Fe2O3/CNTs纳米粒子的制备及其对高氯酸铵燃速的催化作用

采用液相沉淀法制备沉积于碳纳米管（CNTs）表面的Fe2O3复合纳米催化剂，用透射电子显微镜（TEM）和光电子能谱（XPS）对制备的Fe2O3／CNTs复合纳米催化剂进行表征，研究了Fe2O3／CNTs复合纳米催化剂对高氯酸铵（AP）燃烧的催化性能。结果表明，纳米级Fe2O3颗粒均匀包覆在CNTs表面，Fe2O3／CNTs复合纳米催化剂能明显降低AP的分解温度，提高AP单元推进剂的燃速；Fe2O3／CNTs复合纳米催化剂对AP的催化活性明显优于纳米Fe2O3、纳米Fe2O3和CNTs的简单混合催化剂。     

过渡金属氧化物对烟火药剂的催化作用

为了提高含高氯酸钾和硝酸钾烟火药剂的反应速率,应用混合法和结晶法将过渡金属氧化物（TMO）氧化铁添加到含高氯酸钾的烟火药剂中,将氧化铜添加到含硝酸钾的烟火药剂中。利用绝热加速量热仪（ARC）分别研究了氧化铁对含高氯酸钾烟火药剂、氧化铜对含硝酸钾烟火药剂的催化作用。结果表明,氧化铁对含高氯酸钾的烟火药剂具有催化作用,以结晶添加法催化效果最佳;此药剂的最大反应速率为8.10 min^-1,是不含催化剂药剂的4.09倍;到达最大反应速率时间为8.52 min,比不含催化剂的药剂降低了92.8%。氧化铜对含硝酸钾的烟火药剂具有催化作用,混合法添加的催化效果最佳;此药剂最大反应速率为7.38 min^-1,是不含催化剂药剂的1.30倍;到达最大反应速率时间为53.55 min,比不含催化剂的药剂降低了66.3%。     

Fe2O3/CNTs的制备及其对RDX热分解的催化机理

采用溶胶-凝胶法制备了纳米Fe2O3/CNTs催化剂,通过正交实验优化了工艺参数,用SEM、TEM、XRD对Fe2O3/CNTs复合粒子进行了表征,DSC研究了Fe2O3/CNTs对RDX热分解性能的影响.结果表明,纳米级Fe2O3颗粒均匀包覆在CNTs表面,当其加入量为RDX质量的5%时,Fe2O3/CNTs复合粒子使RDX的分解温度降低了14.1℃;通过Kissinger法计算发现,Fe2O3/CNTs复合粒子的加入使RDX的分解反应活化能降低了38.5%.     

Fe_3O_4/CNTs催化苯羟基化制苯酚反应性能

为实现苯一步羟基化直接合成苯酚的绿色工艺路线,基于高温热分解法制备了Fe3O4/碳纳米管(CNTs)复合催化剂应用于H2O2为氧化剂的苯羟基化制苯酚反应。采用单因素法考察了H2O2及催化剂用量对反应的影响,并评估了催化剂的重复使用性能。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)和振动样品磁强计(VSM)对催化剂的微观结构、磁性能进行了研究和分析。结果表明,负载于CNTs表面上的Fe3O4粒子是H2O2为氧化剂的苯羟基化制苯酚反应的主要活性组分;在Fe3O4/CNTs用量30 mg,H2O2 1.5 m L的条件下,反应90 min时苯转化率为26%,苯酚选择性为91%。     

CuO/CNTs的制备及其对双基推进剂燃烧的催化作用

以醋酸铜和碳纳米管为原料,在常压和100℃下,用溶胶浸渍法制备出CuO/CNTs复合纳米催化剂,采用XRD、TEM等对CuO/CNTs进行了表征,并考察了其对双基推进剂燃烧的催化作用。结果表明,纳米CuO以8～10nm的椭球形粒子和长度50nm、宽度5nm的棒状粒子两种形态附着在碳纳米管表面。CuO/CNTs复合纳米催化剂可显著改善双基推进剂的燃烧性能,使其燃速大幅提高,压强指数降低。在6MPa、质量分数为2.5%时,该催化剂使推进剂的燃速从5.20mm/s提高到11.77mm/s,提高了115%;在16～22MPa出现平台燃烧,在该压强范围内的压强指数从0.617降低至0.238。     

