乏燃料废包壳残留物核素计算分析

正乏燃料组件后处理过程中,首先要进行溶解,即将乏燃料棒剪切成小段,在溶解液中逐步溶解。乏燃料剪切段经过反复溶解浸取并清洗后的残留物质,包括被切成小段的燃料包壳和未被溶出的乏燃料残留物质,统称为废包壳。在废包壳的残留物质中仍含有铀及钚、锔、镅等超铀核素和裂变产物,它们具有很强的放射性。废包壳的放射性     

废包壳测量装置研制进展

正废包壳是乏燃料在剪切、浸取过程中产生的固态废物,其中包括轻水堆乏燃料的锆包壳或快堆的不锈钢包壳、碎屑和格架碎块等。废包壳中主要的放射性物质为残留的未溶解的核燃料及其裂变产物、包壳材料的中子活化产物等。废包壳测量装置研制的目的是对包壳中残留核燃料量进行快速定量测量,为实现后处理厂的核材料闭合衡算和放射性固体废物处理处置提供有效的技术支撑。     

乏燃料棒中关键核素径向分布特点及对废包壳测量准确度影响

废包壳是水法乏燃料后处理工艺首端高放固态废物的主要来源,通常采用非破坏性测量方法进行整体测量并分析其中残余的U、Pu等感兴趣关键核素的量,传统方法中多引用组件的平均燃耗作为分析计算的输入参数。但根据反应堆运行经验,乏燃料组件和乏燃料棒中燃烧生成的核素及残余U的浓度呈非均匀空间分布状态,这一特性增大了废包壳非破坏性测量分析结果的不确定度。本文采用模拟计算的方法重建乏燃料棒中感兴趣关键核素的径向分布特征,数据表明废包壳中感兴趣核素的质量浓度比与采用燃料棒平均燃耗计算的结果相差可达100%,由此建立了采用非均匀分布特性修正废包壳中感兴趣核素浓度测量分析方法。     

乏燃料棒中关键核素径向分布特点及对废包壳测量准确度影响

废包壳是水法乏燃料后处理工艺首端高放固态废物的主要来源，通常采用非破坏性测量方法进行整体测量并分析其中残余的U、Pu等感兴趣关键核素的量，传统方法中多引用组件的平均燃耗作为分析计算的输入参数。但根据反应堆运行经验，乏燃料组件和乏燃料棒中燃烧生成的核素及残余U的浓度呈非均匀空间分布状态，这一特性增大了废包壳非破坏性测量分析结果的不确定度。本文采用模拟计算的方法重建乏燃料棒中感兴趣关键核素的径向分布特征，数据表明废包壳中感兴趣核素的质量浓度比与采用燃料棒平均燃耗计算的结果相差可达100%，由此建立了采用非均匀分布特性修正废包壳中感兴趣核素浓度测量分析方法。     

模拟废包壳中残留铀含量的有源中子测定

描述了高压倍加器作为中子源质询废包壳中残留铀含量的缓发中子测定模拟装置的原理及方法，给出了模拟浸取元件包壳样品的实验数据和结果。实验中所采用的加速器中子产额为３．２×１０￣９ｓ＿（－１），测量灵敏度为１ｇ￣（２３５）Ｕ／每篮壳。当乏燃料组件的燃耗为３．３×１０￣４ＭＷｄ／ｔ（Ｕ）时，每篮壳中￣（２４４）Ｃｍ自发裂变的中子发射率为８．９２×１０￣４ｓ＿（－１）。在废包壳中残留铀含量为乏燃料中原始铀含量的０．１％、测量时间为１０ｍｉｎ时，残留铀含量中子计数的测量精度经计算为±１４．４％（２σ）。     

乏燃料废包壳残留物质核素分析计算

为分析计算乏燃料废包壳残留物质的核素含量，以M310型核电机组及燃料组件为分析对象，建立了乏燃料废包壳残留物质核素含量分层计算模型，用SCALE程序计算分析了²⁴⁴Cm含量、总Pu含量及²⁴⁴Cm/Pu比等主要参数随燃耗及冷却时间的变化。计算结果表明，²⁴⁴Cm含量、总Pu含量及²⁴⁴Cm/Pu比随燃耗及冷却时间的变化均可用三阶多项式拟合。本文工作为废包壳残留物质非破坏性测量方法研究提供了数据支持。     

蒙特卡罗方法在CZT探测器测量乏燃料组件燃耗中的应用

利用碲锌镉（CZT）探测器组成的γ谱探测系统是一种测量乏燃料组件燃耗的较有效的方法。本文利用蒙特卡罗方法,借助于Geant4软件包计算在两种测量方式、多个准直高度条件下组件中¹³⁷Cs和¹³⁴Cs的全能峰探测效率,对测量结果的正确评价分析具有一定意义。另外,采用偏倚抽样方法确定源粒子发射方向,极大提高了CZT探测器全能峰探测效率。     

