不同硅铝比HZSM-5催化正己烷耦合甲醇芳构化

在温度为400℃,压力为0.50 MPa,质量空速为1 h~(-1),甲醇与正己烷质量比为7/3的条件下,在50 mL固定床反应器中考察了5种不同硅铝比HZSM-5分子筛催化正己烷耦合甲醇芳构化反应的活性和稳定性,并对HZSM-5分子筛进行了X射线衍射(XRD)、N_2吸-脱附、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、扫描电镜(SEM)和吡啶吸附红外光谱(Py-IR)表征。研究结果表明:硅铝比低的HZSM-5分子筛作为催化剂时,产物中芳烃的选择性较大;硅铝比高的HZSM-5分子筛作为催化剂时,其反应稳定性较好。硅铝比为15时,芳烃选择性为49.7%,催化剂寿命为144 h;硅铝比为75时,芳烃选择性为27.7%,催化剂寿命为384 h。表征结果显示:不同硅铝比HZSM-5分子筛是由纳米尺寸的小晶粒构成,均具有MFI晶型结构,比表面积和孔体积相近;高硅铝比HZSM-5分子筛的中强酸量和Br?nsted酸量较小,反应温和,催化剂稳定性较好,不同硅铝比HZSM-5分子筛的酸量差异可能是造成催化性能不同的主要原因。     

高温水蒸汽处理对HZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯的影响

考察不同硅铝比的HZSM-5分子筛催化剂和经过高温水蒸汽处理后的HZSM-5分子筛催化剂在甲醇制丙烯反应中的催化性能,考察温度和空速对催化反应的影响。结果表明,随着HZSM-5分子筛硅铝比的增加,产物中丙烯选择性增大,可能是分子筛的酸性降低所致;经过高温水蒸汽处理后的HZSM-5分子筛表面酸性降低,提高了催化剂的催化性能。在反应温度450 ℃和空速1.0 h^-1条件下,600 ℃高温水蒸汽处理后的催化剂HT-600的丙烯选择性从改性前的26.8%提高到33.5%。     

改性HZSM-5甲醇制丙烯催化剂的研究

系统地研究了不同硅/铝比HZSM-5分子筛负载的La、Mg、Ce、P改性剂对甲醇制丙烯催化剂催化性能的影响。实验表明,La、Mg、Ce改性剂对HZSM-5催化剂合成丙烯选择性有良好的促进作用,HZSM-5分子筛的水蒸气处理条件、分子筛的硅/铝比及结晶状态对催化剂性能都有重要影响。在共浸渍法制备的1.5%La-3%Mg-HZSM-5(硅/铝=120)催化剂上,在600℃-24 h水蒸气处理条件下,丙烯选择性可达57%。     

固体酸催化合成2-乙酰噻吩

制备了磷酸/活性白土、FeCl3/活性白土、Fe(III)树脂、SO42-/Fe2O3等固体酸催化剂,并考察了其对噻吩与乙酸酐反应合成2-乙酰噻吩的催化性能。结果表明,磷酸/活性白土的催化效果较好。在适宜的反应条件下,以磷酸/活性白土为催化剂,合成2-乙酰噻吩的收率达到90%,选择性高于99%。催化剂重复使用4次后,活性有一定的下降。     

甲醇存在时镧改性HZSM-5催化剂对噻吩转化反应的影响

探讨了在甲醇存在时,La改性HZSM-5(硅铝摩尔比为25)分子筛催化剂对噻吩在固定床微型反应器中的催化脱硫转化反应的影响.通过对反应温度、甲醇含量、La负载量、质量空速等各影响因素的分析,得到以下的结论:只有在350℃以上时,噻吩有比较好的转化效果,在HZSM-5(或La-HZSM-5)分子筛催化剂上噻吩的转化率与硫化氢的产率分别达到了30.5%(或51.0%)、8.0%(或18.0%)以上,同一温度下或在同一甲醇浓度时,在La-HZSM-5分子筛催化剂上噻吩的转化率与硫化氢的产率比在HZSM-5分子筛催化剂上分别高许多;含活性氢物质甲醇的浓度是甲醇与溶剂苯的体积比为0.5时,在HZSM-5(或La-HZSM-5)分子筛催化剂上噻吩的转化率与硫化氢的产率分别达到了最大值15.3%(或51.3%)、6.5%(或18.1%).掺镧的HZSM-5催化剂对噻吩的催化转化有促进作用,掺镧量为1.0%时噻吩的转化率和硫化氢的产率分别达到了51.3%和18.1%;质量空速对噻吩的催化转化的影响主要体现在影响噻吩在催化剂床层上的停留时间,质量空速为14.4 h-1比较合适,因为无论有无甲醇存在,在此空速下在HZSM-5或La-HZSM-5分子筛催化剂上都分别出现了最高的噻吩转化率与最高的硫化氢产率.     

