纳米尺度高配位活性钛TS-1的制备及性能评价

采用低成本模板剂和硅源（四丙基溴化铵和硅溶胶）,利用蒸汽辅助干胶晶化法,通过添加晶种的方式合成出纳米级TS-1分子筛。再经二次水热晶化,采用乙胺和四丙基溴化铵的混合溶液对其进行处理,制备出了含有六配位钛的高活性TS-1分子筛。采用X射线衍射、紫外漫反射可见光谱、紫外拉曼光谱、傅里叶变换红外光谱、固体核磁共振、N2物理吸附-脱附等手段对其物理化学性质等进行表征,并考察其对丙烯环氧化反应的催化性能。结果表明,纳米级TS-1分子筛后处理生成了活性更为优异的六配位钛物种,且其孔道结构得到了改善,比表面积明显增大;其催化丙烯环氧化反应的活性明显提高,双氧水转化率由47.59%增至85.79%,有了明显的提升。     

多级孔道纳米尺度TS-1的制备及性能评价

以四丙基溴化铵（TPABr）为模板剂、正丁胺（NBA）为碱源、可溶性淀粉作为硬模板空间填充剂,利用添加晶种且蒸汽辅助晶化的方式,制备出富含四配位Ti物种且具有多级孔道的纳米尺度TS-1,采用X射线衍射、紫外漫反射可见光谱、傅里叶变换红外光谱、电感耦合等离子光谱、N₂物理吸附-脱附及固体核磁共振等手段对所制备的样品进行一系列表征,并考察其对氯丙烯（ALC）环氧化反应的催化性能。结果表明,采用晶种辅助的方式晶粒尺寸可减小至280nm×170nm×500nm,淀粉的加入可制备出多级孔道结构且有效抑制非骨架Ti的产生;对于ALC的环氧化反应,当淀粉的添加量与SiO₂的质量比为0.4时,所制备的多级孔道TS-1催化活性最高,H₂O₂的转化率达到99.15%,环氧氯丙烷（ECH）的选择性为97.23%,并且此时ECH的收率及H₂O₂的有效利用率均较高。     

催化新材料—钛硅分子筛的制备与应用

对具有独特氧化性能的含钛分子筛的制备和应用进行了述评,简述了ＴＳ－１,ＴＳ－２,Ｔｉ－ＭＣＭ－４,Ｔｉ－ＨＭＳ,Ｔｉ－β型等含钛分子筛的合成及合成中不同的硅源,钛源,模板剂,合成条件对结构性能的影响。介绍了含钛分子筛在苯与苯酚的羟基化,烯烃的环氧化,环己酮的肟化,妥和饱和烃的氧化等反应中的应用及催化的作用机理,并对钛硅分子筛研究中存在的问题和应用前景提出了看法。     

TS-1钛硅分子筛的制备研究新进展

钛硅分子筛催化剂作为典型的环境友好催化剂体系被广泛应用于低浓度双氧水氧化的绿色有机合成工艺中.详细阐述了钛硅分子筛催化剂的2种制备方法经典的水热合成法及新型的气-固相同晶取代法,并重点指出这2种方法的优劣性.评述了钛硅分子筛催化剂工业化制备中急需解决的问题,指出气-固相同晶取代法二次合成钛硅分子筛由于其制备工序简便,因而具有更加显著的成本优势和广阔的工业应用前景.     

钛硅分子筛（TS）的催化性能及应用

介绍了钛硅分子筛（ＴＳ－１，ＴＳ－２）的合成，结构及催化性能。ＴＳ－１的合成可使用不同的模板剂，包括四丙基氢氧化铵（ＴＰＡＯＨ），１，６－己二胺及正丁胺等。ＴＳ－１骨架钛为Ｔｉ＾４＋，Ｔｉ＾４＋在其中分布均匀，ＴＳ－１的催化活性来自骨架Ｔｉ＾４＋。ＴＳ－１／Ｈ２Ｏ２可用作醇氧化生成羰基化俣物、烯烃环氧化、芳香化合物的羟基化等选择氧化反应的催化氧化体系。该经体系具有反应条件温和、选择性高及环境友好等     

钛硅分子筛TS-1催化烯烃环氧化反应的研究进展

TS-1催化的烯烃环氧化反应具有条件温和、环境友好、符合绿色化学理念、应用前景广阔等优点.该文首先介绍了不同介质中TS-1催化过氧化氢(H2O2)氧化脂肪烯烃反应的进展,结果表明,在甲醇等质子溶剂中,溶剂可以和Ti—OOH(钛氧活性中心)通过氢键作用形成活性中间体,实现烯烃的环氧化;同时,TS-1的酸中心易引发环氧化物...     