一种测量废包壳中U、Pu含量的方法研究

乏燃料组件在后处理厂经过剪切、浸取后的残留物被称为废包壳,测量其中含有的U、Pu质量将作为判断乏燃料溶解工艺水平的一个重要参考依据,或者作为是否需要对废包壳进行再次溶解操作的判断标准。本文在分析废包壳放射性组成情况的基础上,鉴于通过直接测量U、Pu特征粒子分析其质量存在困难,提出一种通过间接方式测量废包壳中残留U、Pu含量的方法,并开展初步的研究工作。此方法设计了一套基于~3He正比计数管的测量装置,采用中子符合法测量分析废包壳中~(244)Cm的含量,并针对测量对象的放射性分布不均匀性,开展测量装置内部空间探测效率分布模拟计算,给出测量的极限误差分析;建立乏燃料组件核素组成信息模拟计算程序,分析计算日本同类型乏燃料组件的关注核素含量,并比对此组件的破坏性分析(DA)结果,给出计算结果的不确定度,并通过上述程序计算得到废包壳对应乏燃料组件中的~(244)Cm/U(Pu)值。结合测量数据和计算数据,可推导出废包壳中的U、Pu质量。此外,本文还分析这种测量分析方法的误差构成,评估最终分析结果不确定度,为工艺判断提供数据支持,同时指出下一步研究工作的方向。     

废包壳中铀钚含量的γ分析方法研究

正废包壳测量装置能准确、快捷地测量废包壳内的铀钚含量以及相应的α活度等参数,可有效提高乏燃料后处理、废物处理处置等环节的资源利用效率。根据废包壳的来源、特点和γ测量分析技术现状,选用HPGe探测器对测量对象进行整体扫描,测量废包壳发射的γ能谱,解谱计算感兴趣特征γ射线能峰的计数率,然后利用模拟计算得到的探测效率进行探测效率修正,再结合放射性衰变规律推算γ射线发射体的活度,最后采用γ射线发射体和U的比推导废包壳中的残余燃料量。测量分析逻辑框图如图1所示。     

压水堆核电站乏燃料元件γ扫描测量

在压水堆核电站乏燃料元件检验中，完成了4根完整元件棒、4根破损元件棒的γ扫描测量，元件燃耗分布在9600～45000 MW•d/t（U）之间，获得了完整元件轴向相对燃耗分布、破损元件¹³⁷Cs分布及迁移流失情况。结果显示，破损元件均存在不同程度的Cs迁移流失，破口处存在¹³⁷Cs计数突变（降低）。破损元件¹³⁴Cs/¹³⁷Cs原子比分布与相邻完整元件基本一致，表明¹³⁴Cs、¹³⁷Cs流失比例近似相等，可用¹³⁴Cs/¹³⁷Cs原子比表征其相对燃耗分布；破口处可通过低挥发性核素¹⁵⁴Eu计数水平判断燃料芯块是否缺失。检验结果可为燃料元件破损原因分析及堆内行为分析提供重要依据。     

核安全与保障分段式γ扫描测量装置研究进展

分段γ扫描测量技术具有对不均匀物料进行非破坏性分析的特点，在核材料与核废物领域得到了广泛应用。根据我国核材料管理技术的要求，核保障室开发了分段式γ扫描测量装置（SGS），该装置可用于核设施非均匀核废料中铀、钚含量的定量分析。     

法国将后处理废物返还原产国

【世界核新闻网站2009年10月14日报道】法国已开始通过铁路将乏燃料后处理产生的废金属运回其原产国瑞士和荷兰。这批废金属来自于乏燃料组件中的锆．铁．锡合金燃料管。在后处理期间，燃料棒被剪切为35mm长的小段，并在硝酸中溶解，以便提取出粉末状的铀、钚及其他易裂变产物。金属碎片被从硝酸中移除，经漂洗与包装后，与一些工艺废物一起接受压实处理。最终这些废物将被装入金属容器中。     

无源γ能谱法测定废包壳中残留铀方法研究

叙述了一种用于动力堆乏燃料后处理厂首端，测定浸取过的废包壳中残留铀的方法－无源γ能谱法。设计了一种点阵式源项可变模拟废包壳篮。按燃耗３３０００ ＭＷｄ／Ｔ（Ｕ），冷却时间３ａ，残留铀量为原始乏燃料０．２％的条件，对废包壳中存在的实际裂变产物γ放射性活度制作了一套模拟源项。在热室中定量测定了局部源项集中、存在格架碎块、以及基质平均密度变化４６．１％的多种情况下的γ射线脉冲高度谱。各种实验方案结果表明     

