CuO催化剂对氢氰酸氧化的催化性能

通过催化剂制备、氢氰酸的检测方法、催化氧化活性评价以及催化剂热重测试(TG),考察了CuO催化剂对氢氰酸的催化氧化性能,讨论了载体对Cu催化剂的催化活性的影响。研究结果表明,CuO催化剂在较低温度下对氢氰酸有较好的催化活性,载体对催化剂活性的影响较大,负载铜质量分数5％的催化剂活性最高,在实验温度范围内催化剂有较好的热稳定性。     

CuIr-ZSM-5催化剂催化还原NO_X的研究

采用浸渍法制备分子筛催化剂Cu Ir-ZSM-5,考察了焙烧温度、铜铱含量等对催化剂选择性催化还原NOX性能的影响。结果表明,分子筛的预处理温度580℃,铜质量分数为3%,铱质量分数为0.4%催化剂有着良好的酸性分布、氧化还原特性和较强的NO吸附能力,铜铱双组分发生了良好的协同促进作用。     

CuIr-ZSM-5催化剂催化还原NO_X的研究

采用浸渍法制备分子筛催化剂Cu Ir-ZSM-5,考察了焙烧温度、铜铱含量等对催化剂选择性催化还原NOX性能的影响。结果表明,分子筛的预处理温度580℃,铜质量分数为3%,铱质量分数为0.4%催化剂有着良好的酸性分布、氧化还原特性和较强的NO吸附能力,铜铱双组分发生了良好的协同促进作用。     

HCl催化氧化制Cl_2的Cu-Ce混合氧化物催化剂研究

分别采用体相模板法和表面模板法制备了铜改性Ce O_2催化剂(Cu O-Ce O_2和Cu O/Ce O_2)。利用XRD、N2吸附-脱附、Raman、H2-TPR对催化剂进行了表征并考察了其催化氧化HCl制Cl2的性能。结果表明:体相模板法更有利于制备铜物种分散度更高的催化剂,提高催化剂表面氧空位的浓度。将催化剂表面氧空位浓度与HCl催化氧化活性关联发现,催化剂氧空位浓度是影响HCl催化氧化活性的重要因素。酸洗前后催化剂催化活性对比表明,高分散的Cu O在较低温度时对催化剂活性贡献不大,而在较高温度时可以有效促进催化剂催化性能。晶相Cu O对HCl的催化氧化活性没有贡献。     

甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化剂研究进展

碳酸二甲酯(DMC)是一种用途广泛的绿色化工原料。甲醇氧化羰基化法合成DMC具有产品选择性高、反应温度低、原子经济等优点,是合成DMC最重要的方法之一。综述了甲醇氧化羰基化合成DMC催化剂的研究进展,包括含卤素铜系催化剂和无卤素铜系催化剂,重点讨论了无卤素铜系催化剂的反应机理及活性炭、石墨烯和分子筛等载体对催化性能的影响。分析发现,载体中的介孔结构、缺陷位和表面基团能够加强Cu与载体间的相互作用,抑制Cu物种的团聚、流失以及活性Cu物种氧化,从而提高催化性能。     

甘油氢解Cu/Cr催化剂制备方法对性能的影响

Cu/Cr催化剂由于Cu对C—C键氢解活性很低,对C—O键氢解活性很高而成为甘油氢解制1,2-丙二醇效果最好的固体催化剂。采用5种方法制备了Cu/Cr催化剂,并用于甘油的催化氢解反应,发现Cu/Cr催化剂的制备方式极大地影响着其对甘油的催化氢解性能。以5种方法制备的Cu/Cr催化剂中,对甘油的催化氢解性能依次是:铜氨络合沉淀法Adkins法碳酸钠沉淀法硅藻土浸渍法干混法。运用XRD、TG、BET、FTIR、TPR等表征手段对制备的催化剂结构进行了表征,详细分析了不同方式制备的催化剂的结构差异,将催化剂的结构表征结果与催化反应性能进行关联分析和讨论,并从理论上解释了催化剂结构差异和催化氢解性能的关系。     

