137Cs和90Sr在北山花岗岩中吸附和扩散探究

关键核素在相关介质中的吸附和扩散参数获取是深地质处置安全评价的重要组成部分。探究了¹³⁷Cs和⁹⁰Sr在北山不同地区花岗岩中的吸附和扩散过程,并通过拟合扩散数据给出有效扩散系数。不同地区花岗岩矿物组成基本类似,但是具体比例有所差异。吸附实验结果表明：算井子地区的花岗岩对¹³⁷Cs和⁹⁰Sr的吸附性能最强,而新场和沙枣园地区的花岗岩的吸附性能相当。¹³⁷Cs在新场、算井子和沙枣园地区的有效扩散系数分别为9.0×10^-14、9.3×10^-14和1.0×10^-13 m²·s^-1,⁹⁰Sr在新场、算井子和沙枣园地区的有效扩散系数分别为1.2×10^-13、5.6×10^-13和3.2×10^-13 m²·s^-1,两种核素在3个地区的花岗岩中的有效扩散系数...     

氚在某拟建核电厂长距离排放管线地下土壤-水中的扩散行为和迁移模拟研究

了解关键放射性核素³H在某拟建核电厂长距离排放管线地下土壤-水中的迁移行为,可为³H的监测方案和事故工况应急预案提供科学支持和数据支撑。采用贯穿扩散法研究了³H在某拟建核电厂长距离排放管线地下土壤-水中的扩散行为,分析了不同压实密度对³H有效扩散系数(D_e)的影响,并将获取的有效扩散系数作为溶质运移模型的输入参数,通过Visual MODFLOW软件对模拟区域进行水文建模和溶质运移预测,模拟30 d到10 a期间³H在区域内地下水中的迁移。结果表明：在土壤压实密度介于2 000～2 400 kg·m^-3之间时,³H的有效扩散系数介于1.48×10^-11～2.83×10^-11 m²·s^-1之间,在地下水中迁移扩散范围不超过200 m²,且³H污染物中心β活度浓度始终低于1 Bq·L     

镎在GMZ01型缓冲材料中的迁移研究

深地质处置是国内、外公认的高放废物处置方式,高放废物中的放射性核素在处置缓冲回填材料的迁移是处置库安全评价研究的重要内容。分析了我国首选缓冲回填材料GMZ01型缓冲材料的矿物成分,并使用批式法和恒定源扩散法研究了²³⁷Np在其上的吸附和扩散行为,获得处置库安全评价所需的吸附分配比(K_d)和有效扩散系数D_e值。实验结果表明：GMZ01型缓冲材料主要成分为蒙脱石,具有较多的孔隙结构。²³⁷Np在GMZ01型缓冲材料25℃条件下的K_d值为(17±3) mL·g^-1,有效扩散系数为(1.12±0.08)×10^-11 m²·s^-1。     

Cs和I在某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线周围土壤中的扩散行为

裂变产物¹³⁷Cs和^129/131I是液态流出物中重点关注的核素，其产额高、迁移能力强，具有生物有效性，是核设施辐射环境安全评价的重要指标。本文以某拟建核电厂液态流出物长距离排放管线下方浅层土壤及模拟地下水为实验材料，采用稳定同位素(¹³³Cs和¹²⁷I)替代开展贯穿扩散实验，通过自定义软件Pycharm对扩散数据进行拟合。结果表明，不同采样点的浅层土壤通过吸附作用阻滞Cs⁺扩散，Cs⁺的有效扩散系数为3.87×10^-11～4.31×10^-11 m²/s;而对于阴离子I^-,其所有采样点的固液分配系数K_d均趋近于0(1.75×10^-4～2.72×10^-7 L/g)、有效扩散系数为1.97×10^-11～2.61×10^-11 m²/s,表明弱吸附...     

