巯基/羧基改性麦糟吸附水中三价砷的研究

工农业的快速发展导致水体中砷污染成为棘手的环境问题之一。基于生物吸附法快速、经济、可逆、环境友好等性质以及废麦糟量大、易得的特点,同时为了顺应我国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006),以低浓度含As(Ⅲ)水为处理对象,啤酒麦糟(SG)为原料,基于密度泛函理论和前线轨道理论,经巯基乙酸、乙酸改性制备巯基乙酸改性麦糟(TSG)和乙酸改性麦糟(ASG)两种吸附剂,并对其结构进行表征。考察了溶液p H值、吸附时间及As(Ⅲ)初始浓度对TSG和ASG吸附As(Ⅲ)性能的影响。结果表明,吸附过程符合准二级动力学方程,吸附过程为化学吸附;TSG和ASG对As(Ⅲ)的吸附行为可用Langmuir模型描述。研究结果可为含砷地下水的深度净化提供理论依据和技术参考。     

赤铁矿渣—煤泥铁碳基复合材料的制备及除Cr(Ⅵ )性能研究

为探究赤铁矿渣和煤泥的高附加值利用途径,通过高温还原法制备铁碳基复合材料并将其用于 Cr( Ⅵ ) 的吸附研究,利用 SEM-EDS、XRD 及 XPS 进行吸附机理研究。 结果表明,所制材料主要含 Fe、C、S 3 种元素,其摩尔比 为 24 ∶62 ∶14。 Fe、C 元素构成铁碳基复合材料的基本结构,FeO、FeS 和 Al2O3·SiO2 不均匀地镶嵌在复合材料的结构 中。 这种材料对水中 Cr(Ⅵ)具有较好的去除性能。 在 Cr(Ⅵ )初始浓度 100 mg / L、初始 pH = 2 的溶液中,投加 3 g / L 铁碳基复合材料,25 ℃振荡反应 60 min,水中 Cr(Ⅵ )的去除率可达 99. 87%,材料的最大吸附量可达 86. 88 mg / g。 水 中 Cr(Ⅵ)的去除,是因为 Cr(Ⅵ)能与铁碳基材料表面的 Fe 发生还原反应生成 Fe2+和 Cr( Ⅲ ),再进一步与材料表面 OH-、S2-结合生成稳定的 FeCr2O4 和 FeCr2S4,沉积在铁碳基材料表面。 以上研究为赤铁矿渣和煤泥制备铁碳基复合 材料及其应用提供了理论和技术指导。     

褐煤对汞和砷的吸附行为研究

为了研制用于含汞和含砷废水处理的新型高效材料,以褐煤作为吸附剂,研究了褐煤对汞和砷的吸附行为.首先进行了批量实验来论证接触时间对吸附性能的影响.数据采用准一级和准二级动力学方程进行拟合.并采用langmuir吸附等温线和Freundlich吸附等温线拟合了不同浓度Hg2+和As3+的吸附数据,并对吸附机理进行了探讨.同时也探讨了褐煤投加量和pH值对吸附效果的影响.结果 表明,褐煤对汞和砷的吸附动力学方程拟合结果符合准二级动力学模型(R2=0.9992,0.9991),数据与准二级模型很好的匹配说明Hg2+和As3+在褐煤上的吸附过程为化学吸附,Freundlich吸附模型(R2=0.9648,0.9814)可以更好地描述褐煤对汞和砷的吸附过程.褐煤对汞和砷的去除效果均随褐煤投加量的增大而明显增加,然后逐渐趋于平稳.在相同投加量时,褐煤对砷的去除效果好于对汞的去除效果,随pH值增大,吸附量增加,可能是因为酸性溶液中,H+与Hg2+和As3+互相排斥,阻碍Hg2+和As3+在溶液中的快速扩散.褐煤吸附汞和砷前后的SEM分析结果表明,吸附前褐煤表面凹凸不平,很粗糙,表面布满孔隙,这一结构特别有利于对重金属离子的吸附,褐煤饱和吸附后,其表面小孔已被填满.     