铜掺杂Zr0.4Ce0.6O2复合氧化物催化剂性能的研究

研究了铜掺杂Ｚｒ０．４Ｃｅ０．６Ｏ２复合氧化物的还原性和催化性能,结果表明,铜掺杂能显著提高昨合氧化物中氧化铈的还原性,降低氧化铜的还原温度,也能提高对ＣＯ氧化的催化活性和催化 这说明在铜与锆铈复合氧化物之间存在较强的相互作用,焙地催化剂样品的性能亦有一定影响。     

用于HC-SCR还原NOx的Cu基分子筛催化剂研究进展

烃类化合物选择性催化还原(HC-SCR)是一种有效的脱硝技术，但是在较低温度下Cu基分子筛催化剂用于HC-SCR催化还原NO_x存在催化活性较低、活性温度窗口较窄的问题。本文针对铜/分子筛催化剂选择催化还原NO_x的研究进展，系统介绍了负载型Cu基分子筛催化剂在HC-SCR应用中的反应机理以及载体、负载Cu含量、制备工艺、还原剂、H₂O和SO₂对催化活性的影响。发现掺杂与铜产生协同作用的金属助剂有助于提高低温催化活性。最后提出了制备具有优异低温催化活性的HC-SCR铜基分子筛催化剂的策略和今后开发高效性能催化剂的研究方向，例如适当增加Cu负载量、控制Si/Al比以及进一步提高金属活性组分的分散性。     

超重力场共沉淀法制备Cu/ZrO2催化剂的研究

以硝酸铜、氧氯化锆为原料,以w(NaOH)=20%溶液为沉淀剂,采用超重力场共沉淀法,制备出用于二乙醇胺脱氢制亚氨基二乙酸的Cu/ZrO2催化剂。通过正交实验获得了较优的催化剂制备条件：超重力场反应器转速为800r/min、沉淀终点pH=12、陈化时间为5h、原料锆铜原子比为2:1和锆盐初始浓度为0.2mol/L。优化条件下制得的催化剂前驱体,经500℃焙烧5h、220~240℃下还原5h得到Cu/ZrO2催化剂。将催化剂用于二乙醇胺催化脱氢性能研究,亚氨基二乙酸钠的收率达97.50%,选择性达98.05%。将该催化剂重复使用5次,平均收率为95.02%,单程失活率为1%~2%,具有较稳定的催化活性和较长的使用寿命。且在实验室小试条件下该催化剂的催化性能优于传统共沉淀方法制备的Cu/ZrO2催化剂。     

沉淀温度对Pd-Cu/凹凸棒土结构及其CO常温催化氧化性能的影响

以凹凸棒土(APT)为载体,NH3·H2O为沉淀剂,采用沉积-沉淀法制备Pd-Cu/APT催化剂。在连续流动微反装置上,考察不同沉淀温度对Pd-Cu/APT催化剂CO常温催化氧化性能的影响。利用N2物理吸附-脱附、XRD、FT-IR和H2-TPR等对Pd-Cu/APT催化剂进行表征。结果表明,不同沉淀温度制备的催化剂均含有Cu2Cl(OH)3和CuO两种形式的Cu物种,但与沉淀温度25℃和90℃制备的催化剂相比,沉淀温度70℃制备的催化剂具有更多的活性Cu2Cl(OH)3物种,这有利于Pd2+物种的再生,显著提高其CO常温催化氧化活性。     

焙烧温度对Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂结构与性能的影响

采用共沉淀法制备Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂,并用XRD、N_2低温吸附、H_2-TPR、SEM、TG-DTG等手段对催化剂进行表征,着重考察焙烧温度对催化剂结构与性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的增加,铜锌间的相互作用增强,有利于催化反应进行;但过高的焙烧温度又会导致催化剂中CuO晶粒过大,不利于铜的分散。350℃下焙烧4 h得到的催化剂活性最好; 300℃下适当延长焙烧时间得到的催化剂无法达到相同性能水平。     

