氯化氢催化氧化制氯气催化剂的失活与再生

对浸渍法制备的Cu含量为8%的HCl催化氧化制Cl2催化剂的失活机理和再生方法进行了研究. 在温度400℃、压力0.12 MPa、摩尔比HCl/O2=1及HCl空速为0.8 h-1的条件下,在石英管固定床反应器中对催化剂进行了300 h的寿命评价. 结果表明,新鲜催化剂活性较好,HCl转化率在70%以上,而反应300 h后HCl转化率降到约50%. 催化剂活性下降的原因是CeO2晶粒聚并和活性组分流失. 较低温度下氯化可使失活催化剂再生,再生后催化剂可使HCl转化率恢复到70%以上.     

Pd／C及Pd－Bi／C催化剂制备及催化氧化性能研究

对Ｐｄ／Ｃ及Ｐｄ－Ｂｉ／Ｃ催化剂的制备方法及空气氧化葡萄糖制葡萄糖酸钠进行了研究。试验结果表明，Ｐｄ－Ｂｉ共浸方法制备的催化剂活性最好。在５０～５５℃、ｐＨ９～１０、葡萄糖浓度为１０％～２０％时，使用Ｐｄ－Ｂｉ／Ｃ催化剂反应２．５ｈ转化率为９７％，选择性达９９％以上；与此相比，使用Ｐｄ／Ｃ催化剂则需要４．５ｈ才达到此转化率。在反应过程中，发现在反应速率与时间关系中，存在着“振荡”现象，此现象是由于Ｐｄ－Ｂｉ／Ｃ催化剂具有高活性，从而强烈吸咐氧而产生的自身中毒和解毒所造成，本文对此现象进行了理论探讨。     

活性炭催化氧化再生催化剂的制备和筛选

本文初步讨论了吸附苯酚达到饱和的活性炭的催化氧化再生催化剂的制备和筛选。     

乙酰正丙醇工艺中Pd/C催化剂的失活及再生

2-甲基呋喃制备乙酰正丙醇工艺中,Pd/C催化剂的失活常常影响产品品质并增加生产成本。对Pd/C催化剂的失活和再生进行了研究,实验和催化剂表征结果表明:乙酰正丙醇工艺中Pd/C催化剂的失活主要是由于反应中生成的多聚物覆盖了催化剂表面活性中心;失活催化剂经过THF高温清洗可以恢复大部分活性。     

废水催化湿式氧化处理中的催化剂失活问题

活性组分流失和催化剂表面积炭是导致废水催化湿式氧化处理中催化剂失活的主要原因。介绍了催化湿式氧化中催化剂失活的机理和影响其失活的原因。催化剂组分和制备方法、反应条件以及反应器类型会影响催化剂的失活。对提高催化剂稳定性的方法也作了论述。     

钯炭催化剂在PTA生产中使用寿命的探讨

总结辽化聚酯厂PTA装置Pd/C催化剂的使用情况 ,着重分析了影响Pd/C催化剂使用寿命的原因 ,并探讨了在实际生产中延长Pd/C催化剂使用寿命的方法     

延长PTA钯炭催化剂寿命的方法

根据近几年Pd/C催化剂的使用状况的分析,找出影响Pd/C催化剂使用寿命的因素,并探讨延长Pd/C催化剂使用寿命的方法。通过在装卸、工艺操作中精心操作,平稳生产,避免波动,利用新催化剂的过高活性,发挥旧催化剂的残余活性,及时碱洗,严格控制氢气和脱离子水纯度,避免催化剂中毒。     