载铁高效除砷生物质炭的制备及其吸附性能研究

遴选多种生物质作为原材料,经过水洗、干燥、热解得到相应载铁生物质炭材料,并使用其吸附环境中砷污染物。吸附对比实验结果表明,茶叶渣载铁生物质炭的As吸附效果有明显优势。分别考察了氯化铁用量、质量浓度、老化温度、老化时间和热解温度等对茶叶渣载铁生物质炭As吸附性能的影响,结果表明,载铁生物质炭的最佳制备条件为：氯化铁用量5.33 g/g_茶叶渣、质量浓度50%,老化温度70 ℃、老化时间5 h,热解温度600 ℃,此条件下制得的茶叶渣载铁生物质炭对砷最优吸附量可达10.70 mg/g。吸附动力学研究表明,符合准二级吸附动力学模型,以表面化学反应控制为主。     

不同水滑石对水体中砷(As5+)的吸附去除

采用共沉淀法制备了镁铝水滑石(Mg-Al LDHs)、镁铁水滑石(Mg-Fe LDHs)和镁锰水滑石(Mg-Mn LDHs)3种水滑石,利用X射线衍射(XRD)仪和傅里叶红外光谱(FTIR)仪表征了3种水滑石的基本性质,通过等温吸附试验和吸附动力学试验研究了不同水滑石材料对水体中砷(As⁵⁺)的去除性能。结果表明,3种水滑石对水中As⁵⁺的吸附过程均符合Langmuir吸附模型及准二级动力学模型,拟合结果显示,Mg-Fe LDHs对As⁵⁺的吸附量最大,为202.429 mg/g;Mg-Mn LDHs对As⁵⁺的吸附速率最快,为0.007 150 mg/(g·min)。通过吸附前后FTIR表征试验,结合水滑石特殊的结构性质,推断水滑石对As⁵⁺的吸附机理为砷酸根扩散至水滑石层状孔隙后,水滑石层板阳离子与砷酸根发生表面络合。     

Fenton试剂氧化—絮凝法去除水中As(Ⅲ)

随着地下水砷污染问题的加重,砷污染已成为世界普遍关注的问题。为寻求经济合理的除砷技术,采用Fenton试剂氧化—絮凝法进行了水中As(Ⅲ))的去除试验。当废水初始As(Ⅲ)浓度为0.5 mg/L时,试验确定的最佳除砷条件为,调节废水初始pH=3.0、H_2O_2用量10 mg/L、Fe~(2+)与H_2O_2的摩尔比0.2、反应时间10 min,此时As(Ⅲ)去除率为95.17%。采用此最佳条件对赣州某实际废水进行除砷试验表明,As(Ⅲ))去除率可达94.71%,反应后水中As(Ⅲ))浓度为0.004 2 mg/L,低于《GB5749—2006生活饮用水卫生标准》中0.01 mg/L的标准。Fenton氧化—絮凝法除砷是利用Fenton反应产生的中间产物(包括H_2O_2、·OH、O_2·、·HO_2等)将As(Ⅲ)氧化与铁盐絮凝结合起来的一种方法。     

纤维素阴离子吸附剂制备及对水中砷的吸附性能

基于生物吸附法快速、经济、环境友好等特性以及纤维素量大易得的特点,同时为顺应我国《生活饮用水卫生标准》(GB5749—2006)中砷含量0.01 mg/L的要求,选取麦糟作为吸附剂原料,采用Na OH预处理—环氧氯丙烷交联—三甲胺季胺化的改性方法制备三价砷(As(Ⅲ))阴离子吸附剂,确定最佳工艺参数。利用扫描电镜、表面酸碱特性等表征麦糟和阴离子吸附剂的结构特征和物理化学性质。静态吸附条件下考察阴离子吸附剂吸附As(Ⅲ)的影响因素和行为机理。与麦糟相比,阴离子吸附剂对As(Ⅲ)的去除率显著提高。     

