室对²²²Rn、²²⁰Rn及其子体衰变产生的α粒子探测效率相同。利用标准氡室可得到低压闪烁室对α粒子探测效率,进而可使用低压闪烁室对²²⁰Rn浓度参考水平定值。     

125I粒子源强度绝对测量方法研究进展

近距离放射治疗是一种有效的癌症治疗手段，¹²⁵I（碘-125）粒子源因其具有短半衰期、易于制成微型结构、易于防护等优势常用于近距离放射治疗。医学物理师进行治疗计划设计时，主要依据粒子源在组织周围剂量分布的公式，公式中表征粒子源强度的物理量由放射源的表观活度改为空气比释动能强度，准确测量粒子源强度已成为国际上研究的热点问题。本研究介绍¹²⁵I粒子源在组织中剂量分布计算公式的发展，分析国际上粒子源强度（包括空气比释动能强度、参考空气比释动能率和水吸收剂量）绝对测量技术的研究现状，总结测量源强度的标准装置及测量方法。针对国内粒子源在癌症治疗中的使用量非常大，国内相关的标准规范不完善及国内对源强度测量技术和方法缺乏的现状，提出源强度测量的相关建议，以期实现国内粒子源强度的量值溯源和传递。     

秦山核电基地外围环境放射性水平20年监测结果

浙江省辐射环境监测站对秦山核电基地外围环境放射性水平的20年监督性监测结果表明,秦山核电基地外围环境 γ 辐射剂量率,气溶胶中总α、总β、⁴⁰K、¹³⁷Cs的活度浓度,沉降物中总β日沉降量,空气中¹⁴CO₂活度浓度,陆地淡水（饮用水、湖塘水、井水）中总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的活度浓度,土壤中 γ 核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、¹³⁷Cs的比活度,生物样品中放射性核素⁴⁰K、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr及¹⁴C的比活度,均未发现异常,与对照点监测值和运行前本底调查值相比,属同一水平。空气、雨水、地表水、饮用水、排放口海水和陆生植物样品中³H活度浓度均高于相应对照点监测值,部分介质中³H活度浓度远高于基地运行前相应的本底。说明秦山核电基地20年的运行,特别是秦山三期重水堆运行之后,其外围环境已受到基地流出物中³H排放的影响。