光照对柠檬烯臭氧氧化产生二次有机气溶胶的影响

作为一种重要的生物源挥发性有机物,柠檬烯的臭氧氧化是大气环境中二次有机气溶胶(SOA)的重要来源之一.基于实验室烟雾箱模拟系统,研究了紫外光照对柠檬烯臭氧氧化形成SOA的影响.实验分别对无光照(即“暗反应”)和有光照条件下反应前体物的消耗、SOA的质量浓度以及SOA的粒径分布随时间的变化等进行了实时探测,并结合气粒分配模型对产率进行了分析.研究结果表明在相应的实验条件下,紫外光照会导致SOA产率下降10％～16％,而气相氧化阶段相关中间产物或者最终产物的光化学反应可能是导致产率下降的重要原因之一.     

二次有机气溶胶光学特性研究进展

二次有机气溶胶 (SOA) 对大气能见度、辐射平衡、气候变化具有重要影响, 系统地研究不同环境因素对 SOA 光学性质的影响是大气科学研究的前沿性方向。外场观测是认知 SOA 光学性质的重要途径, 近年来新的观测仪 器和模型的发展使得对 SOA 光学性质的认识更加深入。而实验室研究通过控制特定变量模拟不同条件下 SOA 的生 成过程, 从机制上加深了对 SOA 光学特性的认知。综述重点关注了近年来有关经气相氧化、多相过程等途径生成的 SOA 的光学特性研究, 并分析了老化过程对 SOA 光学特性的影响, 以及外场和实验室结果的对比和联系。     

环境因素影响二次有机气溶胶生成的研究进展

二次有机气溶胶 (SOA) 是大气颗粒物的重要组成部分, 对能见度、气候变化和人体健康有着重要的影响, 因此备受广泛关注。近年来我国空气质量虽得到明显改善, 但复合污染现象仍然十分严峻。为更好地评估 SOA 对大气复合污染的影响, 获得准确的参数化数据, 为区域污染防控提供科学依据, 需要对 SOA 进行更深入的研究。鉴于此, 总结了近年来有关环境因素对 SOA 生成影响的研究, 指出多重环境因素的复合作用对 SOA 的生成具有重要的影响。并结合目前研究现状, 对未来研究前景进行了展望。     

芳香化合物生成二次有机气溶胶的光学性质研究进展

芳香化合物是二次有机气溶胶(SOA)的一类重要前体物,其在大气中的氧化可以生成具有光吸收特性的棕色碳。因此,理解芳香化合物所生成SOA的光散射、光吸收、反照率等光学性质对于定量研究其对空气质量、能见度和气候变化的影响具有重要意义。系统总结了实验室研究中单环芳香烃、含氧芳香化合物、多环芳香烃三类典型芳香化合物所生成SOA的光学性质,分析对比了文献关于光散射和光吸收参数的异同,归纳了多种环境因素对SOA光学性质的影响,并展望了该方向未来的重点研究领域。     

NH3 对二甲苯光氧化形成二次有机气溶胶的影响

二甲苯是一种重要的人为源 VOC, 也是城市地区 SOA 的重要前体物。二甲苯光氧化形成的 SOA 受多种环 境因素影响, 而 NH3 对该反应形成的 SOA 生成产率及反应机制的影响尚不清楚。基于室内烟雾箱模拟系统, 探讨了 NH3 对二甲苯光氧化形成 SOA 质量浓度、物理特性及化学组成的影响。研究表明, 在低浓度条件下, NH3 对二甲苯 光氧化生成 SOA 具有明显的促进作用, 结合气溶胶质谱结果发现 NH3 促进醛酮类物质进入颗粒相以及含氮有机物的 生成是导致 SOA 质量浓度增加的主要原因。此外, NH3 能够提高邻二甲苯生成 SOA 的吸光度, 但是对对二甲苯无明 显影响。分析表明, 相较于对二甲苯, 邻二甲苯光氧化会生成大量醛类物质, NH3 与醛类发生美拉德反应是导致 SOA 吸光性增加的主要原因。     

蒸汽吸附分析仪在气溶胶吸湿性研究中的应用

吸湿性是大气颗粒物最重要的物理化学性质之一,直接影响着实际大气条件下气溶胶的粒径、形貌、成分、化学反应活性和光学性质,从而最终影响着气溶胶的环境与气候效应。现有的吸湿性测量技术大多需要假设颗粒物为球形,且灵敏度较低,无法准确测定非球形颗粒物或吸湿性较低颗粒物的吸湿性。蒸汽吸附分析仪通过测量颗粒物的质量随相对湿度的变化来研究其吸湿性,这种新方法不仅对颗粒物的形貌没有要求,而且具有卓越的灵敏度。本文首先介绍了这种气溶胶吸湿性测量新方法的工作原理和技术特点,然后重点介绍了这种新方法在大气科学、地球与行星科学、医用气溶胶等多个领域中的应用。最后,在简要总结蒸汽吸附分析仪在大气颗粒物吸湿性研究上的优越性和局限性的基础上,对未来可开展的吸湿性研究工作提出了一些设想。     