磷酸二丁酯在2.0 mol/L HNO3介质中的水解动力学

通过红外光谱、气质联用和离子色谱等分析方法确定了磷酸二丁酯在后处理常见工况2.0 mol/L HNO₃下的反应产物主要为丁醇、丁酸、丙酸、磷酸一丁酯和磷酸根离子等。采用离子色谱定量分析测定了磷酸一丁酯和磷酸根离子的浓度与反应时间和温度的关系,计算了磷酸二丁酯水解反应的速率常数,并对测定数据进行了计算拟合。结果表明：在110~150 ℃范围内,磷酸二丁酯的水解速率随温度的升高呈指数增长,满足准一级反应动力学方程;110 ℃和150 ℃的一级水解速率常数分别为6.30×10^-3 s^-1和2.10×10^-1 s^-1,二级水解速率常数分别为3.10×10^-3 s^-1和1.98×10^-1 s^-1;一级水解反应的指前因子为9.38×10¹² s^-1,对应的活化能为111.0 kJ/mol,二级水解反应的指前因子为1.09×10¹⁶ s^-1,对应的活化能为135.2 kJ/mol。动力学计算值与实验值的误差在±9%以内。     

125I在压实北山花岗岩粉中毛细管内扩散

为了解¹²⁹I在我国深地质处置库重点研究区围岩中的迁移行为,为选址预评价提供基础数据,利用批式吸附实验法和改进的毛细管内扩散法研究了碘离子在北山花岗岩粉中的吸附和扩散行为,分析了不同控制条件对碘离子的表观扩散系数(D_a)的影响。结果表明：在固液比为20 g/L,碘离子在北山花岗岩粉上的吸附几乎可以忽略;扩散实验中¹²⁵I^-的D_a值为8.2×10^-11~1.4×10^-9 m²/s,表明碘离子在压实北山花岗岩岩粉中的扩散速率很快;¹²⁵I^-的D_a值随扩散温度的升高而变大,随扩散源液离子强度的增加而变大,随同位素载体浓度的升高而变大,¹²⁵I^-的扩散速率随溶液pH值的上升整体有减小的趋势。     

高放废物处置库岩体不同条件下缓冲材料饱和机理研究

缓冲材料作为高放废物处置库内最后一道人工屏障,其饱和过程对处置库多重屏障体系设计具有重要意义。以高放废物处置单元为研究对象,建立了相应的热-流-固耦合模型,模拟了饱和花岗岩体条件下缓冲材料饱和过程,并开展了岩体不同边界水压力、岩体裂隙对缓冲材料饱和过程影响研究。研究结果表明：处置库内缓冲材料外部、下部靠近花岗岩的区域饱和度率先增大,然后逐渐由外部向内部、下部向上部进入饱和状态。饱和花岗岩体边界水压分别为5、3和1 MPa时,缓冲材料达到饱和时间分别为28.9、45.63和110.72 a,随着花岗岩体边界水压的下降,处置单元内缓冲材料达到饱和时间将大幅增加。岩体裂隙的渗透率分别为1.098×10^-17、1.098×10^-15、1.098×10^-13和1.098×10^-11m²时,缓冲材料达到饱和时间分别为22.69、22.09、17.34和17.12 a,岩体中裂隙的存在能够加快缓冲材料的饱和过程。     

高温、高压和pH值多种因素作用下蒙脱石层间Cs+/UO2+2水化和扩散行为的分子模拟

作为核废物地质处置库缓冲回填材料的主要成分,蒙脱石在特殊环境（高温、高压和pH多种因素作用）下吸附阻滞核素的行为对缓冲回填材料的性能评估至关重要。为从微观分子尺度探究特殊环境下蒙脱石层间核素离子的吸附扩散行为,本文采用蒙特卡罗（MC）和分子动力学（MD）方法,分别研究了Cs⁺/UO²⁺₂在蒙脱石层间的吸附行为,以及高温、高压和pH值多种因素作用下的水化和扩散动力特征。MC结果表明：蒙脱石层间的Cs⁺、UO²⁺₂周围分别会形成1层和2层水化壳,且层间水分子与四面体中氧原子之间形成了明显的氢键;当c=1.25 nm时,蒙脱石层间最多可吸附285个水分子。MD结果表明：高温、高压和pH值都会对Cs⁺、UO²⁺₂的水化和扩散产生影响。常温、常压下pH值分别为11.85、12.15时,Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多;pH值分别为12.15、11.85时,Cs⁺、UO²⁺₂的扩散系数最大,分别为5.31×10^-13 m²/s和1.11×10^-12 m²/s。与常温、常压相比,高温、高压下Cs⁺、UO²⁺₂水化壳中的水分子数最多时,pH值分别为7.00、12.15;而Cs⁺、UO²⁺₂扩散系数最大（1.12×10^-12 m²/s、1.01×10^-12 m²/s）时的pH值均为12.15。     

