插层法制备g-C3N4/高岭石复合材料及其对罗丹明B的光催化机理研究

伴随着印染行业的快速发展,部分含有罗丹明B(RhB)的染料废水未经处理便被排出.因RhB较难自然降解,对环境造成了恶劣的影响.本文通过置换插层-煅烧法制备出g-C3 N4/高岭石复合材料,在恒温模拟太阳光催化系统下,研究了复合材料对RhB的光催化性能,并探讨其催化机理.结果表明,随g-C3 N4含量递增的复合光催化材料1g-C3 N4/K、2g-C3 N4/K、3g-C3 N4/K、4g-C3 N4/K和5g-C3 N4/K的催化性能呈先升后降的趋势,4g-C3 N4/K催化效果最好,光照6 h对RhB的降解率可达73％.进一步研究提出g-C3 N4/高岭石复合光催化材料的催化机理为光照激发复合光催化剂,产生具有较强氧化还原能力光生载流子空穴对,其可与RhB发生反应,使之氧化成小分子碳氢化合物或被矿化成二氧化碳和水.所制备的高岭石负载石墨相氮化碳光催化材料具有较好的亲水性,使得复合材料在染料溶液中有较好的分散性,有利于光催化过程的进行,有效实现了对RhB的光催化降解.     

Ag3PO4/g-C3N4复合材料制备及其光催化性能

采用原位沉淀法制备了Ag3PO4/g-C3N4复合材料，利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL等技术对其进行表征。结果显示，g-C3N4呈现二维片状结构，Ag3PO4为立方晶相的类球状结构，且均匀分布在g-C3N4表面。以亚甲基蓝（MB）为模拟污染物，考察g-C3N4与Ag3PO4的不同摩尔比对MB降解率的影响。结果表明，在Ag3PO4/g-C3N4的摩尔比为1:0.7时，Ag3PO4/g-C3N4复合材料的光催化活性最佳，可见光照30 min后MB降解率即达到100%。光催化剂稳定性较好，重复使用5次，MB降解率仍达到85.24%。降解机理研究表明，h 和e-是降解MB的主要活性物质。     

N-TiO2/g-C3N4复合光催化剂的制备及其光催化性能

采用水热法制备N掺杂TiO2,将其与二氰二胺混合进行高温焙烧合成N-TiO2/g-C3N4复合光催化剂。采用XRD、UV-Vis、N2吸附-脱附和SEM等对催化剂进行微观结构表征,以200W氙灯模拟光源并过滤掉420nm以下的紫外光,对比研究TiO2、g-C3N4、N-TiO2和复合光催化剂对罗丹明B的可见光降解性能。结果表明,N掺杂后TiO2的禁带宽度降低,催化活性提高;而复合光催化剂可见光吸收边距相对N-TiO2进一步红移,禁带宽度为2.75eV,降解罗丹明B的一级动力学常数k可达0.12158min-1,是g-C3N4、N-TiO2的2倍;复合催化剂重复使用4次后,对罗丹明B的降解率仍达92%以上,表明催化剂具有较好的光催化活性和稳定性。     

Co3O4/g-C3N4复合光催化剂降解罗丹明B的研究

为提高石墨相氮化碳(g-C3N4)的光催化性能,采用3D花状ZIF-Co与g-C3N4混合热处理的方法制备了3D花状Co3O4/g-C3N4复合光催化剂,并将其用于光催化降解罗丹明B模拟染料废水。结果表明:当ZIF-Co与g-C3N4的质量比为5%时,制备的Co3O4/g-C3N4的光催化性能最佳,在可见光下照射30 min,其对罗丹明B的降解率可达90%以上,且该催化剂的重复稳定性好。在降解罗丹明B的过程中活性基团的作用顺序为·O2->h+>·OH。     

新型g-C3N4/CuS复合材料的制备及光催化研究

一步水热法合成CuS修饰的石墨相氮化碳(g-C3N4/CuS)复合光催化剂,通过FE-SEM、XRD、FTIR、UV-Vis-DRS等手段对其进行了表征,利用Cr(VI)溶液考察了g-C3N4/CuS在可见光下的光催化还原性能.实验结果表明,g-C3N4/CuS复合光催化剂的光催化活性明显优于单一的g-C3N4和CuS.可见光照射下,180 min内Cr(VI)的去除率可达70％以上.CuS的引入不仅扩宽了g-C3N4的可见光吸收范围,而且降低了g-C3N4光生电子和空穴的复合率,从而显著提高g-C3N4的光催化活性.该复合材料的催化活性受溶液的pH值影响较大,酸性条件下更有利于光催化反应的进行;共存低浓度腐殖酸对Cr(VI)的去除没有显著影响.g-C3N4/CuS具有良好的可见光催化活性,可用于废水中Cr(VI)的光催化还原去除.     