载体γ-Al_2O_3的改性对担载型催化剂La_(0.8)K_(0.2)-Mn_(0.95)Cu_(0.05)O_3/γ-Al_2O_3碳烟催化燃烧性能的影响

采用混合法制备La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3/γ-Al2O3担载型钙钛矿型催化剂,担载前载体于0.5 mol/L的H2SO4溶液中进行浸渍改性。运用程序升温氧化对各担载型催化剂进行活性评价,考察载体改性时间对催化剂活性的影响。采用XRD和FTIR对催化剂进行了表征,结果显示,改性后的担载型催化剂能够保持良好的钙钛矿结构;与6 h和24 h的相比较,发现载体γ-Al2O3经过12 h浸渍改性后,混合法制备的担载量为20%的担载型催化剂表现出较好的催化活性,将碳烟的起燃温度降至389℃,该温度在柴油车排气温度范围内。     

纤维状BPO4/SiO2催化剂的制备及其丙烷氧化脱氢性能

通过静电纺丝法制备了一种高温焙烧后具有纤维状结构的磷酸硼/二氧化硅（BPO₄/SiO₂）催化剂,并考察了BPO₄负载量和焙烧温度对该催化剂的结构和催化丙烷氧化脱氢性能的影响。研究发现焙烧过程使纤维直径减小。随着BPO₄负载量的增加,丙烷氧化脱氢活性增高。当BPO₄负载量为7%（质量分数）,焙烧温度为600℃时,BPO₄/SiO₂催化剂具有最佳的催化性能;在反应温度为480℃下,丙烷转化率和丙烯产率分别达到17.0%和13.0%,且催化剂稳定性良好。当焙烧温度较低时（550℃）,催化剂中的有机物分子未被除尽,导致烯烃的选择性偏低;当焙烧温度较高时（700℃）,SiO₂结构收缩紧密,抑制了活性相的暴露。由于纤维结构可暴露更多活性位点,该催化剂较相同条件下粉末状BPO₄催化剂有着更高的催化活性。     

NiO/MgO整体式催化剂上甲烷部分氧化制备合成气

甲烷部分氧化制备合成气反应过程具有反应速率快、能耗低和H₂与CO物质的量比适用于合成甲醇及F-T合成等优点,是一种有希望替代传统水蒸汽重整的方法。研究在NiO/MgO蜂窝陶瓷整体式催化剂上的甲烷部分氧化过程,主要考察涂层载体、活性组分Ni含量、涂层载体前驱体、焙烧温度和还原温度对催化剂反应性能的影响。采用XRD、H₂-TPR和N2吸附等表征前驱体及其负载活性组分NiO后的晶相、还原特性和吸附性能。结果表明,采用浸渍法制备催化剂时,Mg(NO₃)₂为涂层载体MgO前驱体,在NiO负载质量分数20%、焙烧温度（500~600） ℃和还原温度750 ℃条件下制备的催化剂NiO/MgO-N性能较好,活性较稳定;以NiO/MgO-N为催化剂,在反应温度800 ℃、n(O₂)∶n(CH₄)＝0.5和空速9 723 h^-1条件下,CH₄转化率94.4%,H₂选择性99.9%,CO选择性92.9%。     

碳基固体酸催化剂的制备及其催化性能的研究

以竹子为原料制备了碳基固体酸催化剂,将所制备的碳基固体酸催化剂用于油酸和甲醇的气相酯化反应,以油酸转化率为考察指标评价其催化性能.考察了碳化温度、磺化时间、磺化温度对碳基固体酸催化剂催化活性的影响,并对其重复使用性能及再生进行了研究.结果表明,碳基固体酸催化剂适宜的制备条件为:碳化温度200℃、磺化时间6 h、磺化温度...     

载体及活性组分对甲烷低温燃烧催化性能的影响

以一定浓度的Pd为活性组分,-γA l2O3为载体,用浸渍法制备了甲烷低温燃烧催化剂,运用固定床反应装置着重研究载体对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。同时采用同一种载体条件下,重点考察不同浓度的单一活性组分Pd或Pt和(Pt-Pd)双活性组分催化剂对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。结果表明,由不同载体,负载同一浓度活性组份制备出的催化剂活性有较大差异。(Pt-Pd)/A l2O3双组分燃烧催化剂,性能优于单一组分的Pd/A l2O3或Pt/A l2O3催化剂,(Pd-Pt)/A l2O3体系具有较高的甲烷催化燃烧活性,催化燃烧的起燃温度最低。相比当(Pd 0.2%-Pt 0.1%)/A l2O3时催化剂活性最高,CH4转化率50%的温度为345℃,完全转化温度为405℃。通过1 000 h稳定性试验,显示出甲烷完全氧化温度为405℃左右,具有较好的低温活性及热稳定性。     