膨润土/石灰粉改良土壤的降氡效果

在土壤中添加不同比例的膨润土或石灰粉,比较添加前后土壤覆盖层厚度相同时的降氡效果。本研究利用具有稳定氡析出率的标准模块(35 cm×35 cm×12 cm)作为源项,并自制截面为正方形(30 cm×30 cm)高度可调的实验箱,实验时尽量保持含水率和压实度一致。实验结果表明:随土壤中膨润土或石灰粉添加比例的增大降氡效果越好,且添加膨润土比石灰粉降氡效果更好;对结果进行曲线拟合分析,得出了添加不同比例膨润土或石灰粉的土壤覆盖厚度与降氡效果的对数关系式,并计算出了相应的氡扩散系数;推导出了在满足退役管理限值0.74 Bq·m^-2·s^-1时,覆盖前氡析出率与所需覆盖土壤厚度的关系式,可用于待治理氡析出率表面的保守覆盖厚度的计算。通过经济比较分析,得出了在添加比例较低时,所需费用比原始土壤高,添加比例较高时,所需费用比原始土壤低,且所需费用随着添加比例的增加而减小。     

氡通过不同滤膜的扩散系数测量研究

基于气体透过滤膜的扩散原理,对应用于固体核径迹探测器累积测氡的三种滤膜在四种不同湿度下的氡扩散能力进行研究。实验结果表明:醋酸纤维滤膜和普通滤纸的扩散能力明显强于PE滤膜,更适用于固体核径迹测氡,且湿度对三种滤膜氡扩散能力的影响不明显。通过本次实验得到,醋酸纤维滤膜的扩散系数为1.46×10~(-9)m~2/s~2.59×10~(-9)m~2/s,普通滤纸的扩散系数为1.01×10~(-9)m~2/s~1.45×10~(-9)m~2/s。     

过氯乙烯滤膜采样测定空气和废气中铀的分析方法研究

利用微波消解-ICP-MS法,针对过氯乙烯滤膜采集空气和废气中铀含量的分析,建立了过氯乙烯滤膜微波消解体系。结果表明,优选硝酸作为消解酸溶液,消解程序优化后,本方法铀加标回收率在98.4%～102.0%之间,检出限为2×10^-3 ng/m³(按采样体积10 m³、定容体积50 mL计),检出限的放射性活度浓度为6×10^-8 Bq/m³(以天然铀计)。应用该方法分析实际空气样品中铀含量,相对标准偏差为3.18%。该方法前处理时间短,结果可靠,能够实现空气和废气样品中铀含量的快速、稳定、高效、准确的分析测试。     

活性炭吸附-液闪法测量建材氡析出率的研究

为实现建材样品氡析出率的自动化测量,本文研究了一种活性炭吸附-液闪测量建材氡析出率的方法,并通过比较活性炭吸附-液闪法与活性炭吸附-γ能谱法在氡析出率标准装置、铀矿砂水泥砖及发泡砖表面测量值之间的差异,验证该方法的准确性。测量结果表明：活性炭吸附 液闪法可在一定条件下忽略反扩散的影响;根据制备的C-LS-Rn标准源可得其刻度系数为72.36 min^-1•Bq^-1,对氡的计数效率为120%;累积时间为72 h的最小可探测氡析出率为8.15×10^-4 Bq/(m²•s);该方法与活性炭吸附-γ能谱法测量结果的相对偏差为10%左右,在可接受范围内。     

毛细管中气溶胶漏率与气体漏率相关性研究

在气溶胶泄漏评估中,需深入分析气溶胶漏率与气体漏率的相关性。本文归纳总结了气体漏率和气溶胶漏率的计算方法,对不同条件下毛细管中的亚微米级气溶胶漏率进行了实验研究,分析了上游数浓度、气体流速和上游压力对气溶胶泄漏的影响。结果表明：当气体漏率高于10^-4Pa·m³·s^-1时,气溶胶漏率和气体漏率成线性关系;当气体漏率低于10^-4Pa·m³·s^-1时,气溶胶漏率的降低速率较气体漏率的更迅速,对于亚微米气溶胶,扩散沉积是造成气溶胶损失的主要机制。为方便使用,本文提出一个在一定假设条件下利用气体漏率和漏孔长度对漏孔中的气溶胶漏率进行估算的方法。     

