MnO_x/DPC催化剂SCR脱硝活性研究

本文以白云石质凹凸棒土(DPC)为载体,采用浸渍法负载Mn制备脱硝催化剂,评价其脱硝活性,并利用SEM、XRD、XPS等对典型样品进行表征分析;结果表明:Mn基脱硝催化剂脱硝活性比DPC提升较大,在Mn负载量10%时,在240℃以上脱硝活性超过80%,在300℃时脱硝活性达到90%;表征分析发现,负载Mn后比表面积下降,Mn在催化剂表面分散较好,存在Mn~(4+)和Mn~(3+),从而有利于脱硝反应的进行。     

V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备及其烟气脱硝性能

以活性成分负载量、负载顺序和焙烧温度等关键制备参数因素进行正交实验设计制备了V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,对其进行XRD和TPR表征,并在自行设计搭建的SCR烟气脱硝实验平台上评价其(300~390)℃的SCR脱硝性能。结果表明,活性成分钒和钨绝大多数以非晶态形式存在于载体表面,且具有良好的分散性;主要活性成分V_2O_5负载量越高,脱硝率越高;400℃焙烧温度可以形成催化反应所需的晶相,且维持催化剂较高的比表面积;催化剂低温活性和高温活性是由表面富集和各种成分之间相互作用共同产生的结果,活性组分与载体之间的相互作用对315℃低温脱硝活性影响明显,以先钒后钨负载顺序为宜,表面富集对390℃高温脱硝活性起主要作用,以钒钨同时负载或先钒后钨负载顺序较好;随着m(WO_3)∶m(V_2O_5)的增加,在7.5∶1处催化剂的脱硝率升至最高,随后迅速下降,WO_3负载质量分数以6%为宜。在优化条件V_2O_5负载质量分数0.8%、WO_3负载质量分数6%、先钒后钨负载和400℃焙烧温度下制备了催化剂并进行脱硝性能验证,315℃低温脱硝活性达到69.56%。     

Mn-FeO_x/PDOPA@CNTs催化剂的原位制备及低温脱硝性能

利用聚多巴胺(PDOPA)对碳纳米管(CNTs)进行温和改性,赋予CNTs二次功能化平台。结合高锰酸钾与氯化铁间的氧化还原反应及聚多巴胺上邻苯二酚官能团对阳离子的吸附作用,实现活性组分在CNTs表面的原位负载,得到低温脱硝活性优良的Mn-FeO_x/PDOPA@CNTs催化剂。当(Mn+Fe)/CNTs=0.07时(摩尔比),0.07 Mn-FeO_x/PDOPA@CNTs催化剂取得最佳脱硝活性,其在80—180℃间的脱硝率达到39.7%—77.2%。上述催化剂的优良性能归因于催化剂活性组分以纳米片状均匀负载于CNTs表面,催化剂的活性组为高价态MnO_2和Fe_2O_3,催化剂中表面氧的质量分数达到76.9%。     

Fe2O3/AC催化剂的低温选择性催化还原脱硝性能

以活性焦(AC)为载体、Fe2O3为活性组分,采用等体积浸渍法制备Fe2O3/AC催化剂,研究了Fe含量对Fe2O3/AC催化剂低温脱硝性能的影响. 结果表明,当Fe负载量为6wt%时能获得比其它负载量更佳的NOx转化率,尤其在240℃时NOx转化率达93.9%,当分别有120?10?6(vol) SO2和3.5vol H2O存在时,脱硝率分别稳定在约86%和74%;催化剂孔径≤4 nm,随Fe负载量增加,孔径呈增大趋势;催化剂较稳定;Fe主要以γ-Fe2O3分散在催化剂表面,负载适量Fe2O3使表面吸附氧Oβ和Fe3+增多,为催化剂提供更多活性位,提高了Fe2O3/AC催化剂的低温选择性催化还原脱硝活性.     

V/CGS低温NH_3-SCR催化剂的制备及性能研究

以煤气化渣(CGS)为载体,采用等体积浸渍法负载1%的钒制备V/CGS催化剂。考察了煅烧温度、预氧化温度对催化剂脱硝活性的影响。经活性评价发现,500℃煅烧、250℃预氧化后的催化剂低温脱硝活性最佳。此外,还考察了空速、SO2体积分数对V/CGS催化剂脱硝活性的影响。通过XRD、XPS、H2-TPR以及物理吸附等方法对催化剂结构进行表征。结果表明,V/CGS催化剂中钒主要以V5+状态存在,经预氧化后V5+含量相对增加8%,促进了催化剂的脱硝活性。另外,在SCR反应过程中,低浓度SO2对V/CGS催化剂脱硝具有促进作用。     