HZSM-5硅铝比对生物质合成气合成二甲醚的影响

以不同硅铝比的HZSM-5分子筛为甲醇脱水活性组分,采用共沉淀沉积法制备合成二甲醚的双功能催化剂Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5,在加压固定床反应装置上进行了生物质合成气合成二甲醚的研究。考察了不同硅铝比的HZSM-5对生物质合成气合成二甲醚的影响。结果表明,随着硅铝比的增加,催化剂的酸性降低,使得CO的转化率降低。当硅铝比为38时,双功能催化剂具有较好的活性和选择性。     

不同硅铝比HZSM-5分子筛催化剂上甲醇制丙烯反应催化性能

合成了不同硅铝比的HZSM-5分子筛催化剂,并考察了该催化剂上甲醇制丙烯(MTP)反应的催化性能.结果表明,随着硅铝比增加,HZSM-5分子筛子催化剂的稳定性及对丙烯的选择性增加;强酸对提高丙烯的选择性不利;随反应进行,强酸性位被覆盖,丙烯选择性上升.分子筛水蒸汽处理后大大提高了其催化稳定性及对丙烯的选择性.     

甲醇对噻吩在HZSM-5分子筛上转化反应的影响

在固定床微型反应器中,以HZSM-5（硅铝物质的量比为25）分子筛为催化剂,探讨了甲醇对噻吩催化脱硫转化反应的影响。实验表明,反应温度在350 ℃以上时,噻吩转化率达到51％以上;甲醇与溶剂苯的合适体积比为1∶2;负载于HZSM-5的氧化镧对噻吩的催化转化有较大的促进作用;负载氧化镧质量分数为1.0%时,噻吩的转化率和硫化氢的产率分别达到51.3％和18.1％,与母体HZSM-5分子筛催化剂相比,噻吩的转化率和硫化氢的产率分别提高了36.0％和11.9％;空速以14 h^-1为宜。     

ZrO_2对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂性能的影响

采用湿混法制备了一系列不同ZrO2含量的CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂,其中CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2与HZSM-5分子筛(硅铝比为25)的质量比为2:1,CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2(CuO/ZnO/Al2O3=3/6/1质量比)组分采用改进的两步共沉淀法制备。系统考察了ZrO2对CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂CO2加氢合成二甲醚反应性能的影响。研究表明ZrO2主要作为结构助剂改善了CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂对于CO2加氢合成二甲醚的催化性能。     

碱改性介-微孔HZSM-5分子筛催化乙醇脱水制乙烯性能

对两种不同硅铝比的HZSM-5分子筛进行碱处理,制备介-微孔复合HZSM-5分子筛,研究乙醇脱水制乙烯的催化性能,并考察碱溶液浓度和处理温度对HZSM-5分子筛孔结构和表面酸性的影响。结果表明,适宜的碱处理条件有利于分子筛发生骨架脱硅和脱铝,从而形成介孔。碱处理对硅铝比低的HZSM-5分子筛酸性质影响明显,而硅铝比高的HZSM-5分子筛在碱处理过程中酸性质变化不明显,更易发生脱硅和脱铝而形成更多介孔。碱改性介-微孔HZSM-5分子筛催化剂使乙醇脱水制乙烯催化性能得到改善,尤其低温催化活性提高,这主要归功于碱处理中介孔的形成和表面酸性的调变。