邻苯二甲酸二辛脂加氢催化剂的制备

以邻苯二甲酸二辛脂为原料,利用高压加氢反应评价装置,系统考察催化剂载体和活性物质的选择、活性组分负载量及焙烧温度对催化剂活性的影响。结果表明,载体选择大孔γ-Al₂O₃,活性组分选择铑和钌等贵金属,并通过镧改性以降低贵金属使用量,最佳制备条件：活性组分负载质量分数0.2％～0.5％,焙烧温度为550 ℃。催化剂在220 ℃还原2 h,在反应压力10 MPa、反应温度150 ℃、空速0.75 h^-1和氢油体积比1 000∶1条件下,将不低于99.5%的邻苯二甲酸二辛脂转化为环己烷二甲酸二异辛酯。     

Ce0.75Cu0.25-xO2固溶体催化剂用于PVOCs催化燃烧

通过柠檬酸络合法制得Ce_0.75Cu0._25-xO₂固溶体催化剂，采用X射线衍射、X射线光电子能谱和H2-程序升温还原对催化剂性能进行研究，考察催化剂对苯基挥发性有机物的催化燃烧活性。结果表明，催化剂中大量CuO溶入CeO2晶格中形成Ce_0.75Cu0._25-xO₂固溶体，固溶体的形成削弱了催化剂中的Cu-O和Ce-O键，提高了相应氧化物的低温可还原性，也提高了催化剂表面活性氧物种含量，从而提高了催化剂上苯基挥发性有机物的催化燃烧活性。在反应温度250 ℃和275 ℃时，Ce_0.75Cu0._25-xO₂固溶体催化剂上甲苯和二甲苯的催化燃烧转化率分别为97.6%和95.0%。Ce_0.75Cu0._25-xO₂催化剂上苯在280 ℃时催化燃烧转化率仅为61.0%，这可归因于苯分子稳定的芳香环结构不易被破坏。     

Ca-Mg-Al复合氧化物催化尿素与1,2-丙二醇制碳酸丙烯酯

采用共沉淀法制备了系列Ca-Mg-Al复合氧化物催化剂，通过对沉淀剂配比、沉淀液pH值及焙烧温度等制备条件的考察，得到以Na₂CO₃为沉淀剂、pH=9.5、850℃下焙烧4h制备的Ca-Mg-Al催化活性最高。在 n(PG)∶n(urea)=1.5∶1、反应温度为145℃、绝压20kPa、反应时间4h、催化剂用量为尿素质量的5%时，碳酸丙烯酯收率达到84.6%。采用XRF、XRD、NH₃-TPD、SEM及BET对催化剂的组成、晶型及酸性进行了表征，发现随着沉淀剂中Na₂CO₃的含量增加，催化剂中CaO∶MgO的比例增大，碳酸丙烯酯的收率亦升高；经850℃焙烧后，催化剂中存在CaO和MgO两种活性中心，起协同催化作用；随着焙烧温度由700℃升高到850℃，NH₃-TPD脱附曲线向低温方向偏移，且强酸中心NH₃脱附峰面积比由81.14%明显下降为0，中强酸中心NH₃脱附峰面积比由0增加到78.07%，而碳酸丙烯酯收率由68%增加到84.6%，这表明催化剂强酸性位的减少是催化活性增加的主要原因。     

磷钼钒酸催化甲基丙烯醛氧化反应机制及过程研究

围绕甲基丙烯醛选择性氧化制甲基丙烯酸的反应过程,利用原位红外分析装置研究了甲基丙烯醛在磷钼钒酸催化剂上的原位吸附和反应过程,发现了甲基丙烯醛在杂多酸催化剂桥氧键吸附产生的中间结构,并提出了该催化过程的反应机理。进一步获得了不同温度下反应过程的中间状态,发现钒氧物种由一级结构迁移至二级结构能有效提高催化性能。优化了催化剂预还原温度,250℃下还原3 h后催化剂活性最高。