活性焦干法联合脱硫脱硝的正交实验

采用正交实验,结合SEM和XPS等表征手段,研究了空速、温度、烟气中NO,SO₂的浓度等因素对含氨活性焦硫容和脱硝量的影响.结果表明,NO和SO₂之间存在着竞争吸附,SO₂优先吸附在活性焦上;NO的脱除主要是NO和NH₃的催化还原反应,SO₂的脱除是活性焦的直接催化和部分硫铵的产生;影响脱硫脱硝的主要因素是反应温度;最佳工艺条件是：空速4 500 h^-1、温度130 ℃、NO与SO₂浓度分别为0.15%和0.10%,此时硫容为152.82 mg/g,脱硝量为57.88 mg/g.     

循环脱硫再生过程中活性焦表面性质和孔结构的演变规律

利用固定床反应系统模拟活性焦烟气脱硫及再生过程,进行了10次循环的脱硫再生实验,测定、计算了活性焦硫容;借助XPS和SEM表征再生前后活性焦的表面化学及形貌,测定了活性焦77 K下N2的吸附/解吸等温线,并解析获得了活性焦的BET比表面积和孔容。结果表明,循环脱硫再生过程中活性焦的比表面积和孔容呈上升趋势,分别由312.3 m2/g和0.147 9 cm3/g增加至441.4 m2/g 和 0.203 0 cm3/g,与此同时表面O元素含量由15.63%逐渐增加至19.09%;随着孔容、比表面积、表面O含量的增加,活性焦的硫容由最初的101.29 mg/g 下降至22.56 mg/g,前6个循环活性焦硫容与其表面O含量呈逆向相关关系。表面酸性的增强抑制了SO2在活性焦催化活性位的化学吸附,导致脱硫性能降低。     

可资源化活性焦烟气脱硫的实验研究

在固定床反应器上,模拟烟气条件进行烟气脱硫实验,采用水洗和加热两种再生方式对吸附饱和的活性焦进行再生,研究烟气脱硫工艺条件对活性焦脱硫性能的影响及再生方式对活性焦脱硫性能的影响.实验结果表明,床层温度、SO2浓度、氧气浓度、水蒸汽浓度和空速对活性焦脱硫性能都有不同程度的影响;采用加热再生,活性焦再生较完全,吸附量无明显降低,可以循环使用.     

KMnO4/CaCO3协同脱硫脱硝实验研究

在喷射鼓泡塔实验台上,采用KMnO₄/CaCO₃进行了协同脱硫脱硝实验,研究了氧化剂加入量、SO₂浓度、NO浓度、浆液pH值、浸没深度、浆液浓度、模拟烟气温度对SO₂和NO脱除效率的影响.实验结果表明：NO的脱除效率随氧化剂加入量、SO₂浓度、浸没深度、浆液浓度的增大而提高,随NO浓度的提高而降低;SO₂的脱除效率随氧化剂加入量、SO₂浓度、pH值、浸没深度、浆液浓度的增大而提高,而NO浓度和烟气温度对SO₂脱除效率无影响作用;NO的脱除效率与浆液pH值和温度无明显关联.     

温度对粉状活性焦的孔隙结构及SO2吸附性能的影响

为研究低成本、高性能脱硫用粉状活性焦的制备技术,采用褐煤为原料,在沉降炉试验台上进行粉状活性焦的制备,通过灰平衡方法分析了粉状活性焦的产率及挥发分含量,通过氮气吸附方法表征褐煤及粉状活性焦的孔容、比表面积及孔径分布,探索了不同温度条件下烟气活化对粉焦快速制备过程中孔隙结构的演变的影响机制,采用分形Frenkel-Halsey-Hill法分析了粉焦孔隙结构的分型特征,采用SO2性能测试装置分析了粉状活性焦的2 h吸附容量并探究粉焦的孔隙结构与SO2吸附性能的关系。结果表明,所获得活性焦的低吸附等温线的类型具备Ⅰ型和Ⅳ型等温线的特征,孔隙结构呈微孔-中孔-大孔的梯级孔结构特征,且以微孔结构为主。随着活化温度的增加,粉焦的产率呈线性下降的趋势,粉焦的比表面积及孔容值先增大后减小。温度为950 ℃时,比表面积最大,最大值为437.74 m2/g;温度为1 050 ℃时,总孔容最大,最大值为0.258 cm3/g;温度为1 200 ℃时,灰熔融造成孔隙堵塞大大降低了粉焦的孔隙结构。分形维数D2与活性焦比表面积变化趋势一致,可以较好的反应粉焦的微孔变化趋势。褐煤基粉焦的SO2吸附穿透曲线分为完全吸附阶段及穿透阶段,两个阶段的吸附由不同的孔隙结构主导,完全吸附阶段为微孔吸附,吸附速率快,吸附量大小取决于微孔,而穿透阶段的吸附量主要取决于中孔。     

