偕胺肟基改性满江红干粉对水中U(VI)的吸附

采集池塘中的野生满江红制成满江红干粉后,经偕胺肟基改性,合成了偕胺肟基满江红干粉（AI-g-AO）。通过扫描电子显微镜、红外光谱、X射线光电子能谱表征分别表征了吸附前、后的AI-g-AO的微观组织结构。单因素实验用于研究pH、反应时间、初始U(VI)浓度、吸附剂用量等对AI-g-AO吸附U(VI)的影响。吸附过程运用准一级、准二级动力学模型、Langmuir和Freundlich等温线研究。结果表明,在30℃、初始U(VI)浓度15 mg/L、吸附剂：U(VI)溶液=1 g:1 L、pH为6条件下,U(VI)的最大吸附量为14.98 mg/L。准二级动力学、Langmuir等温线适用于吸附过程。综上,AI-g-AO是一种较好的U(VI)生物吸附材料。     

天然膨润土对Cr(VI)的吸附动力学及等温线研究

研究所用膨润土的主要成分为SiO₂和Al₂O₃,属于钙基膨润土,BET表面积为47.98 m₂/g。在恒温及恒定pH条件下,用动态吸附法研究了膨润土对Cr(VI)的吸附特性,结果表明其较好符合Lagergren二级吸附速率方程。利用Langmuir等温线方程和Freundlich等温线方程对动态吸附过程进行拟合,发现其吸附等温反应与Langmuir等温线更适合,属于表面单分子吸附。     

在U(Ⅳ)存在下容量法测定U(Ⅵ)

在核燃料生产和研究中,有时不仅需要分析总铀量,还要测定不同氧化态的铀浓度。过去常用的方法是利用不同氧化态铀性质上的差别,先将它们分离后再分别测定。这样不仅操作复杂,而旦在分离过程中,很难避免铀的氧化或还原,因而给准确测量铀带来困难。本文介绍了一种不预先分离,用容量法直接测定溶液中的U(V1)。该方法的基本原理是,在磷酸和硫酸介质中,加入过量的三氯化钛溶液,将U(V1定量地原成U(1V),以中性工作指示剂,     

改性海藻酸钠凝胶球去除稀土废水中U(VI)

通过一步滴定凝胶法制备了三聚氰胺协同戊二醛改性海藻酸钠复合生物材料(Me@SA/GA),用于稀土废水中U(VI)的去除。结果表明,材料制备上Me@SA/GA的SA:Me最优比例为3:1,当U(VI)初始浓度为5mg/L,pH值为5时,静态吸附试验中,Me@SA/GA投加量0.1g/L,吸附15h,对水中U(VI)的吸附量达到19.75mg/g;动态吸附试验中,以1mL/min的流速过柱,Thomas模型拟合其饱和吸附量为526.6mg/g。FTIR、XPS表征结果表明Me@SA/GA吸附U(VI)的相互作用包括静电吸引、颗粒内扩散以及水凝胶的官能团(羧基、氨基和羟基)与U(VI)的配位。Me@SA/GA投加量1g/L对某实际稀土废水试验,其出水U(VI)浓度为0.02mg/L,可达到我国稀土工业污染物排放标准(GB26451-2011)要求。     

改性粉煤灰对废水中Cr（VI）的吸附研究

含Cr(VI)废水对环境危害巨大,对其处理技术的研究也越来越受到关注.本文对改性粉煤灰吸附处理模拟含铬废水进行了试验研究,并探讨了吸附时间、改性粉煤灰投加量、Cr(VI)初始浓度、pH值和温度等因素对除铬效果的影响.结果表明,改性粉煤灰能有效吸附含Cr(VI)废水,其吸附过程符合Langmuir模型.     

改性煤矸石吸附Cr（VI）的研究

以改性煤矸石对模拟含Cr(VI)废水进行吸附实验。结果表明,在pH值为1.0、吸附时间60min、改性煤矸石用量5g/L时,对进水Cr(VI)为50mg/L的废水进行处理,Cr(VI)的去除率达到99.98%,处理后水样中Cr(VI)含量小于0.50mg/L,达到国家排放标准。利用Freundlich等温式和Langmuir等温式对其吸附进行描述,表明改性煤矸石易于吸附Cr(VI),吸附属于化学吸附。     