高燃耗对乏燃料贮存和运输的影响研究

本文对高燃耗对乏燃料包壳结构完整性的影响进行了分析。探讨了影响包壳结构完整性的重要温度限值,即燃料包壳温度限值、包壳溶解温度以及韧脆转变温度(DBTT)。给出了分析包壳结构完整性的方法,对拟在干式贮存设施内贮存超过20年的容器性能及贮存后运输时乏燃料组件的结构完整性进行了分析,并给出了相关建议。     

基于二次辐照的CMRR乏燃料组件燃耗测量技术研究

由于研究堆堆芯装载灵活多变、运行模式复杂,传统的燃耗无损检测技术精度不高。基于乏燃料二次辐照的燃耗测量技术具有不依赖于乏燃料组件的运行历史数据、测量精度较高的优点。本文研究了该方法中裂变产物来源甄别技术,建立了燃耗测量原理装置,分析了装置相对测量效率,完成了中国绵阳研究堆（CMRR）典型乏燃料组件的燃耗测量实验。测量结果表明,对于燃耗为15%左右的乏燃料组件,235U质量的测量不确定度好于5%。      

乏燃料后处理厂核材料衡算仿真

为优化乏燃料后处理设施的核材料衡算,寻找核材料衡算不平衡差（MUF）的主要因素,采用基于数值模拟的系统仿真方法,以核材料衡算视角构建乏燃料后处理设施核材料衡算仿真模型。改变模型工艺参数仿真不同规模的后处理设施中各环节核材料的流通量,然后以正态分布随机变量模拟各铀钚衡算测量点的随机误差,将这些带有随机特征的测量值叠加相应测量的系统误差作为核材料的仿真测量值。仿真计算结果表明,1AF中Pu、U含量测量的系统误差的方差分别占整体MUF方差的50%、40%以上,是主要误差来源。1AF的体积测量误差较小,占比MUF方差小于15%。废液中U和Pu含量很低,U和Pu含量测量的误差分别为10%和30%,对MUF方差影响不大,占比MUF方差分别小于3%和1%,废液的体积测量误差较小,占比MUF方差小于1%。U和Pu产品测量误差的方差占比MUF方差界于1AF和废液的测量之间,不是MUF误差的主要来源。     

快堆闭式燃料循环对提高铀资源利用率的分析研究

快堆结合闭式燃料循环提高铀资源利用率需对乏燃料进行回收和再循环。对工业钚在大型MOX(混合铀钚)燃料钠冷增殖快堆中多次循环的特性进行了计算分析,结果表明,钚成分经多次循环后可达平衡,其中易裂变核维持在约74%的较高比例。从成分品质看,工业钚在增殖快堆中的循环次数不受限制。构建模型并分析了快堆闭式燃料循环对于铀资源利用率的提高。快堆闭式循环策略下,回收铀、钚多次循环后可大幅度提高铀资源利用率。提高燃料燃耗和乏燃料后处理回收率能显著提升铀利用率;但在最初的几次循环中后处理回收率的影响较小,循环次数增加后,将会对利用率有明显提升。较低的燃料燃耗和回收率情况下,将存在较低的无限次循环铀利用率上限。     

乏燃料燃耗测量装置的研制

正乏燃料组件燃耗整体测量装置采用3种燃耗分析方法,分别是高分辨率γ能谱法、总γ法、总中子法。高分辨率γ能谱法使用1台高纯锗探测器对乏燃料组件的中心位置进行测量,通过测量得到的~(134)Cs、~(137)Cs等相关核素的信息,计算乏燃料组件中心位置的燃耗。总γ法采用多个电离室组成探测器阵列对单根乏燃料组件进行整体测量,测量结果反映乏燃料组件发出的γ射线强度在组     

应用后处理厂释放Xe的稳定同位素分布估算燃耗的可行性研究

在后处理厂释放的气体中,裂变产物Xe的同位素分布随乏燃料燃耗而变化。燃耗决定了240Pu和239Pu的比值。挑选适当的Xe同位素比,用其实验测量值推算出乏燃料的燃耗,进而判断正在被分离的钚是否为军用钚,是核保障中的关键问题之一,也是本工作的研究目标。本工作从理论和实验两方面     

吸收光谱法直接测定乏燃料溶解液及1AF料液中Pu(Ⅵ)的含量

钚是乏燃料后处理过程最重要的产品。乏燃料溶解液和1AF料液中Pu(Ⅵ)的含量影响钚的收率,因而需要准确测量。采用吸收光谱法研究建立了1AF料液中Pu(Ⅵ)的分析方法,方法检测下限为5.8 mg/L,两次重加回收率分别为103%和96%,采用燃耗为45 000 MWd/t（以U计）的乏燃料溶解液和1AF料液进行了总钚含量测量方法的验证,测量结果与混合K边密度计-X射线荧光法测量结果吻合,相对偏差不大于3%。