Pd-Cu/凹凸棒石黏土催化剂催化CO氧化性能

以凹凸棒石黏土(APT)作载体,采用浸渍法制备双金属催化剂Pd-Cu/APT、单金属催化剂Pd/APT和Cu/APT,在连续流动微反装置上考察催化剂的CO催化氧化活性,采用N_2物理吸附/脱附、X射线粉末衍射和程序升温还原/脱附等手段对催化剂进行表征。结果表明,Pd-Cu/APT催化剂中Cu主要以CuCl形式存在,Pd高度分散与Cu之间产生了明显的相互作用,使Cu物种的还原温度大幅降低;经水蒸汽预处理增强了Pd-Cu/APT催化剂表面酸性,促进了催化活性的提高。在CO体积分数为0.5%、水蒸汽体积分数3.3%、空速6 000h^(-1)和常温反应条件下,CO转化率可达90%以上。     

葡萄糖催化氧化制备葡萄糖酸（盐）催化剂研究进展

综述了近年来葡萄糖催化氧化制备葡萄糖酸的催化剂的研究进展，分别就多相催化氧化法和均相催化氧化法进行了论述，讨论了各种催化剂的优缺点，并对今后的研究方向进行了展望。     

活性炭负载的纳米金催化剂上葡萄糖氧化工艺

采用溶胶固定法制备了一系列的Au/C纳米催化剂,进行了透射电镜(TEM)表征,用于常压下以氧气为氧化剂碱性溶液中葡萄糖氧化制备葡萄糖酸钠,并对最佳的催化剂进行了反应条件影响考察。结果显示,使用溶胶固定法制备的质量分数为1%的Au/C催化效果最佳,纳米金颗粒直径小于2 nm且分布均匀,其较佳反应条件为50℃,pH 9.5,氧气流量40 mL/min,催化剂0.22 g,水溶液中质量分数为7.5%的葡萄糖,葡萄糖在1 h内,选择性及转化率均可同时达到100%,反应的转化频率(Turnover Frequency,TOF)高达1 560 h-1。上述研究表明溶胶固定法能制备一定纳米金颗粒大小的Au/C催化剂,且在该多相催化剂上反应时间短,活性高,选择性高。     

N-烷基-N-甲基咪唑系列离子液体中ZSM-5分子筛催化环已烷氧化反应

Heterogeneous oxidation of cyclohexane by tert-butyl hydroperoxide (TBHP) was carried out over ZSM-5 catalysts with different Si/Al ratios in ionic liquids and organic molecular solvents. Higher yield and selectivity of the desired products were found in ionic liquids than in molecular solvents. The conversion of cyclohexane exhibits a decrease from 15.8% to 10.8% with the increase of Si/Al ratio of the HZSM-5 catalyst, and all the catalysts exhibit good selectivity of monofunctional oxidation products at around 97%. The activity of catalyst is found strongly de-pendent on the alkyl chain length of ionic liquid.     

稀土-Cu-K／Y分子筛催化剂上HCI氧化工艺的研究

制备了以Y分子筛作为载体,铜为活性组分,混合稀土氧化物及钾为助剂的氯化氢氧化催化剂,实验考察了催化剂粒径、HCl和O2体积比、反应温度等对氯化氢氧化反应的影响,进行了催化剂寿命试验.结果表明,采用粒径为0.6 mm的催化剂,在反应温度365 ℃,HCl空速490 L/(kg-cat·h)的条件下,氯化氢单程转化率可达到86%以上.对氧化反应冷凝水中铜含量的等离子体发射光谱(ICP)检测结果显示,催化剂中主要活性组分铜的流失速率为6×10-6 g/h,催化剂具有良好的稳定性.     

稀土-Cu-K/Y分子筛催化剂上HCl氧化工艺的研究

制备了以Y分子筛作为载体,铜为活性组分,混合稀土氧化物及钾为助剂的氯化氢氧化催化剂,实验考察了催化剂粒径、HCl和O2体积比、反应温度等对氯化氢氧化反应的影响,进行了催化剂寿命试验.结果表明,采用粒径为0.6 mm的催化剂,在反应温度365 ℃,HCl空速490 L/(kg-cat·h)的条件下,氯化氢单程转化率可达到86%以上.对氧化反应冷凝水中铜含量的等离子体发射光谱(ICP)检测结果显示,催化剂中主要活性组分铜的流失速率为6×10-6 g/h,催化剂具有良好的稳定性.     

