V2O5/Al2O3上异丁烷脱氢反应研究

用浸渍法制备了质量分数为12%V₂O₅/Al₂O₃负载型催化剂，考察了催化剂的活化气氛，反应中异丁烷与氢气的比例和反应温度对异丁烷脱氢活性的影响。结果表明，用N2作活化气，反应中异丁烷与氢气的体积比为1∶1时，在质量分数为12%的V₂O₅/Al₂O₃催化剂上异丁烷脱氢转化率和选择性较好，在625 ℃时，转化率达到52%，选择性为80%。     

长链烷烃（n-C10~13）脱氢制单烯烃催化剂的研究Ⅱ.Pt-Sn/MgAl2O4催化剂上C12脱氢反应行为

采用真空浸渍法制备Pt-Sn/MgAl₂O₄和Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂。对两种催化剂进行C₁₂脱氢催化性能评价比较,并使用BET、XRD、CO吸附、TPR、NH₃-TPD和TG等手段对催化剂进行表征。NH₃-TPD测定结果表明, Pt-Sn/MgAl₂O₄催化剂比Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂具有较弱的酸性。Pt-Sn/MgAl₂O₄催化剂的初始转化率(21.6%)比Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂初始转化率(22.6%)低,但其单烯烃选择性(83.9%)比后者(73.6%)高。     

Al2O3对AlPO4催化剂的结构及其缩醛化反应活性的影响

采用溶胶-凝胶法制备了系列AlPO₄-Al₂O₃催化剂,利用XRD、TG-DTA、NH₃-TPD和催化剂评价等方法,研究了制备条件对催化剂结构和缩醛化反应催化性能的影响,结果表明,Al₂O₃的存在不仅能提高AlPO4的热稳定性,而且可以调节催化剂的表面酸性性能。在适宜的缩醛化反应条件下,400 ℃焙烧和Al₂O₃质量分数为15%的AlPO₄-Al₂O₃催化剂样品具有较好的催化活性,1,2-丙二醇转化率达28.1%,AlPO₄-Al₂O₃催化剂的缩醛化反应活性与表面弱酸中心的酸量成顺变关系。     

Pd/Al2O3催化剂上CH4选择性还原NO的研究

考察了Pd/Al₂O₃、In/Al₂O₃和Co/Al₂O₃对甲烷选择性还原NO的催化活性。结果表明，采用浸渍法制备的Pd/Al₂O₃、In/Al₂O₃和Co/Al₂O₃三种催化剂，在有氧气氛下，用CH₄作还原剂催化还原NO时，Pd/Al₂O₃催化剂的活性最佳，热稳定性好，在550 ℃，用CH₄选择还原NO，Pd/Al₂O₃催化剂表现出较强的催化能力，NO的转化率达到100%。在高空速实验中，该催化剂亦表现出较高的活性，其活性顺序为Pd/Al₂O₃>In/Al₂O₃>Co/Al₂O₃。实验研究了助催化剂、氧含量以及空速对Pd/Al₂O₃催化剂活性的影响。     

γ-Al2O3在CeO2-La2O3催化还原SO2中的作用

考察了反应温度对γ-Al₂O₃、CeO₂-La₂O₃和CeO₂-La₂O₃/γ-Al₂O₃催化CO还原SO₂到单质硫活性的影响。采用XRD表征了催化剂反应前后的物相变化。结果表明，温度过低或过高均不利于γ-Al₂O₃催化CO还原SO₂的反应。γ-Al₂O₃的介入提高了CeO₂和La₂O₃的分散性，使Redox 和COS两种反应机理在同一催化剂上的协同作用增强，使CeO₂-La₂O₃/γ-Al₂O₃在催化还原SO₂的反应中具有更低的反应温度和更高的活性。     

固体超强酸催化剂S2O2-8/Fe2O3-Al2O3的制备及其酯化性能

以硝酸铁为铁源、硝酸铝为铝源,通过共沉淀法制备固体超强酸催化剂S₂O^2-₈/Fe₂O₃-Al₂O₃。通过催化剂样品的FT-IR谱图、不同焙烧温度催化剂样品的XRD谱图、不同陈化温度的N2吸附-脱附曲线以及催化剂样品的SEM照片,研究了其晶体的形成过程。催化剂样品红外谱图表明,催化剂中的S=O有较强的共价双键特征,诱导催化剂形成超强酸性;在XRD谱图中既无Al₂O₃的晶相峰,也无Fe₂(SO₄)₃晶相峰,说明Al₂O₃与Fe₂O₃ 在催化剂样品的表面形成了Al₂O₃-Fe₂O₃ 共价键的复杂结构。采用BET方程和BJH模型计算催化剂样品的比表面积和孔径分布,经冰水陈化的催化剂样品平均孔径为9.1 nm,最可几孔径为7.5 nm,比表面积为78.9 m²·g^-1,孔容0.149 cm³·g^-1。研究了催化剂的铁与铝物质的量比、(NH₄)₂S₂O₈浸渍浓度和不同焙烧温度对硬脂酸正丁酯酯化率的影响。在反应温度85 ℃、催化剂用量0.2 g (为反应物总质量的2%)和回流反应150 min的条件下,酯化率可达84.5%。     