g-C3N4/ZnO复合光催化剂的制备及其可见光光催化性能的研究

采用缩聚法合成了类石墨氮化碳(g-C3N4),并与商品ZnO复合得到新型复合光催化剂g-C3N4/ZnO。采用XRD、SEM和UV-vis DRS对催化剂进行了表征。以300 W的卤钨灯为光源(λ>420 nm),以罗丹明B(RhB)为目标降解物进行了光催化实验。结果表明,与单纯的ZnO和g-C3N4相比,g-C3N4/ZnO复合催化剂的光催化性能有所提高,其中g-C3N4含量为7.0 wt%时光催化性能最好。     

g-C3N4制备方法及其光催化性能提升途径的研究进展

聚合物半导体g-C3N4因较窄带隙、稳定性高、成本低等特点而在污染物降解和清洁能源生产方面引起了广泛关注。但纯g-C3N4光催化剂电荷分离率低、电荷重组率高等缺点导致其光催化能力不理想,因此改善g-C3N4的光催化性能是目前光催化领域的研究热点。通过构造异质结、元素掺杂等改性手段制备的g-C3N4基光催化剂增强了对可见光的吸收,光催化能力强,拥有较好的工业应用前景。本工作首先简单介绍了g-C3N4基光催化剂的研究现状,其次概述了其制备方法的研究现状并介绍了几种制备g-C3N4工艺及特点,说明了应用不同制备工艺时应注意的问题。此外对其光催化性能提升途径的机理进行阐述,并且指明了发展方向,最后进行总结和展望。在后续研究中,若能有效结合材料科学与环境科学的优势,开发结构稳定和光催化性能优异的g-C3N4基光催化复合材料对提高其实际价值具有重要意义。     

g-C_3N_4/BiVO_4复合光催化剂的制备与光催化性能研究

通过原位复合的方法制备不同配比的g-C3N4/BiVO4复合光催化剂,利用傅里叶红外光谱(FTIR)、X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)和N2吸附-脱附对所制备的材料进行表征。并通过光催化降解有机染料罗丹明B对其光催化活性进行测试。结果表明,部分g-C3N4附着在BiVO4表面,g-C3N4/BiVO4复合光催化剂比纯的BiVO4光催化效果要好,并且确定了最佳复合比例,同时对复合光催化剂性能提高的机理进行了讨论。     

g-C_3N_4/BiVO_4复合光催化剂的制备与光催化性能研究

通过原位复合的方法制备不同配比的g-C3N4/BiVO4复合光催化剂,利用傅里叶红外光谱(FTIR)、X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)和N2吸附-脱附对所制备的材料进行表征。并通过光催化降解有机染料罗丹明B对其光催化活性进行测试。结果表明,部分g-C3N4附着在BiVO4表面,g-C3N4/BiVO4复合光催化剂比纯的BiVO4光催化效果要好,并且确定了最佳复合比例,同时对复合光催化剂性能提高的机理进行了讨论。     

Ag3PO4/g-C3N4复合材料的制备及其光催化性能

以硝酸银和三聚氰胺为原料,采用原位沉淀法制备了Ag3PO4/g-C3N4复合材料,利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL等技术对其进行了表征.结果显示,g-C3N4呈二维片状结构,Ag3PO4为立方晶相的类球状结构,且均匀分布在g-C3N4表面.以亚甲基蓝(MB)为模拟污染物,考察g-C3N4与Ag3PO4不同物质的量比对MB降解率的影响.结果表明,在Ag3PO4/g-C3N4物质的量比为1.00:0.70、催化剂用量为50 mg和MB质量浓度为5 mg/L时,Ag3PO4/g-C3N4复合材料的光催化活性最佳,可见光照30 min后,MB降解率达到100％.光催化剂稳定性较好,重复使用4次,MB降解率仍达到85.24％.降解机理表明,h+和e–是降解MB的主要活性物质.     

微波修饰g-C3N4处理罗丹明B模拟废水的研究

以三聚氰胺(C_3H_6N_6)为前驱体,通过高温煅烧制备了g-C_3N_4光催化剂,并用微波辐射法制备了改性g-C_3N_4,用XRD、FT-IR、UV-Vis及PL等对催化剂结构进行了表征。结果表明,微波改性样品光催化活性显著提高,微波辐射7min的催化剂对20mg/L的罗丹明B在可见光下催化降解2h,降解率达到97.03%。     

