K2MnAl11O19六铝酸盐催化剂的制备及其催化甲烷燃烧性能的研究

采用共沉淀法、溶胶-凝胶法和反相微乳液法制备六铝酸盐催化剂K2MnAl11O19,利用XRD、BET和TG-DTA技术及甲烷燃烧活性对催化剂进行了表征和活性验证。结果表明,3种方法所制备催化剂经1200℃焙烧4h后均可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时都具有高的催化性能和高温稳定性,其中反相微乳液法制备的K2MnAl11O19催化剂具有较高的比表面积和甲烷催化燃烧活性,起燃温度T10%=458℃,至676℃(T90%)甲烷完全转化。     

镧系六铝酸盐催化剂的制备及其催化甲烷燃烧活性研究

用共沉淀法制备了镧系六铝酸盐LaMnxAl12-xO19(x=0、1、2、3、4、5、6)催化剂,通过X射线衍射、差热分析、扫描电镜和比表面积分析等实验技术及甲烷催化燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察。研究了锰离子掺杂对催化剂结构以及甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,且具有较高的催化性能和高温稳定性,不同含量的Mn离子掺杂对催化剂的比表面积和活性有较大的影响。LaMn2Al10O19催化剂具有较好的活性,其起燃温度(T10%/℃)为506℃,完全转化温度(T90%/℃)为696℃。     

La1-xSrxMnAl11O19-δ催化剂的甲烷燃烧性能研究

采用反相微乳液-共沉淀法制备了一系列以La、Sr作为镜面阳离子、锰离子作为活性组分的六铝酸盐催化剂La1-xSrxMnAl11O19-δ(x=0.2、0.4、0.5、0.6、0.8)。利用X射线衍射、比表面积分析等分析方法及甲烷燃烧对催化剂的结构和性质进行了考察,主要考察了不同含量的La和Sr离子的掺杂量对催化剂结构及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,La和Sr同时作为镜面阳离子,不但可以形成完整的六铝酸盐,而且所制备的催化剂具有较高的催化活性。不同含量的La和Sr离子掺杂对于催化剂的特性有较大影响。当x=0.5时,所制备的催化剂La0.5-Sr0.5MnAl11O19-δ具有较高的催化活性,起燃温度T10%=502℃,至683℃甲烷完全转化。催化剂在低转化率下的宏观动力学实验结果表明,甲烷催化燃烧在La1-xSrxMnAl11O19-δ催化剂上为一级动力学反应,反应速率受催化剂固有性质控制。     

钙钛矿型LaCo_(1-x)Fe_xO_3催化剂的制备及其催化甲烷燃烧性能研究

以催化甲烷燃烧为目标反应,采用共沉淀法制备铁和钴同时作为活性组分的一系列钙钛矿催化剂LaCo1-xFexO3(x=0、0.2、0.4、0.5、0.6、0.8、1.0),通过XRD、BET、SEM、DSC-TG和TPR等实验技术,对催化剂的结构和性质进行了考察。主要考察了不同掺杂量的Fe对催化剂结构及催化甲烷燃烧活性的影响。结果表明,催化剂在600℃焙烧后可以形成完整的钙钛矿晶型,同时具有较高的催化性能。不同量的Fe掺杂对于催化剂的特性有较大的影响,说明Fe离子和Co离子之间存在着一定程度的协同作用。Fe的加入使催化剂的活性得到明显提高,但加入Fe过量,催化剂的活性会有所降低。其中LaCo0.2Fe0.8O3催化剂具有较大的比表面积和较高的催化活性。     

钛基LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂的制备及催化燃烧性能

为提高钙钛矿型催化剂的活性,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备负载型钙钛矿LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂,考察了活性组分负载量、焙烧温度、A位元素配比和B位元素掺杂对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,并对催化剂进行XRD和BET表征。结果表明:催化剂的最佳制备条件是活性组分负载量为12%,焙烧温度为750℃,催化剂的最佳形式为La0.8Ce0.2 Ti0.8 Mn0.2 O3/γ-Al2 O3,在该催化剂的作用下,甲苯的起燃温度T50和完全转化温度T90分别为292℃和338℃;负载型钙钛矿催化剂保持了完整的钙钛矿结构,活性组分均匀分布在载体的孔道中,虽然会导致载体的比表面积有所降低,但催化剂可以更最大程度地分散,更有利于提高催化剂的催化活性。     