磁铁矿对废水中U(Ⅵ)的固定途径与机理

综述了近年来磁铁矿对废水中U(Ⅵ)的固定途径与机理,总结了不同成因磁铁矿固定铀的机理差别及其主要的影响因素,深入梳理了磁铁矿的组成、结构和反应机理。磁铁矿对U(Ⅵ)的固定途径主要包括对六价铀酰的表面吸附、将U(Ⅵ)还原形成UO₂、在磁铁矿表面形成含U(Ⅳ)的内球表面配合物以及还原成U(Ⅴ)嵌入磁铁矿晶格结构等4种形式,不同成因磁铁矿、环境pH、磁铁矿化学计量、磁铁矿表面铀负荷以及碳酸盐和钙离子等都会影响U(Ⅵ)的最终固定形态。本研究结果对研究铀在水文地球化学中的迁移、固定铀的稳定性,以及评价铀深地质处置库的安全性具有重要意义。     

棕榈纤维生物炭的制备及其对U(Ⅵ)的吸附性能

采集棕榈树纤维制成生物炭,并经KOH改性、微波辐照,合成了KOH改性棕榈纤维生物炭(K-M-PFC),研究了含铀溶液pH值、反应时间、初始U(Ⅵ)浓度、吸附剂用量等因素对K-M-PFC吸附U(Ⅵ)的影响。结果表明,在溶液U(Ⅵ)初始浓度10 mg/L、反应温度30 ℃、pH=5、K-M-PFC用量0.233 g/L、反应时间75 min条件下,K-M-PFC对U(Ⅵ)的最大吸附量可达到43.042 mg/g。     

改性煤矸石吸附Cr(Ⅵ)的研究

以改性煤矸石对模拟含Cr(Ⅵ)废水进行吸附实验.结果表明,在pH值为1.0、吸附时间60min、改性煤矸石用量5g/L时,对进水Cr(Ⅵ)为50mg/L的废水进行处理,Cr(Ⅵ)的去除率达到99.98%,处理后水样中Cr(Ⅵ)含量小于0 50mg/L,达到国家排放标准.利用Freundlich等温式和Langmuir等温式对其吸附进行描述,表明改性煤矸石易于吸附Cr(Ⅵ),吸附属于化学吸附.     

铜渣改性制备多孔硅酸盐负载微纳米零价铁及其去除废水中的Cr(VI)

本研究以铜渣为原料,通过碳热还原法制备多孔硅酸盐负载型微纳米铁（简称微纳米铁）,用于去除废水中的Cr（VI）。研究了微纳米铁的制备条件和废水降解条件对去除Cr（VI）的影响,并探究了相关的反应机理。结果表明,在焙烧温度为1 150℃、焙烧时间为40 min、煤用量为25%的条件下制备的微纳米铁去除Cr（VI）的效率最高。扫描电子显微镜和能谱分析表明,铜渣还原焙烧后形成多孔结构,硅酸盐孔洞表面镶嵌大量纳米级至微米级零价铁颗粒。增加微纳米铁的用量、提高废水温度和降低溶液的初始pH值,可以提高Cr（VI）的去除率。在微纳米铁用量为1 g/L、废水温度为27℃、初始pH为3的条件下,处理浓度为10 mg/L的废水,反应2.5 min即可去除100%的Cr（VI）。机理分析表明,微纳米铁与Cr（VI）发生了氧化还原反应,Cr（VI）被还原生成Cr（Ⅲ）并被矿化为铬铁矿。     

KH550改性膨润土对低浓度U(VI）的吸附性能试验

铀造成的水体污染是目前亟需解决的环境问题,吸附法是一种效率高且有效的方法之一。针对膨润土吸附率不佳的问题,采用硅烷偶联剂KH550对膨润土进行改性,提高膨润土对水体中低浓度铀的吸附性能。采用SEM、FTIR、XRD、氮气吸附脱附对吸附材料进行表征,并利用该材料对水体中铀进行吸附试验。结果表明,膨润土采用KH550改性后,在pH为5、温度为338.15K、初始浓度为10mg/L、转速为165r/min、投加量为1.0g/L、反应时间大于50min的条件下,含铀废水中铀去除率大于95%。改性膨润土对铀的吸附符合拟二级动力学模型和Langmuir模型,其对铀的吸附为自由度减少,熵减的过程。该试验有望为含铀废水的处理提供一种新技术。     

膨润土对溶液中阴离子态Cr(VI)的吸附特性及机理

研究了阴离子态Cr(VI)在膨润土中的吸附行为,并对吸附机理进行了分析。结果表明,pH=2~12,膨润土表面ζ电位均为负值,随着溶液pH值提高,膨润土对Cr(VI)的吸附效率明显下降。膨润土对Cr(VI)的吸附符合准2级动力学模型,吸附传质速率主要受膜扩散过程影响。Freundlich方程能够更精确的描述膨润土对Cr(VI)的吸附行为。热力学分析结果说明膨润土吸附Cr(VI)是一个自发的吸热反应。低pH条件下少量Cr(VI)会发生还原反应从而生成Cr3 ,导致部分Cr(VI)以Cr3 的形式被去除。综合分析认为Cr(VI)的初始浓度较低时,内界表面配合是主要去除机制;初始浓度较高时,同时存在物理吸附以及内界表面配合作用。     