探测有机气溶胶荧光激光雷达的设计研究

为了能够实现对大气中有机气溶胶颗粒的探测,采用激光诱导荧光技术,提出了适用于探测大气有机气溶胶颗粒的荧光激光雷达系统模型.对系统模型及探测原理进行了详细描述,给出了荧光雷达系统参数,并对系统的探测能力进行了模拟.结果表明,该系统在夜间测量时,在5km以下,对有机颗粒的最小可探测浓度可达到几个颗粒/L;对于白天测量,由于太阳背景辐射的影响,在2km以内有较高的灵敏度,最小可探测浓度可达到10个颗粒/L,基本上能够满足实际应用中对有机气溶胶颗粒探测的要求.这对荧光雷达系统的搭建提供了有利的指导.     

北京城市大气高含氧有机分子的定量测量#br#

大气高含氧有机分子是二次有机气溶胶的重要前体物。使用气态硫酸分子作为大气高含氧有机分子的替代物评估其在硝酸根-大气常压界面化学电离飞行时间质谱离子化过程中的电离效率, 并基于高分辨率差分电迁移率粒径谱仪串联飞行时间质谱建立了质谱传输效率的矫正方法, 从而建立了大气高含氧有机分子的半定量方法。在此基础上开展了北京冬季大气高含氧有机分子的外场观测, 识别了约一百一十个大气高含氧有机分子, 表征了它们的浓度变化趋势和化学组成特征。研究发现羟基自由基在大气高含氧有机分子生成过程中具有重要作用, 而氮氧化合物也会参与其中。从挥发性分布看, 该地区冬季高含氧有机分子中归于极低挥发性有机化合物 (ELVOC) 的最多, 低挥发性有机化合物 (LVOC) 次之, 表明该地区大气高含氧有机分子在大气颗粒物上的凝结对二次有机气溶胶的形成具有重要贡献。     

二次谐波产生的4.75μm激光

可重复生长的非线性红外晶体ＡｇＧａＳｅ２是Ⅰ－Ⅲ－Ⅵ２簇化合物之一。具有４２ｍ对称的负单轴特性。使用光栅选频要中调谐ＴＥＡ ＣＯ２激光器输出的９Ｐ支线泵浦ＡｇＧａＳｅ２晶体可产生波长４．７５μｍ左右的激光。晶体长度为６．７ｍｍ，在１０．６μｍ处按Ⅰ类相位匹配加工。     

二次雾霾气溶胶颗粒的扫描电子显微学分析

北京地区的雾霾是全国,也是世界都在关注的问题.作者利用高分辨环境扫描电镜结合能谱仪,分析了雾霾气溶胶颗粒中的硫酸盐和硝酸盐等典型二次反应颗粒的形貌特征、化学成分、可能的物相及它们的混合态.结果表明:二次颗粒的尺寸为数纳米至数微米.它们呈多种形态,包括梭形、条状、球形、柱状、针状、片层状等.几种二次颗粒之间,以及二次颗粒与天然矿物尘及其它人为来源的飞灰和金属基颗粒等经常形成颗粒间粘附的混合颗粒团聚体.     

单颗粒气溶胶液滴吸湿挥发特性研究 #br#

大气气溶胶粒子的热动力学过程主要源于多元物质的非理想混合, 其演化过程包括液-液相分离、吸湿-挥 发、非平衡传质等。相关物理化学参数是理解气溶胶演化过程、分析演化动因、预测演化路径的基础, 而精确的单 粒子测量是获取这些重要参数的关键。利用自主开发的气溶胶拉曼光镊系统, 实现了单颗粒气溶胶液滴无接触长时 间捕获, 并通过改变气溶胶粒子所处环境的相对湿度, 模拟了实际大气中悬浮气溶胶液滴的吸湿-挥发热力学演化过 程。通过测量单颗粒液滴粒子的腔共振拉曼光谱信号, 结合相应的物理模型精确测量了氯化钠、蔗糖和柠檬酸三种 不同气溶胶液滴粒子在吸湿-挥发过程中的粒径、折射率、扩散系数、挥发通量等重要物化参数, 分析了有机/无机气 溶胶液滴的吸湿-挥发特性对相对湿度变化的不同响应以及气溶胶液滴可能存在的玻璃态、胶态等相变行为, 为理解 实际大气气溶胶吸湿-挥发过程提供了重要参考。     