静电纺丝制备Fe2O3-TiO2纳米纤维及光催化性能研究

采用静电纺丝法制备了Fe2O3掺杂纳米TiO2的有机无机PVP/Fe2O3-TiO2纤维,经高温焙烧得到Fe2O3-TiO2纳米纤维。利用差动-热重(DSC-TGA)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、XRD和比表面积分析仪等对样品进行了表征。以10mg/L亚甲基蓝溶液为底物,研究了Fe2O3掺杂量和焙烧温度等对亚甲基蓝太阳光催化降解效果的影响。结果表明,掺杂量为0.08%、焙烧温度为500℃得到的Fe2O3-TiO2纳米纤维光降解效果最好,达到96.3%,重复使用7次降解率仍在90%以上。     

铜锰复合氧化物粉体的制备及其对甲苯催化燃烧性能

采用水热合成法制备铜锰复合氧化物粉末催化剂,通过X射线粉末衍射分析、扫描电子隧道显微镜和比表面积对催化剂进行表征,并考察水热反应的温度和时间、沉淀剂的加入量对其催化燃烧甲苯性能的影响。结果表明,水热反应温度为150℃,反应时间为24 h,加入尿素的物质的量为0.16 mol时可制得铜锰复合氧化物Cu0.451Mn0.549O2催化剂粉体,该催化剂颗粒呈现均一的立方体形貌和较大的比表面积,具有较好的甲苯催化燃烧性能,完全燃烧温度为208℃。     

La0.7K0.3Ni0.9Cu0.1O3钙钛矿的制备及催化碳烟性能的研究

采用溶胶凝胶法制备了一系列La1-xKxNi1-yMyO3(M=Cu,Co,Mn)钙钛矿复合氧化物催化剂,并利用O2-TPO测试该系列催化剂催化氧化碳烟的性能。通过XRD、H2-TPR、XPS对其进行了表征,结果表明,所制备催化剂均为六方晶系钙钛矿结构。着重考察了A位K掺杂量和B位掺杂元素及其掺杂量对催化碳烟性能的影响。结果表明:当K掺杂量x=0.3时,产生更多氧空位,增加了表面吸附氧数量,同时提高了B位Ni的价态;B位Cu掺杂量y=0.1时,表面吸附氧数量增加,Ni 3+含量增大,从而提高了催化剂的活性。La0.7K0.3Ni0.9Cu0.1O3催化剂与碳烟紧密接触下,Ti、Tm分别为268.1℃和272.8℃。     

反相微乳液法制备铈锰取代六铝酸盐甲烷燃烧催化剂

研究了组成及温度对水/环己烷/TX-100 正戊醇体系反相微乳液区的影响,选择合适组成的反相微乳液做为合成介质,制备了BaMnCeAl10O19-δ六铝酸盐催化剂,研究了制备条件对催化剂样品的比表面积、结构及甲烷燃烧催化活性的影响.结果表明,该体系反相微乳液区面积的变化受到组成和温度的影响,当n=3:2、温度为25℃时,体系的反相微乳液区最大.油相和硝酸盐加入量的不同对催化剂的活性、粒径以及比表面积有较大的影响,油相用量增加、硝酸盐混合溶液用量的减少有利于所制备活性的提高以及比表面积的增加.在油相用量较大(硝酸盐混合溶液用量较小)的条件下,制备出的催化剂活性最高,其T10%、T50%和T90%分别达到456、582和698℃.     

纳米WO3/TiO2的制备及光催化甲烷和水的反应性能

采用溶胶-凝胶法制备了WO3/TiO2纳米复合催化剂,通过XRD、IR、UVDRS技术对材料的表面性质与构造、光响应性能进行了表征,并研究了该催化剂作用下光催化甲烷和水生成甲醇的反应性能;考察了煅烧温度、WO3掺杂量对光催化活性的影响,并研究了反应条件对甲醇产量的影响。结果表明:掺入WO3使TiO2光催化活性提高,扩大了光激发波长范围;催化剂煅烧温度为600℃、WO3摩尔分数为3%时,光催化性能最佳;在紫外光照射下,光激发WO3/TiO2表面产生光生空穴,催化甲烷转化为甲醇,甲烷转化率为16.2%,对甲醇的选择性达到76%。