基于SPSS除U(Ⅵ)材料的吸附特性及影响因素分析

采用拟水平正交试验的方法以铀浓度、pH值、固液比为条件对活性炭、阳离子树脂和石英砂吸附铀的非饱和试验进行优化,在非饱和试验的基础上进行饱和试验,并分别建立函数模型。结果表明,三种不同介质的吸附效果依次为:活性炭>阳离子树脂>石英砂,结合极差分析法和方差分析法,得出三种吸附介质的最优组合。利用SPSS拟合非饱和试验的函数模型,其中活性炭拟合二项式函数模型最佳、阳离子树脂拟合多元线性模型最佳。利用SPSS对最优组合条件下的饱和试验数据进行拟合,结果显示其显著性高于99%的“S”型函数。研究结果对于铀污染水体的修复条件优化起到了一定的预测和指导作用。     

纳米氧化镁的制备及对Cd2+吸附性能研究

以无水MgSO4为原料,十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为结构导向剂,采用直接沉淀法在NH4HCO3溶液中合成纳米片状氧化镁,用于吸附含镉废水。采用TGA、XRD、SEM、BET和FT-IR等分析手段对其进行表征,考察了其对水溶液中Cd2+的吸附机理。研究结果表明,该方法制得的氧化镁具有不规则片层堆叠而成的孔隙结构,且活性位点较多,纯度较高。该氧化镁对水溶液中Cd2+具有良好的吸附性能,在平衡状态下,氧化镁对Cd2+的最大吸附量达到801.16 mg/g。动力学拟合分析符合伪二级动力学模型,说明该过程以化学吸附为主。FT-IR分析揭示了Cd2+在氧化镁上的吸附机理,这主要是由于Cd2+在氧化镁表面发生沉淀。该纳米材料对水溶液中Cd2+有较好的去除效果,未来可广泛应用于工业废水的污染控制和处理。     

煤体理化结构特征及其对瓦斯吸附热力学的影响

为研究煤的理化结构特征及其对瓦斯吸附热力学的影响,通过低温液氮吸附实验和傅里叶红外光谱实验对煤的理化结构进行了表征,采用等温吸附实验测定了不同温度下贫煤和长焰煤的瓦斯吸附曲线,利用Langmuir模型和Freundlich模型分别对吸附数据进行了拟合,并基于2种模型计算了吸附热力学参数△G°。研究结果表明:基于Freundlich模型的吸附△G°适合描述瓦斯吸附热力学特性,不同温度下煤对瓦斯的吸附均为自发过程;长焰煤的孔隙结构更有利于吸附过程的进行,而贫煤的表面化学结构更有利于瓦斯的吸附;煤对瓦斯的吸附量受煤体孔隙结构及表面化学官能团的共同作用,吸附△G°可较好的体现煤体孔隙结构特征的差异,结合吸附量和吸附△G°可更全面地评价不同变质程度煤对瓦斯的吸附性能。     

Comparing Approaches for Simulating the Reactive Transport of U(VI) in Ground Water

The reactive transport of U(VI) in a well-characterized shallow alluvial aquifer at a former U(VI) mill located near Naturita, CO, was predicted for comparative purposes using a surface complexation model (SCM) and a constant K _d approach to simulate U(VI) adsorption. The ground water at the site had U(VI) concentrations that ranged from 0.01 to 20 μM, alkalinities that ranged from 2.5 to 18 meq/L, and a nearly constant pH of 7.1. The SCM used to simulate U(VI) adsorption was previously determined independently using laboratory batch adsorption experiments. Simulations obtained using the SCM approach were compared with simulations that used a constant K _d approach to simulate adsorption using previously determined site-specific K _d values. In both cases, the ground water flow and transport models used a conceptual model that was previously calibrated to a chloride plume present at the site. Simulations with the SCM approach demonstrated that the retardation factor varied temporally and spatially because of the differential transport of alkalinity and dissolved U(VI) and the nonlinearity of the U(VI) adsorption. The SCM model also simulated a prolonged slow decline in U(VI) concentration, which was not simulated using a constant K _d model. Simulations using the SCM approach and the constant K _d approach were similar after 20 years of transport but diverged significantly after 60 years. The simulations demonstrate the need for site-specific geochemical information on U(VI) adsorption to produce credible simulations of future transport.     