Nb2O5/α-Al2O3催化环氧乙烷水合制乙二醇研究

制备了Nb₂O₅/α-Al₂O₃催化剂并用于环氧乙烷水合制乙二醇反应，研究了反应条件对Nb₂O₅/α-Al₂O₃反应性能的影响，对催化剂的酸性进行了初步研究。在与工业生产乙二醇结果相近的情况下，使用Nb₂O₅/α-Al₂O₃催化剂，反应物床层停留时间由20～30 min缩短为2 min。而1 000 h寿命试验结果表明,该催化剂反应性能稳定，催化剂表征亦说明其具有良好的结构稳定性。     

S2O2－8/Fe2O3-ZrO2-SiO2固体酸催化剂合成马来酸二己酯

在铁锆氧化物中引入硅的氧化物，并用S₂O^2－₈浸渍铁锆硅复合氧化物，制得较S₂O^2－₈/Fe₂O₃-ZrO₂（PSFZ）和SO^2－₄/Fe₂O₃-ZrO₂-SiO₂（SFZS）催化活性更强的固体酸催化剂S₂O^2－₈/Fe₂O₃-ZrO₂-SiO₂（PSFZS），研究获得最佳制备条件。用马来酸酐与正己醇的酯化反应考察了催化剂活性。XRD和TEM结果表明，制备的催化剂S₂O^2－₈对铁锆硅复合氧化物的促进作用明显好于SO^2－₄；SiO₂ 和Fe₂O₃的引入使催化剂呈现多孔结构，分散性好，其稳定性增加，催化活性提高；用该催化剂代替硫酸和对甲苯磺酸用于催化马来酸酐和正己醇的酯化反应，可得无色透明的酯化产物，3 h内酯化率达97.9%，分别比PSFZ和PSFZS催化剂提高约10%20%。     

纳米MOx/ZrO2催化剂上乙醇氧化合成乙醛性能研究

采用溶胶-凝胶法首先制备出Zr(OH)₄凝胶，再将凝胶用乙醇进行醇化处理，经烘干和焙烧制得ZrO₂纳米载体。载体颗粒粒径均匀，大小为20 nm左右。以ZrO₂为载体，采用浸渍法分别负载Fe₂O₃、CuO、NiO和Mo₂O₃等不同金属氧化物，制得负载型催化剂。通过XRD、TEM、SEM和IR等对催化剂进行表征。以乙醇氧化脱氢合成乙醛为探针反应，考察了催化剂的催化性能。实验结果表明，催化剂Fe₂O₃/ZrO₂在反应温度为573 K时，乙醇转化率为75.8%，乙醛选择性为97.3%。     

Al2O3/TiO2/M复合膜的制备

利用直流脉冲氧化和交流电沉积,在铝基体表面制备了Al₂O₃/TiO₂复合膜。探讨了Al₂O₃/TiO₂复合膜的形成过程及制备过程的影响因素。通过电沉积在Al₂O₃/TiO₂复合膜上掺杂金属离子来提高复合膜的光催化性能,并用制备的Al₂O₃/TiO₂/M 复合膜光催化降解次甲基蓝。     

Ag对Pd/Al2O3催化分解NO反应的促进作用

研究了不同含量的银对Pd/Al₂O₃催化分解NO反应活性的影响。结果表明，低温下，Pd/Al₂O₃催化剂对NO的分解反应活性不高；反应温度达到720 ℃时，NO分解活性迅速上升。O₂-TPD研究表明，Pd/Al₂O₃上氧的脱附速率也是在720 ℃左右达到最大值，因此，在温度低于720 ℃时，氧从催化剂表面的脱附是NO分解反应的速率控制步骤。Pd/Al₂O₃中添加适量的Ag对NO分解反应有促进作用。O₂-TPD研究表明，这种促进作用与Pd表面氧物种的起始脱附温度向低温移动有关。     

放电等离子体驱动光催化降解甲苯研究

制备了负载型催化剂^_Al2O3/Ni和TiO₂/Al₂O₃/Ni。以催化剂作高压电极,采用介质阻挡放电反应器（DBD）降解低浓度的甲苯。研究了有无催化剂、甲苯初始浓度、气体停留时间和吸附性能对甲苯降解的影响。结果表明,负载光催化剂后,甲苯转化率由45.3％提高到82.7％,能量效率由0.85 g·（kW·h）^-1提高到1.73 g·（kW·h）^-1;甲苯转化率随初始浓度提高或停留时间减少而降低;10 kV电压下,等离子体催化表现出较好的协同效应。催化剂的吸附作用促进了甲苯的转化,提高了CO₂的选择性, CO₂与CO的选择性之比由1.96提高到5.64。吸附作用越强,提高越明显。     