二氧化硅微球包埋羧甲基壳聚糖回收稀土镧离子

解决离子吸附型稀土矿低浓度浸出液和淋滤水中稀土的截留和回收难题十分必要。以稀土镧离子(La(Ⅲ))为代表,采用包埋羧甲基壳聚糖的二氧化硅微球复合吸附剂(SiO_2/CMCH)从低浓度模拟稀土料液中回收La(Ⅲ),并系统研究了溶液pH、La(Ⅲ)浓度、吸附时间、NaNO_3浓度等对La(Ⅲ)吸附量的影响。结果表明,La(Ⅲ)吸附遵循Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型。在308 K的HCl体系中,SiO_2/CMCH对La(Ⅲ)的饱和吸附容量为23.26 mg/g干吸附剂或190.66 mg/g CMCH。吸附为阳离子交换机理,-NH2具有显著的协同配位效应。稀盐酸可以实现对负载在SiO_2/CMCH中La(Ⅲ)的完全解吸,且吸附剂可循环再生。     

DB18C6/SiO2复合材料对Zr(IV)和Hf(IV)吸附性能研究

通过溶液p H值、吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学试验,考察了DB18C6/SiO2复合材料对水溶液中Zr(Ⅳ)和Hf(Ⅳ)的吸附行为。结果表明,25℃下,溶液p H值为1.5时该吸附材料对Zr(Ⅳ)和Hf(Ⅳ)的吸附量最大,且吸附过程符合准二级动力学方程;DB18C6/SiO2对Zr(Ⅳ)的吸附行为属于放热自发过程,吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型;而对Hf(Ⅳ)的吸附行为属于吸热自发过程,吸附过程更符合Freundlich等温吸附模型。此外,文中还通过元素分析和N2吸附分析确定了该复合材料的冠醚键合量和比表面积。     

碱性体系下As(Ⅲ)的催化氧化及其机理研究

研究了碱性体系下以高锰酸钾为催化剂空气氧化As(Ⅲ)的方法, 考察了溶液pH值、总砷浓度、空气流量、反应温度和反应时间等因素对As(Ⅲ)氧化效果的影响, 采用X射线衍射、扫描电镜、化学物相分析等方法对反应产物进行了表征。结果表明, 高锰酸钾具备超计量氧化的特点, 在As/Mn摩尔比升至21∶1时仍能高效地将As(Ⅲ)氧化; 溶液pH值通过影响产物性质而对氧化效果有显著的影响; 溶液总砷浓度升高, 氧化速率变慢; 增加空气流量或者升高温度会显著加快As(Ⅲ)的氧化速率。     

DB18C6/SiO_2复合材料对Zr(Ⅳ)和Hf(Ⅳ)吸附性能研究

通过溶液p H值、吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学试验,考察了DB18C6/SiO2复合材料对水溶液中Zr(Ⅳ)和Hf(Ⅳ)的吸附行为。结果表明,25℃下,溶液p H值为1.5时该吸附材料对Zr(Ⅳ)和Hf(Ⅳ)的吸附量最大,且吸附过程符合准二级动力学方程;DB18C6/SiO2对Zr(Ⅳ)的吸附行为属于放热自发过程,吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型;而对Hf(Ⅳ)的吸附行为属于吸热自发过程,吸附过程更符合Freundlich等温吸附模型。此外,文中还通过元素分析和N2吸附分析确定了该复合材料的冠醚键合量和比表面积。     

铁改性蛭石-腐殖酸复合吸附剂对As（Ⅲ）吸附条件的响应面优化与吸附机理研究

采用响应面法研究了铁改性蛭石-腐殖酸复合吸附剂去除As(Ⅲ)的影响因素(吸附时间、吸附剂量、pH、腐殖酸含量在吸附剂中的占比、As(Ⅲ)初始浓度),得到了影响因素对去除率的二次多项式模型和最佳吸附条件,并对吸附行为的吸附动力学与热力学进行了探讨。结果表明,5个因素均对复合吸附剂吸附As(Ⅲ)的行为有显著影响;吸附最佳条件是:时间235min,吸附剂剂量8.48g·L~(-1),pH6.4,腐殖酸占比20%,As(Ⅲ)初始浓度11mg·L~(-1),此条件下的最大去除率为96.06%;用Langmuir、Freundlich方程拟合表明,Langmuir拟合结果最好,最大吸附量为3.94mg·g~(-1)(313K);吸附动力学研究结果表明,该吸附过程符合准二级动力学模型;对吸附过程热力学函数ΔG、ΔH、ΔS的计算表明,吸附过程是自发的吸热过程,吸附过程增加了体系的混乱度。     