氧化石墨烯的制备及其对黄药的吸附行为研究

采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),利用扫描电子显微镜、X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪及拉曼光谱仪分别对GO进行了表征;以其为吸附材料,探究了GO对正戊基黄药、正丁基黄药和乙基黄药在不同温度条件下的吸附行为。研究结果表明,GO对黄药的吸附符合Langmuir等温吸附模型,提高温度有利于GO对黄药的吸附,该吸附过程为可自发完成,属物理吸附。随着黄药碳链的增长,GO对黄药的饱和吸附量呈递增趋势,且吸附更容易发生。     

气源岩吸附试验的机理及吸附特征新认识

吸附常数是煤矿瓦斯防治、煤层气抽采、页岩气开发等工程必备的基础指标。然而,大量吸附试验却得出了两类特征迥异的吸附等温线:Langmuir型和“峰值型”,普遍采用Langmuir模型拟合这些非Langmuir型等温线,不但得出了错误的吸附常数,而且带来了极大的生产安全风险。鉴于此,本文经过吸附试验机理推导、等温吸附试验、等温线校正和误差分析,得出:① 等温吸附试验只能测出由Gibbs吸附量组成的“峰值型”等温线,出现峰值拐点的本质原因是等温吸附原理中减掉了Gibbs舍弃量ρva,并非负吸附、超临界吸附等原因造成的。② Gibbs吸附等温线出现峰值拐点的临界压力是由Gibbs舍弃量ρva决定的,其中,煤体结构决定了吸附相体积va的大小,试验温压条件决定了游离相密度ρ的大小。③ 煤和页岩吸附属于物理吸附,其实际吸附量等温线在达到饱和吸附压力后必然形成Langmuir型等温线。截距法根据Gibbs等温线的下降特征反推吸附相密度所得出的实际吸附量等温线完全符合饱和吸附的物理特征,是合理可靠的;液相法采用液相密度代替吸附相密度,不仅缺乏理论依据而且误差较大;Langmuir模型法运用LM算法拟合吸附相密度,需要人为设定各未知参数的初始值和边界值,存在较大的人为误差。④ 不能将实验室测试出的吸附等温线直接应用于吸附常数计算、非常规气资源量预测等,原因是体积法常因试验压力较低引起未饱和吸附、忽视Gibbs舍弃量等误差,而重量法在高压条件下测得的“峰值型”吸附等温线必须校正后才能使用。     

泥页岩中黏土矿物纳米孔隙结构特征及其对甲烷吸附的影响

查明黏土矿物纳米孔隙结构特征及其对甲烷吸附的影响,对认识页岩气的赋存和运移产出具有重要意义。针对蒙脱石、伊利石和绿泥石页岩中主要黏土矿物,开展了低温液氮吸附和甲烷等温吸附实验研究。结果表明:(1)黏土矿物孔隙结构复杂,主要由纳米孔组成,孔径2~50 nm的孔隙提供了主要孔隙体积和比表面积,蒙脱石、伊利石和绿泥石中孔分别占到孔隙总体积的81.45%,71.34%和75.36%,比表面积的88.70%,87.70%和90.65%,中孔(2~50 nm)孔隙构成甲烷气体赋存的重要空间。(2)矿物主要发育平行板状的狭缝型孔隙,同时含有少量的墨水瓶形孔。(3)不同黏土矿物气体吸附能力差异明显,蒙脱石、伊利石和绿泥石最大吸附量分别为8.80,3.27和2.69cm3/g。黏土矿物对甲烷吸附主要受控于矿物的中孔比表面积,最大吸附量与矿物的中孔比表面积大小具有强烈的正相关性。     

Multilayer adsorption mechanism of coal surface adsorption to three oxygen molecule

Compared chemical bonds change situation of coal surface and oxygen molecules before and after coal surface adsorption to three oxygen molecules, after adsorption each oxygen molecule’s chemical bond got longer, but had not broken, the coal surface’s chemical bonds changed a little. It proves that the coal surface adsorption to five oxygen molecules is the physical adsorption and is the multilayer adsorption according to the optimized geometry structure. The oxygen molecule’s bond length that adsorbed by the side chain of coal surface changes most from 1.258 2×10⁻¹⁰ m to 1.316 8×10⁻¹⁰ m, which indicates this oxygen molecular to be the liveliest. The analysis of charge population reveals that how many electrons shift in the atom is directly proportional to the change of chemical bonds. The more electrons shift in the atom, the more molecule chemical bond changes. In the adsorption state, which is composed of coal surface and five oxygen molecules, the vibration frequency of oxygen molecules drops off, and the adsorption energy reached by calculation is 202.11 kJ/mol. Supported by National Natural Science Foundation(50474010); Eleventh Five Year Key Technologies(2006BAK03B05)