二氧化铈载金催化剂催化CO氧化的研究进展

将金纳米颗粒负载在二氧化铈上,形成负载型催化剂,能应用于多种反应体系,表现出良好的催化活性,有着广阔的发展前景。综述了二氧化铈载金催化剂在一氧化碳催化氧化中的应用研究进展,介绍了二氧化铈载金催化剂中金的结构、价态和纳米尺寸,载体二氧化铈的形貌、结构、尺寸和氧空位以及金和载体二氧化铈两者之间的相互作用对一氧化碳催化氧化性能的影响。     

金催化剂催化氧化葡萄糖研究

采用固定化凝胶法制备1％ Au／C催化剂。对Au／C催化剂的寿命进行了测试,结果显示：经过9次重复使用,每次3h,Au／C催化剂的活性下降．同时比较了制备的Au／C和商业Pd／C催化剂对葡萄糖的液相催化氧化反应,证明Au／C催化剂明显优于Pd／C催化剂．     

RuPd/C催化对苯二甲酸二甲酯加氢制备1,4-环己烷二甲酸二甲酯

采用纳米级Ru-Pd/C催化剂,在温和条件下将其应用于对苯二甲酸二甲酯(DMT)加氢制备1,4-环己烷二甲酸二甲酯(DMCD)的反应。考察了溶剂、反应温度、压力、催化剂用量对DMT加氢的影响。结果表明,在5 000mL高压反应釜中,最佳工艺条件为:温度140℃、压力4.0 MPa、溶剂异丙醇2 000 mL、DMT 1 300 g、催化剂65g,在该条件下,DMT转化率为99.8%,DMCD选择性为96.3%。保持反应条件不变,催化剂循环使用22次后,DMT转化率为99.0%,DMCD选择性为95.1%。     

Pd/C催化剂催化分解甲酸反应动力学研究

采用湿空气氧化法研究了常压下Pd/C催化剂催化分解甲酸的反应动力学。建立了甲酸催化分解反应速率经验方程,Pd/C催化分解甲酸在323～363K范围内表观活化能为22.1kJ·mol-1。     

钯/铈复合金属氧化物催化氧化苯酚合成碳酸二苯酯

制备了一种用于非均相催化一步合成碳酸二苯酯(DPC)所需催化剂的载体(Ce(1-x)MnxO2),并采用沉淀法制备Pd负载质量分数为0.5%的Pd/Ce(1-x)MnxO2催化剂.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和比表面积测定(BET)等手段对载体及催化剂进行表征并考察载体制备方法、载体焙烧温度、Mn和CuO含量对催化剂活性的影响.结果表明,采用溶胶-凝胶法制备的载体Ce0.5Mn0.5O2在600 ℃下焙烧6 h时,得到的催化剂催化活性较好,DPC收率可达9.32%.载体中添加CuO有助于提高催化剂活性,当CuO添加量质量分数为9.0%, 活性组分Pd的负载量为0.5%, CO与O2压力比为97∶3时,DPC收率可达10.28%.     

Pt/C,Pd/C,Pd-Bi/C催化剂的应用研究

采用浸渍法制备 Pt/C,Pd/C和 Pd- Bi/C催化剂。将三种催化剂对葡萄糖的脱氢和加氧氧化两种反应的催化效果作对比研究 ,发现三种催化剂对这两个反应有着完全相反的催化顺序 :催化脱氢时 Pt/C效率最高 ,而加氧反应中 Pd- Bi/C却具有绝对优势。为解释此结果 ,结合催化剂的表征 [2 ] ,尝试提出了催化加氧和脱氢的机理 ,并确定了 Pd- Bi/C催化剂中的最佳 Bi/Pd比和两种催化反应的最佳工艺条件。实验结论 :Pt/C用于葡萄糖催化脱氢为可行的工业化途径 ,而 Pd- Bi/C对葡萄糖的催化加氧则具有挑战酶催化过程的能力 ,有一定的市场应用前景