不同浸水时间风干煤样瓦斯吸附解吸规律实验

为了研究浸水风干煤样瓦斯吸附解吸规律,选择未浸水的原煤样和浸水3、15、30 d风干煤样进行恒温动态瓦斯吸附解吸实验,得到瓦斯累积吸附解吸量随时间变化的实测曲线。对所选煤样进行比表面积及孔径分析,得到其比表面积、孔容和孔径分布。结果表明:浸水风干煤样瓦斯累积吸附量随压力变化的趋势与原煤样一致;浸水风干煤样解吸初始20 min内解吸量倒数与时间函数成线性关系;浸水时间增加,风干煤样的饱和吸附量、比表面积、总孔容、微孔孔容先减小后增大,平均孔径先增大后减小。     

HNO3及NaOH改性活性焦吸附模拟烟气中SO2和Hg的实验

采用不同浓度的HNO3和NaOH溶液制备改性活性焦,并在固定床吸附装置上模拟基本烟气组成,进行了活性焦的脱硫及脱汞性能测试。对两种改性焦和原焦进行了比表面积、孔容、平均孔径等孔隙结构和红外分析（FT-IR）测定。实验结果表明：HNO3和NaOH浸渍改性均能提高活性焦的比表面积,改善其孔隙结构;HNO3改性活性焦脱硫脱汞性能相比原始活性焦分别提高43%、32%,NaOH改性活性焦脱硫和脱汞效果分别提高了79%和18%;改性后活性焦表面官能团的变化是影响其吸附性能的另一重要因素。     

准东煤基粉状活性焦对烟气中汞的吸附及再生性能研究

以准东褐煤为原料,在模拟热解气下,通过一维沉降炉分别进行炭化、先炭化后活化(两步法)及同时炭化活化(一步法)制备粉状活性焦。一步法相比于其他两种方法制备活性焦,优势在于系统工艺简单,制备速度快,投资、运行成本低。并针对活性焦对Hg0的吸附能力进行研究,比较了不同制焦的方式对Hg0的吸附性能的影响,考察了在O_2,SO_2和SO_2+O_2气氛下活性焦对Hg0吸附性能,进一步探索了乏焦的高温、微波解吸及对Hg0的二次吸附规律。结果表明:一步法获得的活性焦样品具有大的比表面积、微孔比表面积和丰富的C■O官能团,因此等量的活性焦对Hg0的吸附性能优于炭化、两步法,其3 h的吸附量分别为6. 53,3. 62和5. 41μg/g; O2提供活性焦表面上活性氧位,进而促进Hg0在活性焦表面吸附,SO_2抑制Hg0的吸附,主要因为SO_2与Hg0在活性焦上发生竞争吸附,但是SO_2与O_2同时存在时,在活性焦上进一步形成具有强氧化性的SO42-,促进Hg0的化学吸附;微波下,15 min内吸Hg0活性焦解吸完全,其解吸速率大于高温解吸速率,高温、微波解吸后的活性焦进行二次吸附,微波解吸后其吸附量大于高温解吸后的活性焦,其3 h的吸附量分别为5. 962和7. 280μg/g,说明微波对活性焦再生具有促进的作用,其原因是在微波解吸过程对活性焦具有再活化和促进微孔生成。     

活性焦超低温催化脱硝及原位热再生实验研究

超低温催化脱硝是具有烟气成分简单、能耗低、阻力小等优点的新型脱硝工艺，而活性焦在超低温催化脱硝方面发挥重要作用，因而针对活性焦在不同气氛下的超低温催化脱硝及原位热再生实验研究，可为提升超低温催化脱硝性能提供技术支撑。利用微型固定床实验装置研究超低温(≤130℃)下不同气氛(氧化和还原)对活性焦脱除NO性能及热再生中NO_x气体的影响规律与原位热再生机理。结果表明：活性焦在实验条件下脱除NO过程中，出口NO体积分数曲线随时间延长呈逐渐上升趋势，表明活性焦样品中的活性位不断被占据。其他条件不变，还原气氛下NO吸收量是氧化气氛的数倍，说明还原气氛更有利于活性焦对NO的脱除；温度越低，还原气氛与氧化气氛的NO脱除量差距越大，活性焦对NO的脱除性能越强。超低温氧化气氛下，活性焦对NO的脱除过程除存在吸附作用外，还存在催化氧化作用，可将NO氧化为NO₂,并将NO₂吸附于活性焦孔隙表面，吸附态NO₂发生歧化反应，生成NO₃。催化氧化脱硝后的活性焦在原位热再生过程中，氧化生成的高阶NO_...     