钛硅分子筛TS-1合成及应用的研究进展

综述了钛硅分子筛TS－1合成，表征以及催化性能方面的研究进展，着重讨论了合成过程中影响钛进入分析筛骨架的因素，详细介绍了XRD，FT－IR，UV－Vis,XPS,^29SiMAS,NMR等表征技术对TS－1分子筛的分析结果。TS－1双氧水体系的应用研究进展。     

钛硅分子筛TS-1的合成改性及其催化功能

钛硅分子筛TS-1由于其优异的催化氧化性能而受到极大关注,TS-1的制备及基础研究是催化领域的一个热点。本文重点综述了近年来钛硅分子筛催化材料的合成、改性及其催化应用的研究进展,包括钛硅分子筛(TS-1)的水热合成方法和同晶取代合成法、改性、成型与负载以及钛硅分子筛催化氧化功能和酸催化功能的研究。     

钛硅分子筛(TS-1)催化氧化二甲基硫醚制备二甲基砜的研究

以二甲基硫醚和双氧水为原料、钛硅分子筛为催化剂制备了二甲基砜,确定了最佳工艺条件,即常温下钛硅分子筛为二甲基硫醚质量的7%,二甲基硫醚与双氧水的摩尔比1∶1.05,反应时间1.5 h,二甲基硫醚转化率达99%以上,二甲基砜收率达98%以上。     

钛硅分子筛TS-1合成及催化环己酮氨氧化的研究进展

钛硅分子筛TS- 1催化的环己酮氨氧化反应是一个绿色过程。介绍了TS- 1分子筛的合成、TS- 1分子筛催化的环己酮氨氧化及环己酮氨氧化与过氧化氢生产的集成。指出提高催化剂的性能、降低其生产成本是今后研究的重点 ,绿色氧化剂过氧化氢的生产与氨氧化过程的集成是今后环己酮肟生产的发展方向     

低成本TS-1的制备及其在丙烯环氧化中的应用

综述了低成本钛硅分子筛TS-1的制备及其在丙烯环氧化反应中的应用研究进展。低成本TS-1制备过程实现工业化主要存在粉末状TS-1的回收和过氧化氢的生产、储存等问题。提高活性及进一步降低成本是研究的重点。过氧化氢的生产与丙烯环氧化过程的集成是未来的发展方向。     

混合型TS-1/CNF催化剂的过滤性能及催化活性

纳米碳纤维（CNF）是一种新型的碳基催化剂载体。采用机械湿混的方式制得了混合型钛硅分子筛/纳米碳纤维（TS-1/CNF）催化剂,研究了其在水相体系中的过滤性能,以及在环己酮氨氧化反应中的催化活性。与单独TS-1相比,混合型TS-1/CNF催化剂的团聚体宏观尺寸较大,CNF交织形成的大量大孔非常有利于液体的穿透,使得TS-1/CNF催化剂具有良好的过滤性能,因而可改善TS-1在水相体系中的分离问题。SEM观察显示,CNF具有独特的长纤维结构以及较大的外表面,为TS-1微粒提供了较多的附着点,使得TS-1能均匀分布在CNF表面上。TS-1颗粒与直径处于相同尺度的CNF之间可能存在着较强的分子间作用力、静电作用力及疏水作用力,可避免分散和过滤过程中两者的分离。混合型TS-1/CNF催化剂上环己酮氨氧化反应的结果表明,环己酮的转化率接近100%,环己酮肟收率达98.4%,与纯TS-1的催化活性相当。     

高钛渣提钛制备纳米二氧化钛及其光催化性能的研究

以高钛渣为原料,采用浓硫酸焙烧法得到硫酸氧钛溶液,水热法制备偏钛酸进行高温煅烧,制备不同晶型组成的纳米二氧化钛产品,以亚甲基蓝为降解对象,检测不同煅烧温度下纳米二氧化钛产品的光催化性能。在254 nm波长的光照下,对亚甲基蓝溶液的光催化降解实验结果表明:纳米TiO_2对亚甲基蓝有一定的降解活性,650℃煅烧得到的二氧化钛产品对亚甲基蓝的光催化降解活性最高。     

TS-1催化丙酮氨氧化合成丙酮肟工艺研究

以钛硅分子筛(Ts-1)为催化剂,过氧化氢和丙酮为原料,催化氨氧化合成丙酮肟.对影响合成反应的多个因素进行了考察,合成条件经正交实验优化后丙酮肟产率有了较为明显的提高.结果表明:在反应温度65℃,搅拌转速320 r/min,质量分数30%过氧化氢水溶液滴加3.5～4.5 h,催化剂用量为丙酮质量的40%,n(丙酮):n...     