车江铜矿室外氡水平研究

原环保部2014年对湖南衡阳272尾矿库及周边进行了航测,意外发现在尾矿库西南方向、湘江上游附近有一辐射水平异常区域,后经调查该地区为车江铜矿地区。为了调查车江铜矿这一非铀矿山及其周边的氡活度浓度水平与氡的来源,采用了固体核径迹法与活性炭盒法对其氡活度浓度和氡析出率展开测量,并将氡析出率连续测量与活性炭盒法所测氡析出率结果进行对比分析。调查发现,该区域所有取样点位冬季和夏季氡活度浓度测量结果平均值分别为31.0 Bq·m^-3和22.9 Bq·m^-3;从区域分布上来看最高的均为农田区,其次为原采矿区。土壤氡析出率测量结果最高的同样为农田区,但是均远低于铀尾矿的氡析出率限值0.74 Bq·m^-2·s^-1。氡活度浓度日变化趋势与氡析出率的日变化趋势较为一致。上述结果表明车江铜矿地区的室外氡活度浓度较高与其土壤氡的析出有关。     

腐殖酸对Re(Ⅶ)在高庙子膨润土中扩散的影响研究

腐殖酸是环境中普遍存在的一种有机物,它能通过络合作用和氧化还原反应影响放射性核素的迁移。本文通过贯穿扩散实验,在不同膨润土密度和不同腐殖酸接触时间下,研究了Re(Ⅶ)在高庙子膨润土中的扩散,得到了有效扩散系数De和容量因子α。结果显示,随着膨润土密度从1 600kg/m3增加至1 800kg/m3,De从1.8×10-11 m2/s减小至0.59×10-11 m2/s。随着腐殖酸接触时间由0d增加到60d,De由0.59×10-11 m2/s增大至0.83×10-11 m2/s。实验得到的α值均小于总孔隙率,说明在腐殖酸存在的条件下,Re(Ⅶ)可能仍以阴离子的形态在膨润土中扩散。     

长江沿岸部分NORM行业水中210Po的分析

人类所受辐射照射主要来源于天然辐射。本工作分析了长江沿岸部分NORM行业水中²¹⁰Po的浓度。结果表明,燃煤电厂、水泥厂、钢铁厂、铁矿排出水口中²¹⁰Po的活度浓度分别为(0.93～4.76)×10^-3 Bq/L、(1.12±0.07)×10^-2 Bq/L、(9.89±0.78)×10^-3 Bq/L、(2.17±0.21)×10^-3 Bq/L,均在长江水系²¹⁰Po的波动范围之内。稀土加工排放的废水和雨水中²¹⁰Po的活度浓度分别为(1.03~1.40)×10^-1Bq/L、(3.05±0.04)×10^-1Bq/L,比本底水平高两个数量级,需要引起特别关注,有待于进一步研究。     

85Kr测厚源制备及焊接性能分析

为保证⁸⁵Kr测厚源的密封质量,通过⁸⁵Kr测厚源结构设计、焊接工艺参数优化,制备合格的⁸⁵Kr测厚源。铜管与壳体的连接采用真空钎焊工艺,钎焊温度约900 ℃,时间约30 min;源窗与壳体的连接采用电子束焊工艺,焊接电流7 mA,焊接转速13 mm/s;源后盖与壳体的连接采用激光焊工艺,焊接功率180~185 W,焊接速度2 mm/s。测厚源检验结果表明,所制备的85Kr测厚源,氦质谱检漏结果小于1.0×10^-9 Pa·m³·s^-1,放射性气体检验不超过4 kBq/24 h,符合GB/T 15849—1995中“其他射气检验方法”要求。金相实验结果表明,采用优化参数试样的焊缝中未发现明显的裂纹、未焊透、未熔合等缺陷,最大焊接熔深约0.73 mm。