粘胶基活性炭纤维催化剂低温脱硝性能研究

以粘胶基活性炭纤维毡为催化剂载体,负载Mn、Co、Ce 3种元素作为活性组分,通过浸渍法制备出不同负载比例的催化剂,探讨Mn、Co、Ce三种活性组分对催化剂的脱硝性能以及抗硫性能的影响。采用孔径分析仪(BET)、X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)等仪器来表征催化剂的比表面积、孔容孔径,微观形态等特征。结果表明,活性组分按照一定的比例负载在催化剂表面上,其脱硝性能有较大提升,其中6Mn-8Co-3Ce/VACF催化剂的脱硝性能最好,在此负载比下催化剂中的活性组分能够均匀的分散在载体的表面,同时在其表面上有丰富的酸性点位,良好的还原性能,在200℃下,催化剂的脱硝效率可达85%以上。在进行抗中毒实验即通入SO_2后,脱硝效率为76%,其抗硫性能较佳。     

SCR烟气脱硝催化剂再生与回收处理可行性研究

将要失效的SCR脱硝催化剂,经过清洗,酸洗、活性负载和高温焙烧等工艺过程回收处理后再生,得到性能优越的脱硝催化剂,活性恢复到90%以上。对于无再生意义的催化剂,进行回收利用,利用焙烧、浸出工艺提取活性金属,得到TiO_2、V_2O_5、WO_3,回收率达到90%以上。实现了资源的综合利用,降低了生产成本,减少了环境污染。     

Fe-Ce涂覆型整体式脱硝催化剂性能

将Ti O2溶胶负载在堇青石载体上,再加入Fe和Ce作为活性组分,制得整体式铈铁催化剂Ce(x)-Fe/Ti O2/CC(x=0、1、2、4、6、8)。采用XRD和BET对催化剂进行表征,使用固定床连续流动反应器考察催化剂的脱硝活性。结果表明,铈铁组分能够很好地负载于Ti O2涂层上,不破坏其结构;添加Ce的催化剂均有较好的催化活性,具有更大的比表面积和表面吸附氧。Ce与Fe物质的量比为4的催化剂Ce(4)-Fe/Ti O2/CC在(200~350)℃脱硝率大于90%,优于其他组分的催化剂。因此,采用添加Ce并且Ce与Fe物质的量比为4的催化剂可以拓宽催化活性温度窗口,提高催化剂的脱硝活性。     

过渡金属改性Ce-M-Ox(M=Cu,Co, Mn和Fe)催化剂在NH3-SCR反应研究

采用共沉淀法制备了CeO₂上负载不同过渡金属元素Ce-M(M=Fe、Mn、Cu、Co)催化剂,研究了不同金属负载对CeO₂基催化剂脱硝活性影响。CeO₂催化剂中加入适量的过渡金属可降低催化剂结晶度,提高催化剂的氧化还原性和表面酸性,从而影响催化剂在NH₃-SCR中的催化性能。Ce-Fe、Ce-Mn催化剂中Fe³⁺和Mn³⁺的大量存在可提高催化剂的Lewis和Br?nsted酸性位点,提升催化剂对NH₃的吸附与活化性能,从而提升其催化性能。Ce-Mn催化剂具有优越的低温活性,Ce-Fe展现了较好的中高温活性,这与其催化剂的表面酸性密切相关。     

Ce-Fe/ZSM-5催化剂用于燃机烟气SCR脱硝的性能

采用浸渍法制备了一系列Ce?Fe/ZSM-5催化剂，基于燃机烟气工况研究了Fe含量及Ce掺杂量对Fe/ZSM-5催化剂的中高温脱硝性能的影响，并结合一系列表征技术对其物化性能进行研究。结果表明，Fe含量为4wt%时，Fe/ZSM-5催化剂在550℃下NOx转化率为77.11%。掺杂Ce后Ce?Fe/ZSM-5催化剂的高温脱硝效果明显提升，Ce负载量为1wt%时，550℃时NOx转化率仍保持95.92%，催化剂有优异的中高温催化活性，比Fe4/ZSM-5提高了18.81%。同时改变烟气中的NO2和O2含量，发现NO2和O2浓度增加均可提高催化剂的脱硝性能，水热老化测试表明Ce1?Fe4/ZSM-5催化剂具有优异的水热稳定性，分别在10vol% H2O, 600℃和10vol% H2O, 800℃条件下老化后，在450?550℃内NOx转化率保持约90%。适量掺杂Ce后催化剂表面Lewis酸含量及强度增强，表面吸附氧比例增大，Ce与Fe元素间的协同作用提高了催化剂的高温氧化还原能力，提升了高温活性，因此促进了中高温条件下SCR反应的进行。