Fe^3＋／TiO2多孔纳米薄膜的制备与光催化活性的研究

本研究采用溶胶—凝胶法制备含铁离子的二氧化钛多孔纳米薄膜，并将其作为光催化剂，光降解反应结果表明，含铁二氧化钛复合纳米薄膜的光催化活性明显提高，光电化学研究表明，铁离子可以形成电荷陷阱，促进空穴的界面传递反应，从而提高了光催化活性。     

石墨相氮化碳量子点敏化Bi_2MoO_6复合光催化剂的制备及性能研究

近年来拥有奥里维里斯层状结构的钼酸铋(Bi_2MoO_6)作为高效可见光响应的光催化剂,在净化环境和光催化产氢等领域表现出极为可观的前景,然而光生电子-空穴复合率高等缺陷严重影响了其光催化活性。本文将从两个方面对Bi2_2MoO_6的性能进行优化:一方面通过水热法合成出Bi_2MoO_6纳米片;另一方面,通过与石墨相氮化碳量子点(g-CNQDs)构建异质结,促进光生电子-空穴的分离以达到提高光催化活性的目的。结果表明,当g-CNQDs的投料比为15%时,Bi_2MoO_6/g-CNQDs降解罗丹明B时表现出最高光催化活性,是纯Bi_2MoO_6 的 3.89倍。     

Bi_4Ti_3O_(12)/g-C_3N_4复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

采用机械混合/热处理的方法制备了具有异质结结构的Bi_4Ti_3O_(12)/g-C_3N_4复合光催化剂,利用XRD、SEM及UVVis对所制备的复合光催化剂的结构与形貌进行了表征。结果表明,复合光催化剂中形成了异质结构,其禁带宽度减小,吸收带边红移,可见光吸收增加。以Rh B为目标污染物评价复合光催化剂的活性,考察了不同g-C_3N_4复合量对光催化剂反应活性的影响。结果表明,异质结型复合光催化剂的光催化活性明显优于单相Bi_4Ti_3O_(12);当g-C_3N_4的质量分数为20%时,其光催化性能最佳(90 min达92. 8%),其表观反应常数为单相Bi_4Ti_3O_(12)的4倍。复合光催化剂光催化活性提高的原因是Bi_4Ti_3O_(12)与g-C_3N_4之间形成了异质结,显著降低了光生电子和空穴的复合几率。外加捕获剂的实验结果表明,复合光催化剂的主要活性基团为空穴(h+)与超氧自由基(·O2-)。     

稀土掺杂硼酸盐Bi2ZnB2O7: xDy3+光催化剂的合成及其催化机理

采用高温固相反应法制备了一系列镝离子掺杂Bi₂ZnB₂O₇（BZBO）光催化剂。通过XRD、TEM和HRTEM等手段对BZBO: xDy³⁺材料的结构及形貌等进行了表征,通过RhB溶液在紫外灯下的光降解实验研究了不同浓度镝离子掺杂对BZBO光催化性能的影响。RhB光降解实验结果表明,当Dy³⁺在BZBO中的掺杂量为4%时,BZBO: 4%Dy³⁺具有最好的光降解活性,其光降解活性为纯BZBO的1.56倍。通过光吸收性能分析可知,Dy³⁺的引入增强了BZBO的紫外吸收强度,并稍降低了其禁带宽度。光吸收性能、光致发光光谱、光电流和EIS实验结果表明,BZBO: 4%Dy³⁺的光催化活性增强的主要原因是BZBO中掺杂的镝不仅提高了BZBO光催化剂的光吸收能力,更促进了光生电子-空穴对的分离和转移。因此,在稀土元素和极化电场的作用下,BZBO: 4%Dy³⁺的光催化活性要高于其他所制备的样品。     

尖晶石铁酸锌复合材料的制备及其可见光催化性能

为提高尖晶石铁酸锌(ZnFe2O4)对环丙沙星(CIP)的光降解催化活性,采用溶剂热法制备以还原氧化石墨烯(RGO)为基底并负载氧化铋(Bi2O3)的Bi2O3/ZnFe2O4/RGO光催化剂.通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见分光光度计(UV-vis)等对催化剂的微观结构进行了表征,并将该纳米复合材料应用于光催化降解CIP中.结果表明:当Bi2O3/ZnFe2O4/RGO纳米复合物中Bi2O3的摩尔分数为20％,RGO的质量分数为10％时,可见光照射下CIP的光降解效率约92.4％,准一级动力学常数是ZnFe2O4的3.36倍,5次循环后,CIP的降解效率仍可保持在86.2％.Bi2O3/ZnFe2O4/RGO光催化性能的提高可归因于异质结的构建和RGO的负载显著增加了催化剂活性位点,提高了光生电子-空穴对的分离效率,从而有效增强了CIP降解的光催化活性.     