挤条成型TS-1分子筛催化剂制备及性能表征

制备了TS-1分子筛挤条成型催化剂。并采用傅里叶红外光谱(FT-IR),X射线衍射(XRD),N_2吸附,激光粒度分析等手段对其进行了表征,考察了TS-1原粉含量,烧成温度,保温时间,焙烧气氛等工艺条件对成型催化剂的机械强度和催化性能的影响。结果表明,同TS-1原粉相比,TS-1分子筛挤条成型催化剂的骨架保留了MFI的拓扑结构,但其比表面积及孔容均有所降低;挤条成型TS-1分子筛适宜的制备条件为烧成温度800℃,保温时间4 h,焙烧气氛O_2,TS-1原粉含量80%,此条件下制得的成型催化剂压碎强度为22.3 N/mm,催化环己酮氨肟化反应环己酮肟收率可达99.1%。     

TS-1沸石膜的制备及应用研究进展

由于TS-1（钛硅分子筛）膜可以在极性溶剂中催化有H2O2参与的择型氧化反应,且具有疏水性,因此在膜分离、膜催化等方面引起人们广泛关注。介绍了TS-1膜的主要制备方法、表征手段及其制备过程中的影响因素,叙述了TS-1膜在渗透蒸发和催化方面的应用。针对当前研究现状,展望了TS-1膜在工业方面的发展前景。     

钛基纳米多孔钯电极的制备及对甲酸氧化的电活性

采用水热法,通过改变溶液组成制备了5种不同的钛基纳米多孔钯电极(Pd/PEG、Pd-EDTA/PEG、Pd-EDTA/HCHO、Pd/EG和Pd/HCHO)。扫描电镜图(SEM)分析表明,加入络合剂乙二胺四乙酸(EDTA)后,钯颗粒均匀,粒径明显减小,仅有60 nm左右。利用循环伏安法研究了甲酸在这些电极上的电催化氧化,发现在1.0 mol/L NaOH+0.5 mol/L HCOOH溶液中,加入EDTA且以甲醛作还原剂的电极(Pd-EDTA/HCHO)对甲酸氧化电流密度达132.00 mA/cm2,甲酸氧化的起始电位为-0.85 V,表明电催化活性优于其他电极。同时研究了Pd-EDTA/HCHO电极对不同浓度甲酸电催化氧化,结果表明,在一定甲酸浓度范围内,甲酸氧化的阳极电流密度随浓度的增加而增大。     

钛硅分子筛催化制备N-氧化吡啶工艺研究

以钛硅分子筛为催化剂,以吡啶、双氧水为原料催化氧化合成 N-氧化吡啶。实验考察催化剂用量、吡啶与双氧水配比、反应温度、反应时间等对反应结果的影响。确定了较佳的工艺操作条件,即在TS-1分子筛催化剂作用下,催化剂与吡啶的质量比为1∶10,反应温度为80℃,吡啶与双氧水的摩尔比为1∶2,双氧水分多次滴加,反应时间为6 h。在此操作条件下,吡啶氧化转化率可达92%以上,N-氧化吡啶选择性可达97%。     

钛源浓度对合成Ti - MCM -41及其催化性能的影响

在敞开体系中,以工业用水玻璃为硅源,以TiCl3为钛源,以三甲基十六烷基溴化铵(CTMAB)为模板剂,用H2SO4调节浆料的pH值,在浆料混和物物质的量比组成为n(SiO2)∶n(Na2O)∶n(CTMAB)∶n(TiCl3)∶n(H2O)=7∶2.08∶ 1.4∶(0.07、0.14、0.28)∶530的范围内,37...     

TS-1型钛硅分子筛催化H_2O_2/O_3降解乙酸

研究了pH=2.8条件下H2O2和TS-1对臭氧化降解乙酸效率的影响。实验结果表明,在臭氧化过程中同时加入钛硅分子筛TS-1和H2O2是乙酸得到有效降解的必要条件。H2O2与钛硅分子筛TS-1作用形成超氧物种是臭氧化效率提高的主要原因,而且臭氧在催化剂表面的吸附分解是乙酸降解的速率控制步骤。根据作用机理推导建立了乙酸降解的假零级动力学方程,其中1/CO3＊和1/khete呈线性关系,以上结论与实际实验结果有着很好的一致性。