催化湿式氧化法处理含酚废水

进行了CuO/Al2O3、CuO MnO2/Al2O3、CuO K2O/Al2O3、CuO/CeO2催化剂在160℃和1.6MPa的氧气压力条件下,催化氧化法处理含酚废水的实验,结果表明催化剂CuO/CeO2具有最高的催化活性,COD为3000mg/L左右含酚废水,反应50min后降解97%。并测定了在135～165℃和1.6MPa氧气压力下,加入催化剂CuO/Al2O3氧化含酚废水的COD与时间的的关系,求取了反应的动力学方程。初步探讨了氧分压和溶液的pH对催化氧化反应速率的影响。     

以负载Fe的介孔分子筛为模板合成碳纳米管

以负载Fe的介孔分子筛Fe/MCM-41和Fe/ABW分别为催化剂,乙炔为碳源,采用化学气相沉积法对催化合成碳纳米管(CNTs)进行研究,讨论了反应温度、催化剂种类以及催化剂预处理对CNTs纯度和形貌的影响,通过场发射扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜和X-射线衍射仪对产物的结构和形貌进行了表征和分析,并对CNTs的生长机理进行了推测.结果表明,在反应温度为700℃,两种不同的催化剂经H2还原后,催化生长出直径均匀(20nm～30nm)且晶化程度较好的CNTs.     

基于蛋壳膜基碳点合成Ag/E-CDs/Fe3O4及其催化还原性能

采用FeCl3?6H2O、尿素、硝酸银为原料,以碳量子点为还原剂,通过水热和光催化两步法合成了Ag/E-CDs/Fe3O4复合物(ECIA).利用鸡蛋壳膜制备了碳量子点表面活性基团,先合成了E-CDs/Fe3O4,然后在光照条件下,Ag粒子进一步沉积于E-CDs/Fe3O4表面.采用XRD、FTIR、SEM、TEM和荧光光谱(PL)等对产物进行表征.以水体中的对硝基苯酚(4-NP)为模拟污染物,研究了ECIA的催化还原性能.探讨了复合物中含Ag量、催化剂用量、4-NP初始浓度对催化还原反应的影响.结果表明,E-CDs/Fe3O4与Ag粒子复合后提高了催化剂的催化活性,但复合物含Ag量过高会降低催化剂催化活性,其中,硝酸银添加量为2 mg时所得样品ECIA-2催化活性最佳,对4-NP的催化还原反应符合一级动力学方程,室温下该反应的ki为0.6441 min–1.     

铜基催化剂上丙烯环氧化反应的研究

本实验成功合成了粒径均一的铜纳米粒子,并制备含不同粒径CuO的K_2O/CuO/SiO_2催化剂。通过对催化剂结构特点表征,及催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能的考察,确定了CuO粒径与催化剂催化性能的关系。     

磁性CuO—Bi2O3催化剂的制备及炔化性能

采用溶胶凝胶法结合等体积浸渍法制备了具有磁性的CuO—Bi2O3／Fe3O4@SiO2催化剂,利用XRD、BET等手段进行表征,并考察了催化剂在甲醛乙炔化反应中的催化性能。结果表明,载体Fe3O4@SiO2具有较高的比表面积,CuO在其表面以高分散的微晶态形式存在;制得的催化剂在甲醛乙炔化反应中有较高的活性与使用稳定性,可以在外加磁场的作用下与反应液快速分离。     

高盐度有机废水磁载催化剂降解工艺研究

以均匀沉淀法制备的Fe3O4磁粒为核心,以钛酸丁酯、正硅酸乙酯为原料,采用溶胶-凝胶法制备了磁载TiO2-SiO2-Fe3O4复合微粒,运用X射线衍射(XRD)、红外(IR)测试方法对所制得复合粒子进行表征,并以TiO2-SiO2-Fe3O4复合微粒为催化剂研究其高盐度有机废水催化降解的性能.结果表明,磁基体Fe3O4...     

Effect of adding nickel to iron-alumina catalysts on the morphology of as-grown carbon nanotubes

The synthesis of carbon nanotubes (CNTs) from ethylene decomposition by Fe/Al₂O₃ and Fe/Ni/Al₂O₃ catalysts (Fe:Ni=10:1) is studied. A small amount of nickel introduced into the catalyst can significantly increase the yield of CNTs, but the nanotubes change from straight tubes with concentric parallel carbon sheets to helical tubes of the fish-bone type. Raman characterization of CNTs prepared at 823 and 1023 K and CNTs annealed at 2473 K shows that CNTs deposited on the Fe/Ni/Al₂O₃ catalyst have poor crystallinity, as compared with that on the Fe/Al₂O₃ catalyst. These differences are explained by a mechanism of formation of helical tubes of the fish bone type that takes into consideration the differences in the chemical nature of the catalyst with and without nickel.     