Bi_2MoO_6/Ag_3PO_4复合光催化剂的制备及其光催化性能

以片状的Bi_2MoO_6为前驱物,通过原位化学沉淀法制备了Bi_2MoO_6/Ag_3PO_4复合光催化剂,考察了其光催化降解罗丹明B(Rh B)的活性。研究表明:Bi_2MoO_6和Ag_3PO_4复合可显著提高光催化活性,Bi_2MoO_6和Ag_3PO_4匹配的能级结构有利于光生电子和空穴的分离,延长光生载流子的寿命;当Bi_2MoO_6的质量分数为35%时,复合光催化剂具有最佳的光催化活性。     

Au/TiO_2纳米片异质结薄膜的制备及其光催化性能研究

采用微波辅助化学还原法制备Au/TiO_2纳米片异质结薄膜(Au/TiO_2NSF)光催化剂,通过XRD、SEM、UVVis、PL和光电流响应对其进行表征,并考察了其在模拟太阳光下降解水相中有机染料亚甲基蓝(MB)和清除气相中氮氧化物(NO_x)的性能。结果表明,Au/TiO_2NSF光催化剂对光的吸收利用好、光生电子-空穴对复合几率小,其光催化降解MB和清除NO_x的活性比TiO_2NSF高,其中1.0Au/TiO_2NSF的效果最好。     

贵金属改性二氧化钛光催化去除溴酸盐

用浸渍法制备了各贵金属(包括Pt、Pd、Ru、Rh、Ir、Au、Ag)改性二氧化钛(M/TiO2)光催化剂,研究了紫外光下其光催化去除溴酸盐(BrO3-)活性。结果表明,Pt和高Ag量负载提高了TiO2光催化去除BrO3-活性,分别提高了4.6和2.9倍,Pt通过表面活性物种PtCl4的光敏化作用提高了其活性,而高负载量Ag通过与BrO3-还原产物Br-生成具有可见光活性的AgBr来提高其活性。Pd/TiO2、Ru/TiO2、Au/TiO2、Ir/TiO2、Rh/TiO2和低负载量的Ag/TiO2,因不能有效提高P25 TiO2光生电子与空穴的分离效率,反而可成为电子与空穴的复合中心,从而抑制了TiO2光催化去除BrO3-活性。     

可见光响应Pt掺杂纳米TiO2的光催化氧化NOx性能

采用溶胶-凝胶法制备不同Pt掺杂比例的Pt-TiO2光催化剂。通过XRD、XPS、UV-vis表征光催化剂结构,在紫外光及可见光下考察其对NOx的光催化氧化活性。结果表明,所制备的Pt-TiO2均为锐钛矿相,对NOx有明显的可见光降解效果,并且以Pt/Ti比为0.4%时,其光催化活性最高。与P25及TiO2相比,Pt-TiO2在紫外光及可见光下的光催化活性均有较大提高,其NO转化率明显提高,NO2选择性生成率明显降低,归因于Pt的掺杂引入了杂质能级并促进了催化剂的光生电子-空穴对的分离。     

特殊形貌光催化剂的研究进展

光催化技术是将太阳能转化为化学能的一种非常有效的能源转化方式,是解决能源危机和环境污染问题的一种重要方法。一些特殊形貌的光催化剂具有比表面积大、光生电子-空穴对复合率低及光能利用率高等优点。总结了不同形貌光催化剂（纳米线、纳米棒、纳米管、纳米片、核壳结构）的合成策略和光催化性能。经过对比后发现,利用水热法可以制备出多种特殊形貌的光催化剂,且所制备的光催化剂的催化性能优异。光催化剂的特殊形貌对其光催化性能提升的原因包括以下2个方面：1）可以提供更多的反应活性位点;2）提高光生电子-空穴对的分离效率。最后还提出了开发特殊形貌光催化剂的研究方向。     

Two-dimensional/two-dimensional Z-scheme photocatalyst of graphitic carbon nitride/bismuth vanadate for visible-light-driven photocatalytic synthesis of imines