含砷酸性废水中砷的氧化过程研究

研究了含砷酸性废水中As(Ⅲ)的氧化过程,分析了As-H2O系E-p H图,采用电解产生的H2SO5对As(Ⅲ)进行氧化和电解,对硫酸-砷混合体系中的砷进行氧化。试验结果表明,三价砷的氧化电位高于0. 3 V,且低于氧气析出电位,随着pH值的增大,砷的氧化电位逐渐降低。电解电压选取6 V,在此条件下会产生过一硫酸,加入0. 5 g/L硫氰酸铵抑制析氧副反应的发生,提高电流效率。对比了相同条件下单纯利用电解产生的过一硫酸氧化As(Ⅲ)和电解氧化As(Ⅲ)的效果,发现电解氧化As(Ⅲ)的氧化率要高于单纯过一硫酸的氧化率,说明在利用较高电压电解氧化三价砷时,其实质是电化学氧化和电解产生的过一硫酸氧化共同作用的结果。     

基于静电纺纳米复合材料的气体污染物吸附性能研究

通过静电纺丝技术,制备以Al_2O_3为铝源的PAN纳米纤维复合材料,对气体污染物中的HCN进行吸附性能的研究。通过控制变量法研究了不同的铝含量对材料吸附性能的影响,选择出复合材料最佳的制备工艺。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸脱附测试(N_2-adsorption/desorption)等表征技术对复合材料的晶体结构和组成、表面形貌和孔结构进行观察和分析,并从理论上预测了复合材料对HCN的吸附能力。     

高砷锑铜阳极的电解精炼

本文用As—H_2O系、Sb—H_2O系电位—pH图分析了砷锑在高砷锑铜电解液中存在的形态。电解液中的As(V)、Sb(V)因其电位较铜正,将被还原成As(Ⅲ)和Sb(Ⅲ);而由As(Ⅲ),Sb(Ⅲ)还原为As、Sb的电位比铜负,故只要电解液中的Cu~(2 )具有良好的传质条件,并限制阴极电流密度,As、Sb就不会在阴极上和铜共同析出。为适应高砷锑铜料电解精炼的需要,我们还研究成功了一种电解液脱砷的新方法——SO_2还原法,可使电解净液的脱砷率从传统方法的30％提高至90％以上。     

滑石对水中Pb(Ⅱ)吸附性能研究

采用吸附试验方法,研究了滑石对含铅废水的处理效果,探讨了滑石用量、反应时间和溶液p H值对吸附效果的影响,绘制了吸附等温线,并分析机理。结果表明,滑石对水中Pb(Ⅱ)的吸附效果良好,吸附结果均能较好的符合Langmuir和Freundlich等温吸附模型,吸附类型为物理吸附,以表面吸附为主。     

铁改性斜发沸石的制备及吸附Sb(Ⅲ)效果研究

用不同浓度的Fe Cl3·6H2O溶液对斜发沸石进行改性,制得铁改性斜发沸石(IMC),采用XRD、FTIR对改性前后的斜发沸石进行表征,消解后用原子吸收光谱仪对IMC表面负载铁量进行测定。以K(Sb O)C4H4O6·1/2H2O为Sb(Ⅲ)锑源、IMC为吸附剂,研究IMC对Sb(Ⅲ)的吸附去除效果。探讨了IMC载铁量、吸附时间、Sb(Ⅲ)初始质量浓度与吸附量的关系。结果表明:IMC对Sb(Ⅲ)的最大吸附量为天然斜发沸石的4倍以上;IMC对Sb(Ⅲ)的吸附量随载铁量的增加而增大;IMC50吸附Sb(Ⅲ)所需平衡时间约12 h;Elovich模型能较好反映吸附动力学过程,吸附等温线符合Langmuir模型,最大吸附量可达19.25 mg/g;IMC50吸附处理Sb(Ⅲ)后3 333 cm-1处羟基宽化特征峰、695 cm-1和642 cm-1处的Fe OOH特征峰强度明显降低,Sb(Ⅲ)与羟基氧化铁之间发生了化学作用。     