以稀土为助剂的负载型超细铁基变换催化剂的催化性能

以镁铝尖晶石为载体，稀土金属氧化物为助剂，吸附γ-Fe₂O₃胶体法制备了负载型铁系无铬变换催化剂。在负载变换催化剂上，活性组分Fe₃O₄以分立的超细微颗粒分布在镁铝尖晶石载体表面。添加镧、镨稀土金属氧化物明显改善了铁基负载型催化剂的催化活性。在汽/气＝1，空速为2 000 h^-1的反应条件下，镧改性负载型催化剂(FL/MA)的CO的转化率在400 ℃和350 ℃时分别为98%和80%。同时镧改性的负载型催化剂与B117催化剂相比，具有更好的耐热性，在高空速和低汽/气条件下也具有很好的催化活性。     

Hydrolytic decomposition of dichlorodifluoromethane on modified zirconium oxide surfaces

The hydrolytic decomposition of dichlorodifluoromethane (CFC-12) on various modified zirconium oxide surfaces has been studied. The reaction was carried out under flow conditions at 500°C. Complete CFC-12 conversion and long-time stability of the catalysts were achieved accompanied by a limitation of the undesired CFC-13 formation. A maximum CFC-12 conversion was observed on catalysts of sulfated zirconia or zirconia obtained from temperature-controlled calcination of zirconium oxide hydrate. The reaction depends on the presence or in situ formation of Brønsted acid sites. FTIR-photoacoustic measurements were performed on pyridine complexes chemisorbed on the catalyst surface in order to analyze the changes in the catalyst's acidity. The effects of the temperature and water in the reaction gas on the catalyzed decomposition of CFC-12 are examined.     

Hydrodechlorination of 1,1,2-trichloro-1,2,2-trifluoroethane (CFC-113) over supported ruthenium and other noble metal catalysts

The hydrodechlorination of CCl₂F–CClF₂ (CFC-113) was studied using silica- and activated carbon-supported Ru, Rh, Pd, and Pt catalysts. The activity of the catalysts changed with time-on-stream. Ru was most stable among the four noble metals and gave a simple product distribution yielding CClF=CF₂ (CFC-1113) and CHClF–CClF₂ (HCFC-123a) as main products. Over silica-supported Ru, CFC-1113 yield decreased gradually with time-on-stream but HCFC-123a yield did not change throughout the reaction, suggesting that these products were formed on different sites of Ru. XRD studies and temperature-programmed reduction of the spent catalyst revealed that the deactivation was caused by halogen-containing carbonaceous species accumulated on the Ru surface during the reaction. The carbonaceous species seemed to be formed on the active site for CFC-1113 formation. Because CFC-1113 selectivity was higher over the catalyst having higher Ru dispersion, it was assumed that the hydrodechlorination of CFC-113 is structure-sensitive and CFC-1113 formation is promoted by Ru having highly unsaturated coordination sphere.     

催化氧化法分解邻二氯苯

通过实验室研究邻二氯苯在TiO₂-V₂O₅-WO₃等催化剂上氧化分解的特性，筛选出一种合适的催化剂，用于分解脱除垃圾焚烧废气中的二恶英。实验表明，在温度为300 ℃和气体空速为7000 h^－1的反应条件下，邻二氯苯在TiO₂-V₂O₅-WO₃催化剂上的分解率大于90%。     

钛的添加对Cu-Co-Zn/Al_2O_3乙醇一步合成乙酸乙酯催化剂性能的影响

利用TPR、TPD和EPR技术研究了钛的添加对Cu-Co-Zn／Al₂O₃催化剂表面酸碱性及其还原性能的影响，表明钛的引入能有效促进Cu^2＋的还原和调变催化剂酸性位及碱性应的强度和数量，使之更加有利于相关基无反应的进行。不同载钛量对催化剂性能影响的研究结果表明，载钛量为3％时，在300℃和空速2.0h^－1条件下，乙醇转化率为83.0％，乙酸乙酯选择性为57.4％。     

新型汽车尾气净化催化剂的研究

利用超微粒子金属Fe、Co、Ni和NiO与Fe₂O₃、γ-Al₂O₃混合成型烧焙制成催化剂，实验过程中对模拟汽车尾气中HC、CO和NOx等物质的转化性能进行了研究。结果表明，该型催化剂各性能良好，在250 ℃时可将模拟汽车尾气中75%以上的CO转化并清除，260 ℃时能将50％以上的HC化合物（C₃H₈）转换成无害物质，300 ℃时可转化80%以上的NOx化合物。