As an environmentally friendly strategy, photocatalytic synthesis of imines via selective oxidation of amines has inspired numerous interests. In comparison to conventional type-II heterojunction, the photogenerated electrons and holes on a Z-scheme photocatalyst has strong redox ability. Herein, we prepared a two-dimensional/two-dimensional (2D/2D) Z-scheme photocatalyst of graphitic carbon nitride nanosheet/bismuth vanadate (CNNS/BVO) with a large two-phase interface, which is favorable for the transfer and separation of photoexcited charge carriers. For selective oxidation of benzylamine to N-benzylidenebenzylamine under oxygen atmosphere and visible light irradiation, the CNNS/BVO showed much higher activity than the single CNNS and BVO. The optimized nanocomposite photocatalyst with a 50% CNNS/BVO mass ratio presented a high conversion (~96%) and selectivity (~99%) in 6 h oxidative coupling reaction of benzylamine. More importantly, this 2D/2D CNNS/BVO photocatalyst has good cycling stability, as well as universality for different benzylamine derivatives. Based on the experimental results, a Z-scheme mechanism was determined, where photoinduced electrons were accumulated on the conduction band (CB) of CNNS that is higher than that of BVO and holes were collected on the valence band (VB) of BVO that is lower than that of CNNS. Further, superoxide radicals and photogenerated holes are examined to the mainly active species for selective oxidation of benzylamine, and a possible reaction pathway was therefore proposed. This study demonstrates that the Z-scheme 2D/2D CNNS/BVO with high redox ability is an efficient photocatalyst for the imine synthesis.     

Ag3PO4/AgI光催化剂的制备及降解2-氨基-4-乙酰氨基苯甲醚机理

研究了Ag₃PO₄复合棒状AgI光催化剂的制备及降解2-氨基-4-乙酰氨基苯甲醚（AMA）的性能和机理,利用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、紫外可见漫反射（UV-Vis）、光电子能谱（XPS）等方法对合成样品的物相组成和形貌结构进行了表征。通过可见光催化降解AMA来评价光催化剂的催化性能。实验结果显示,Ag₃PO₄/AgI复合光催化剂比Ag₃PO₄和AgI单体具有更强的光催化氧化与还原能力,其中以I和P的比例为1∶5时效果最佳,且在五次循环使用之后仍有较好的光催化活性。自由基捕获实验证明光催化过程中光生空穴（h⁺）是主要的活性物种。投加量为30mg、光照时间60min的条件下可将AMA几乎完全去除。本文研究结果为构筑新型可见光光催化剂提供了新视角,为促进光催化降解有机污染物提供了新途径。     

银对BiVO_4光催化性能的影响

采用溶剂热法制备单斜晶型BiVO4,研究银对BiVO4光催化活性的影响。BiVO4光催化降解罗丹明B的效率低,而Ag+的加入大大增强BiVO4光催化降解罗丹明B活性,归结于Ag+的存在抑制BiVO4光生电子-空穴的复合。XRD、TEM和EDS证实回收的BiVO4表面沉积金属银,形成Ag/BiVO4复合材料。Ag/BiVO4的光催化活性强于BiVO4。引入的银起到双重促进BiVO4光催化降解罗丹明B的作用。     

Enhanced visible‐light‐driven photocatalytic activities of LiInO2 by Mo6+‐doping strategy

A novel visible‐light‐driven photocatalyst of Mo‐doped LiInO₂ nanocomposite was successfully synthesized through a sol‐gel method. The effect of Mo‐doping concentrations on the microstructures and properties of LiInO₂ was characterized by X‐ray diffraction, scanning electron microscope, X‐ray photoelectron spectroscopy, photoluminescence, and ultraviolet‐visible absorption spectra. The photocatalytic properties of the as‐prepared samples were evaluated by the photocatalytic degradation of methylene blue (MB) dye under visible‐light irradiation. The results demonstrated that the photocatalytic activity of 6% Mo‐LiInO₂ reached to 98.6%, which was much higher than that of the undoped photocatalyst LiInO₂ (only 46.8%). The enhanced photocatalytic activity is ascribed to Mo‐doping strategy. The holes play an important role in the process of the photodegradation of MB. The superior photocatalytic activity of the as‐prepared Mo‐LiInO₂ nanocomposites suggests a potential application for organic dye degradation of wastewater remediation. This work provides a further understanding on tailoring the band structure of semiconductor photocatalyst for enhancing visible‐light absorption and promoting electron‐hole separation by Mo‐doping strategy.     

新型g-C3N4/CuS复合材料的制备及光催化研究

一步水热法合成CuS修饰的石墨相氮化碳(g-C3N4/CuS)复合光催化剂,通过FE-SEM、XRD、FTIR、UV-Vis-DRS等手段对其进行了表征,利用Cr(VI)溶液考察了g-C3N4/CuS在可见光下的光催化还原性能.实验结果表明,g-C3N4/CuS复合光催化剂的光催化活性明显优于单一的g-C3N4和CuS.可见光照射下,180 min内Cr(VI)的去除率可达70％以上.CuS的引入不仅扩宽了g-C3N4的可见光吸收范围,而且降低了g-C3N4光生电子和空穴的复合率,从而显著提高g-C3N4的光催化活性.该复合材料的催化活性受溶液的pH值影响较大,酸性条件下更有利于光催化反应的进行;共存低浓度腐殖酸对Cr(VI)的去除没有显著影响.g-C3N4/CuS具有良好的可见光催化活性,可用于废水中Cr(VI)的光催化还原去除.     