地下煤火土壤典型重金属砷迁移规律

通过火区土壤采样,研究了不同温度条件（25,50,70 ℃）目标火区各土壤层（Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ,Ⅳ,Ⅴ,Ⅵ）对砷的吸附解吸特性。实验结果表明：火区各土壤对砷的吸附量随外加砷浓度的增加而增大,并随温度增加而增加;解吸量变化趋势一致,即解吸量随吸附量的增减而增减。结合实验数据,采用Freundlich模型拟合火区土壤对砷的等温吸附过程,分析了拟合参数KF及其变化趋势：25 ℃时,各土壤层对As吸附的KF值大小依次为Ⅳ>Ⅴ>Ⅵ>Ⅲ>Ⅱ>Ⅰ,与各土壤层的CaCO3含量基本一致;50 ℃时各土壤层对As吸附的KF值大小依次为Ⅵ>Ⅳ>Ⅲ>Ⅴ>Ⅱ>Ⅰ,与各土壤层pH和CaCO3含量基本一致;70 ℃时各土壤层对As吸附的KF值大小依次为Ⅰ>Ⅲ>Ⅱ>Ⅳ>Ⅵ>Ⅴ,与pH基本呈相反的变化趋势;形态分析表明残渣态As含量随土壤有机质含量增加而增加,随土壤pH值变化则呈相反的趋势。采用火区土壤样,构建不同土壤柱开展了各土壤层及复合土壤层土柱淋滤实验,结果表明淋滤初期土壤对砷的释放速度最快,砷跟随淋滤液快速向下迁移;淋滤中、后期土壤对砷的释放速度减小,砷在土壤中的迁移逐渐平衡;在火区土壤砷吸附解吸特性与土柱林滤实验基础上,采用COMSOL软件,模拟研究了内加砷源、表层土壤加砷、外加砷源条件下土壤柱内重金属砷的迁移,结果表明：单层土壤柱数值模拟结果与实际土壤柱淋滤实验结果基本相符;内加砷、表层加砷及外加砷复合土柱数值模拟结果表明,土柱砷含量随土柱温度增加而增加,土壤温度是影响土壤砷迁移的主要因素之一。     

氨基功能化硅胶的制备及其对镧离子的吸附行为研究

为了解决离子吸附型稀土矿浸矿后期低浓度浸出液和淋滤水中稀土的回收问题, 合成了γ-氨丙基三乙氧基硅烷修饰的氨基功能化硅胶(SiO₂-NH₂)多孔吸附剂, 并用于从模拟料液中回收三价稀土镧离子(La (Ⅲ))。系统研究了溶液pH、吸附时间及La (Ⅲ)初始浓度对La (Ⅲ)吸附性能的影响, 研究表明:溶液pH对La (Ⅲ)的吸附性能有显著影响, La (Ⅲ)的最佳吸附pH为6.4左右。等温吸附研究表明:SiO₂-NH₂对La (Ⅲ)的吸附符合Langmiur等温吸附模型, 298 K下Langmiur拟合方程计算的最大饱和吸附容量为38.02 mg/g。吸附动力学研究表明:SiO₂-NH₂对La (Ⅲ)的吸附符合准二级动力学吸附模型, 完全平衡时间为6 h。12次吸附-解吸循环试验表明SiO₂-NH₂具有优良的循环性能。      

磁性生物炭对高砷煤矿酸性废水的净化处理

为了获得能高效去除高砷煤矿酸性废水中As(V)的吸附材料,利用生物炭以及铁氧化物与砷离子的强亲和力,以莲蓬、龙葵、稻草为原料,采用共沉淀法,并在该过程中加以微波辅助,制备出磁性生物炭.实验结果表明:当As(V)质量浓度为1 mg/L,磁性生物炭投加量为2 g/L,实验温度为25℃时,以莲蓬、龙葵、稻草为原料制备的磁性生...