有机酸介导合成WO3/g-C3N4及其光催化性能

采用水热法制备了WO3/g-C3N4复合物,并探讨了草酸、柠檬酸、乙酸和水杨酸对复合物结构、形貌及催化活性的影响。结果表明,复合物中棒状WO3分布在片层状的g-C3N4上,二者结合紧密形成异质结构。以1 mol/L草酸为介导剂制备的WO3/g-C3N4的光催化活性最佳,当WO3和g-C3N4质量比为1∶1时,可见光下反应210 min,对罗丹明B的降解率达97.46%。自由基捕获实验表明,光催化反应活性基团排序为·O2->h+>·OH。经推测,光催化降解机制符合Z型机制。     

g-C3N4/CQDs光催化材料的制备及性能

采用高温热解法制备了石墨相氮化碳(g-C_3N_4),将其与碳量子点(CQDs)进行水热复合,得到g-C_3N_4/CQDs复合光催化剂。采用SEM、TEM、FTIR、XRD、UV-Vis/DRS、XPS、N2吸附-脱附等温线手段对制备的复合光催化剂进行了表征,以罗丹明B(Rh B)为模拟污染物,考察了g-C_3N_4/CQDs的可见光催化活性及稳定性。结果表明:与g-C_3N_4相比,g-C_3N_4/CQDs对可见光吸收强度增加,同时其吸收波长向可见光区发生红移;当CQDs含量为1.5%(以g-C_3N_4质量为基准)时,所得g-C_3N_4/CQDs光催化材料的催化活性最佳,其对Rh B的光催化降解率是54.5%,是g-C_3N_4光催化降解率的1.38倍,化学反应动力学拟合相关系数R2=0.9982。且g-C_3N_4/CQDs循环使用3次后,其催化降解率仍保持在50%以上。光催化机理研究表明,空穴(h+)、超氧阴离子自由基(·O2–)、过氧化氢分子(H2O2)和羟基自由基(·OH)都是光催化过程中的主要活性物种,四者氧化作用大小依次为:h+·O2– H2O2·OH。     

g-C3N4/ZnO复合材料的制备、表征及可见光催化性能

以一步法原位合成了g-C3N4/ZnO异质结复合材料,评价其在可见光下降解亚甲基蓝（MB）的光催化活性,并探讨了g-C3N4/ZnO的光催化机制。运用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS对所合成的复合材料进行表征。结果表明,经复合后g-C3N4和ZnO紧密结合,构建了异质结,提高了光生电子-空穴的分离效率,并且在可见光区表现出较强的光响应性;当g-C3N4的质量分数为19%时,复合材料降解MB的反应速率常数为0.0206min-1,是纯g-C3N4的3.8倍。催化剂重复使用5次,仍保持较高的催化活性。     

Enhanced performance of g-C3N4/TiO2 photocatalysts for degradation of organic pollutants under visible light☆

Photocatalytic degradation is one of the most promising remediation technologies in terms of advanced oxida-tion processes (AOPs) for water treatment. In this study, novel graphitic carbon nitride/titanium dioxide (g-C3N4/TiO2) composites were synthesized by a facile sonication method. The physicochemical properties of the photocatalyst with different mass ratios of g-C3N4 to TiO2 were investigated by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM), transmission electron microscopy (TEM), N2 sorption, Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and UV–vis DRS. The photocatalytic performances were evaluated by degradation of methylene blue. It was found that g-C3N4/TiO2 with a mass ratio of 1.5:1 exhib-ited the best degradation performance. Under UV, the degradation rate of g-C3N4/TiO2 was 6.92 and 2.65 times higher than g-C3N4 and TiO2, respectively. While under visible light, the enhancement factors became 9.27 (to g-C3N4) and 7.03 (to TiO2). The improved photocatalytic activity was ascribed to the interfacial charge transfer between g-C3N4 and TiO2. This work suggests that hybridization can produce promising solar materials for envi-ronmental remediation.     

花簇状g-C3N4/Bi2MoO6微球的制备及光催化降解模拟染料废水

以酵母为生物模板，通过水热-牺牲模板法制备得到了花簇状g-C3N4/Bi2MoO6复合微球，利用XRD、SEM、TEM、FT-IR、DRS、光电流响应以及氮气吸附-脱附等手段对样品的晶体结构、微观形貌、光吸收和比表面积等性能进行表征，并对样品可见光催化降解亚甲基蓝（MB）模拟染料废水的性能和机理进行探讨。实验结果表明：水热-牺牲模板法可实现g-C3N4与Bi2MoO6在生物模板表面的成功复合，样品分散性良好，微球直径约为8μm，表面呈花簇状，比表面积达11.6007m2/g。在可见光下复合微球对亚甲基蓝模拟染料废水表现出较高的光催化降解活性，当催化剂添加量为1g/L，可见光照射120min后，初始浓度为15mg/L的亚甲基蓝废水降解率高达96%以上。机理分析证实花簇状复合微米球表面g-C3N4与Bi2MoO6形成的Z型异质结有效降低了电子-空穴的复合率，显著提升了对模拟染料废水的可见光催化性能。