ZnS—红磷复合材料的制备及其光催化性能研究

通过水热法制备了ZnS-红磷(ZnS-HRP)复合材料。选择罗丹明B(RhB)和Cr(Ⅵ)为模型污染物,分别考察了ZnS-HRP复合材料的光氧化和光还原性能。结果表明,ZnS-HRP复合光催化剂的光氧化和光还原性能均随着ZnS含量的增加先升高后降低。当ZnS的质量分数为5%时,ZnS5-HRP复合光催化剂展现出最强的光氧化和光还原性能,其在40 min内对RhB和Cr(Ⅵ)光降解率分别达到99.2%和99.7%,降解速率分别是HRP的3.3倍和20.5倍。对光催化机理的进一步研究表明,HRP与ZnS复合后,光响应性增强,电子云密度增加,光生电子和空穴分离,从而提高了HRP的光催化能力。表明ZnS5-HRP是一种比较稳定、高效的、具有一定应用前景的可见光光催化剂。     

BiVO4/MIL-100(Fe)复合材料光催化降解结晶紫

以NH_4VO_3、Bi(NO_3)_3·5H_2O、均苯三酸、Fe(NO_3)_3·9H_2O为主要原料,采用一锅水热法制备了BiVO_4/MIL-100(Fe)复合材料,用XRD、SEM、N_2吸附-脱附、UV-VisDRS及PL对复合材料的结构、形貌、比表面积及光学性能进行了表征。XRD显示具有较大比表面积的复合材料中BiVO_4为单斜相、四方相的混晶结构,其对可见光的吸收强度高于MIL-100(Fe),吸收光后产生的光生电子、空穴的复合率较低。可见光条件下,不同材料对结晶紫的光催化降解实验中,m(BiVO_4)∶m[MIL-100(Fe)]=1∶3配比的BiVO_4/3MIL-100(Fe)的光催化活性最佳。实验结果表明:光照射50 min,30 mg BiVO_4/3MIL-100(Fe)对30 mL质量浓度30 mg/L结晶紫的降解率为98.7%,主要光催化活性基团是h+。此外,日光下该材料对结晶紫、罗丹明B、亚甲基蓝也有较强的光降解能力。     

Ag_8 W_4 O_(16)光催化剂的微波辅助制备与光催化性能

以硝酸银和钨酸钠为原料,采用微波法制备Ag_8W_4O_(16)光催化剂。使用XRD和UV-Vis等手段对样品相组成和UV-Vis吸收特性进行表征;以高压汞灯、氙灯和太阳光为实验光源,罗丹明B为模型污染物,考察Ag_8W_4O_(16)光催化剂的光催化降解活性;探讨催化剂用量、光照时间及光源种类对罗丹明B降解率的影响。XRD结果表明,所得样品为四聚体Ag_8W_4O_(16),属四方晶系,空间群为Pn2n[34],且样品纯度较高。UV-Vis分析表明,样品在(450～600)nm有较强的吸收。光催化降解结果表明,Ag_8W_4O_(16)对罗丹明B具有较好的光催化活性,光催化反应满足一级动力学方程,且光源对活性影响显著。当罗丹明B浓度20 mg·L~(-1)、体积20 mL、催化剂用量20mg和光源为500W高压汞灯时,光催化活性最高。     

可见光驱动溴化银/溴氧化铋复合纳米 材料制备及活性评价*

室温沉淀法合成溴氧化铋（BiOBr）纳米片,然后通过离子交换法制备溴化银/溴氧化铋（AgBr/BiOBr）复合纳米材料,采用X射线衍射（XRD）、场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）及紫外可见分光光度计（UV-Vis）对其进行表征,并进行了光催化降解实验。以节能、绿色的LED灯为可见光光源,AgBr/BiOBr复合材料光催化降解罗丹明B（RhB）和甲基橙（MO）的效率均高于BiOBr。AgBr/BiOBr降解RhB的活性强于MO。在AgBr/BiOBr光催化系统中,超氧自由基和空穴是主要的活性物种。不同pH条件下,AgBr/BiOBr对RhB均表现出理想的光催化降解效果,酸性条件下降解效率最佳;碱性环境下AgBr/BiOBr光催化降解MO的活性最高。经过循环利用,AgBr/BiOBr可见光催化活性呈现出一定程度的降低,归因于降解过程中产生了金属银。