有机酸促进大气气溶胶成核机理研究进展

大气中有机成分种类繁多,结构复杂,有机酸作为大气环境各相中含量最丰富的有机物种之一备受关注,最近的实验研究表明,部分芳香族有机酸能够促进硫酸-水团簇的成核及生长。理论计算也表明在有机酸的存在下,一些小分子有机酸与硫酸通过氢键的相互作用形成非均相的团簇降低了成核壁垒,从而促进团簇的形成,对新粒子的成核产生具有重要促进作用。鉴于有机酸对大气气溶胶成核机理研究具有重要的意义,文中对其近些年在实验和理论上的进展进行了回顾,并对未来前景作了展望。     

Nanoimprinted,Submicrometric, MOF‐Based 2D Photonic Structures: Toward Easy Selective Vapors Sensing by a Smartphone Camera

In this work, a soft‐lithographic approach to fabricate submicrometer metal organic framework (MOF)‐based 2D photonic structures is described. Nanometric zeolitic imidazole framework material ZIF‐8 (zinc) is chosen as the sensible MOF material because of its chemical stability and its vapor selective adsorption properties. Two different systems are fabricated: nanopatterned colloidal ZIF‐8 homo‐ and ZIF‐8/TiO₂ heterostructures. Several features (stripes, squares, etc.) with dimensions of 200 nm are replicated on different substrates such as silicon, flexible plastics, and even aluminum cans, over relatively large surfaces (up to 1 cm²). In addition, the use of these photonic MOF‐heterostructures as very low‐cost sensing platforms compatible with smartphone technology is demonstrated. This method relies on the evaluation of the change in diffraction efficiency of the photonic MOF‐patterns, induced by the MOF refractive index variation, which is simply detected by a charge coupled device (CCD) camera, as those integrated in smartphones, without need for complex optical instrumentations for transduction data processing. Performances of the sensors are first evaluated using isopropyl alcohol adsorption/desorption cycling as a model case. In addition, a “real” environmental issue is tackled. Selective detection of styrene in presence of interfering water is demonstrated at concentrations below the human permissible exposure limit. In situ ellispometric analyses are also carried out in order to confirm the sensor performances and to propose a mechanism for styrene uptake into the nanoMOFs.     

利用FTIR对合肥地区气溶胶无机离子的研究

大气气溶胶是影响大气环境的主要污染物之一,在大气污染过程中,大气气溶胶粒子污染在其中占有重要的地位,通过FTIR系统检测合肥冬季气溶胶粒子中的无机离子成分,表明合肥地区冬季气溶胶的源与气溶胶的粒径有关:粒径小于2.5 μm的气溶胶细粒子,主要来源于化石燃料燃烧、机动车排放等人为污染排放源,而在粒径大于2.5μm的气溶胶中,矿石含量比较高.     

Passivating Perovskites in Air Via an Alternating Cation Interlayer Phase Formed by Benzylamine Vapor Fumigation

2D perovskites are widely employed to improve efficiency and stability of perovskite solar cells (PSCs), but the processes are rarely accomplished in air due to the difficulty of controlling the formation processes. An ultra-thin 2D capping layer with an alternating cation interlayer (ACI) structure is in situ formed by fumigating 3D perovskites with benzylamine vapor. The whole process is finished in air within 10 s regardless of the humidity, after which both defects and tensile strain are reduced and the interfacial energy band gets benignly aligned to a type-I heterojunction, avoiding direct charge recombination at the interface. Theoretical analysis reveals that the ACI phase is thermodynamically more stable than an analogous Ruddlesden–Popper phase. The strategy can passivate various perovskites, including methylammonium (or multi-cation) lead (or lead/tin mixed) halide perovskites, prepared via either vapor or solution approaches, increasing the absolute power conversion efficiency by up to 2.5%. It can uniformly passivate PSCs without area limitation, and provide a repeatable methodology for passivating perovskites.     

One‐Dimensional Microwires Formed by the Co‐Assembly of Complementary Aromatic Donors and Acceptors

A truxene derivative (Tr3) with a C₃ symmetric conjugated plane is synthesized; this derivative is a perfect match, in both size and structure, with its oxidized counterpart, the truxenone derivative (TrO3), a new electron acceptor that was recently reported. The complementary pair, Tr3 and TrO3, sets a good platform for the investigation of aromatic donor–acceptor interactions. Detailed ¹H NMR experiments, photoluminescence spectroscopy, as well as differential scanning calorimetry are performed to investigate the interaction between Tr3 and TrO3, from solution to mesophase. One‐dimensional microbelts readily formed from a 1:1 mixture of Tr3 and TrO3. Scanning electron microscopy, powder X‐ray diffraction, as well as fluorescence microscopy are performed to elucidate their co‐assembly structure in the solid state. Moreover, modulation of the co‐assembly structure is easily realized by changing the concentration or mixing ratio. The present system opens the possibility of forming 1D heterostructures via electron donor–acceptor interaction, and its potential application as P–N junction and photowaveguide materials in optoelectronic devices.