燃煤烟气微生物循环脱硫工艺研究

以氧化亚铁硫杆菌固定化生物膜和铁离子复合体系为基础构建了燃煤烟气的微生物循环脱硫工艺。以多面空心球为载体实现了氧化亚铁硫杆菌的固定化,固定化生物膜具有孔隙率高、比表面积大的特点,有利于细菌的吸附及SO₂的脱除。脱硫试验表明,SO₂入口浓度1 000 mg/m³以下,烟气流量1.0 m³/h,循环液流量40~60 L/h为适宜工艺条件。     

NH3改性活性焦脱硝性能试验研究

为研究NH3改性对活性焦脱硝性能的影响,利用不同体积分数的NH3／H2O配比作为活化荆制备了一系列的活性焦,采用X光电子能谱（XPS）表征了活性焦的表面化学性质。在温度150℃条件下的固定床反应装置上,进行了活性焦脱除N0试验和NH3吸附容量试验。结果表明：添加NH3改性能够增加活性焦表面0元素和N元素的含量,并且能够明显提高活性焦的脱硝效率;活性焦的N心吸附容量越大脱硝效率越高。试验结果证实了活性焦对NH3吸附是影响其选择性催化还原脱硝反应的关键步骤。     

活性焦催化氧化脱除低温烟气中NO的性能及机理

随着国家环保标准越来越严格,针对典型燃煤工业锅炉排烟温度低,烟气量小特点,为了满足烟气NOx超低排放要求,催化氧化脱硝是理想的技术。为了研究活性焦催化氧化脱除低温烟气中NO的性能及机理,利用固定床反应装置研究70~110 ℃低温烟气活性焦催化氧化脱硝过程,考察温度、烟气中O2对脱硝的影响。此外,通过解析活性焦77 K条件下N2吸/脱附等温线获得其孔径分布及比表面积、利用XPS表征活性焦炭基质及表面化学特性、应用TPD获取反应前后活性焦升温脱附曲线,研究活性焦催化氧化脱硝及活性焦热再生机制。结果表明:70~110 ℃内,温度越低活性焦催化氧化脱硝的性能越好;活性焦催化氧化脱硝初始阶段,逸出的少量NO2来自于NO和活性焦表面多聚芳环边缘的碱性含氧官能团C〖CDS1〗O反应;活性焦表面酸性含氧官能团抑制NO的吸附,而炭基质多聚芳环是构成炭基质的主要物质,其π键提供电子促进催化脱硝;无O2条件下NO作为电子受体占据吸附位,O2存在时由于O2获得π键提供的电子形成反应中间体,与NO生成NO2。活性焦催化氧化NO最终可达到低温烟气脱硝的目的,然而,由于活性焦中碳的还原作用,热再生并不能将活性焦催化氧化生成的NO2脱附,而是以NO的形态伴随着CO2脱附下来。     

活性焦低温脱除烧结烟气中氮氧化物

利用NOx可被负载NH3的活性焦吸附催化剂转变为N2的机理,研究了活性焦低温脱除烧结烟气中的NOx。本试验烟气采用模拟烧结烟气,并探讨了烟气流量、反应温度,活性焦量和反应时间对活性焦吸附催化NOx性能的影响。试验结果表明,当流量从50ml/min提高到200ml/min时,活性焦对于NOx的脱除率逐渐降低,说明流量越大,NOx的去除率越低;试验反应温度从100?C上升到200?C时,NOx的脱除率在反应达到稳定后几乎相等;而对于活性焦量的影响,活性焦量从60g增加至120g时,活性焦量为120g的时候的脱硝效果最好,但是其他不同活性焦量下的NOx脱除率在反应稳定后都几乎在90%以上。      

工艺参数对活性焦烟气中联合脱硫脱汞性能的交互影响

在固定床吸附反应器上,考察了温度、SO2浓度、NO浓度、O2浓度等工艺参数对活性焦联合脱硫脱汞性能的影响。结果表明：温度在130～190 ℃内,温度降低有利于活性焦联合脱硫脱汞;随着SO2浓度提高,活性焦对SO2吸附量呈增大趋势;基准工况（BL）+1 500 mL/m3 SO2体系下,活性焦对单质汞(Hg0)单位吸附量比在BL中下降33%,SO2与单质汞在活性焦表面存在竞争吸附,SO2对活性焦对单质汞吸附能力有明显的抑制作用;NO与O2生成具有氧化性的NO2和O原子,增强了单质汞的氧化,BL+400 mL/m3 NO体系中活性焦的单质汞单位吸附量比在BL中升高24%;BL+SO2+NO体系中,活性焦的单质汞吸附能力比在BL中下降38%。     

焦粉活性炭结构与性能表征

以焦粉为原料,KOH为活化剂,采用化学活化法制备焦粉活性炭。经三因素四水平正交试验获得最佳比表面积为1855m2/g的焦粉活性炭。三因素对焦粉活性炭吸附性能影响程度依次为:活化温度>碱炭比(KOH与焦粉质量比)>活化时间。分别用热重-差热分析、红外光谱、扫描电镜和X-射线衍射等对活化前后样品进行了对比测定、表征与分析。得出:经KOH高温活化后,焦粉活性炭较焦粉镜像表面呈蜂窝结构更为显著、结构疏松、含氧官能团相对减少、石墨化程度增加,并具有较大比表面积与良好的导电性能。多孔径与大比表面可赋予焦粉活性炭良好的吸附性能与负载功能,高石墨化程度与优良导电性能为其用作导电材料的利用开发提供了可能。