SnO2-Cu2O/CNTs复合催化剂的制备及对FOX-12热分解的催化性能

以氯化铜、四氯化锡和碳纳米管为原料,采用浸渍法和液相化学沉积法相结合制得SnO2-Cu2O/CNTs复合催化剂,采用XRD、SEM、TEM、EDS等对催化剂进行表征,并用DsC研究催化剂对FOX-12热分解特性的影响.结果表明,纳米金属氧化物以5～10nm的球形颗粒形态附着在碳纳米管表面,分散较均匀.催化剂使N-脒基脲...     

碳纳米管负载CuO-CeO_2催化剂用于CO选择性氧化

分别以碳纳米管(CNTs)和68%浓HNO3处理的CNTs为载体,采用超声辅助的浸渍法制备负载型Cu O-CeO_2复合氧化物催化剂,用于富氢气中CO选择氧化。采用XPS和LRS对预处理前后CNTs管的结构与表面性质进行研究。采用XRD和H2-TPR对催化剂结构进行表征。结果表明,经浓HNO3处理的CNTs载体表面含氧官能团—COOH相对含量提高了约68%,且表面缺陷增多,有助于催化剂活性组分的沉积和分散。以此负载的Cu O-CeO_2催化剂上Cu O物种具有较好的分散性,晶粒尺寸较小,催化剂表现出强的低温氧化还原能力,且表面CO氧化活性位增多,对CO选择性氧化具有低温高活性,T50低至90℃,反应温度低于140℃保持高选择性,且CO完全转化反应温度窗口拓宽宽至30℃。     

催化湿式氧化中负载型催化剂制备

采用浸渍法制备了负载型催化剂CuO/γ-Al_2O_3和Fe_2O_3/γ—Al_2O_3,以甲基橙为代表化合物,考察了制备因素对催化活性的影响,结果表明,CuO/γ-Al_2O_3的活性高于Fe_2O_3/γ-Al_2O_3,催化湿式氧化甲基橙2 h,脱色率接近100%。正交试验和稳定性研究表明,焙烧温度对催化活性影响较大,350℃焙烧,催化剂活性组分Cu溶出较少,且重复使用情况较好。采用SEM和XRD等手段对CuO/γ-Al_2O_3进行表征,发现其活性组分分散度良好。     

Effects of bimetallic catalyst composition and growth parameters on the growth density and diameter of carbon nanotubes

Multi-wall carbon nanotubes (MWNTs) were synthesized by catalytic decomposition of acetylene over Fe, Ni and Fe-Ni bimetallic catalysts supported on alumina under various controlled conditions. The growth density and diameter of CNTs were markedly dependent on the activation time of catalysts in H₂ atmosphere, reaction time, reaction temperature, flow rate of acetylene, and catalyst composition. Bimetallic catalysts were apt to produce narrower diameter of CNTs than single metal catalysts. For the growth of CNTs at 600 ‡C under 10/100 seem flow of C₂H₂/H₂ mixture, the narrowest diameter about 20 nm was observed at the reaction time of 1 h for 20Fe : 20Ni : 60Al₂O₃ catalyst, but at that of 1.5 h for 10Fe : 30Ni : 60Al₂O₃ catalyst. It was considered that the diameter and density of CNTs decreased with the increase of the growth time mainly due to hydrogen etching. The growth of CNTs followed the tip growth mode.     

CuO/Bi2O3催化合成3-己炔-2,5-二醇

采用均匀沉淀法在水热体系中制备出CuO/Bi2O3粉体催化剂,讨论了水解过程中pH对生成晶形沉淀的影响,通过TG分析确定合适的焙烧温度。采用XRD、SEM、BET等技术对催化剂进行了表征,结果表明,在400℃下焙烧可得到晶形完善,比表面积较大,平均尺寸0.1～0.5μm的粉体颗粒。在高压反应釜中考察了Bi质量分数、反应温度、乙炔分压、pH对催化活性的影响,得到了催化合成3-己炔-2,5-二醇的适宜反应条件:Bi质量分数12%,反应温度120℃,乙炔分压1.0 MPa,pH=6～7,产物收率达20.10%。     

The evaluation of the gross defects of carbon nanotubes in a continuous CVD process

Carbon nanotubes (CNTs) were prepared by ethylene decomposition on an Fe/Al₂O₃ catalyst in a fluidized bed reactor. Their gross defects at different growth periods are evaluated by using a combination of SEM, TGA and Raman spectroscopy. The initially grown CNTs have a much lower thermal stability and more defects as compared to the fully-grown ones. The difference in the defects of CNTs at different reaction times is attributed to the lift up of CNTs with the gradually crashing texture of catalyst and the increasing volume of CNTs in a limited reactor space.