Fe~(2+)/PMS法处理模拟次甲基蓝废水的研究

针对印染废水具有致癌、致畸和致突变性,急需经济高效的处理技术,结合基于SO_4~-·高级氧化技术可高效氧化难降解有机污染物的特点,以模拟次甲基蓝印染废水作为目标污染物,采用Fe~(2+)/PMS类芬顿体系,考察了初始MB浓度、初始PMS浓度、初始Fe~(2+)浓度、初始溶液pH值对MB脱色效率的影响。结果表明,Fe~(2+)活化PMS的速率较快,氧化MB脱色可分为两个阶段,快速反应阶段和慢速反应阶段,在快速反应阶段内生成大量的SO_4~-·,有利于MB的快速脱色。该体系氧化MB的最佳Fe(Ⅱ)/PMS摩尔比为1.25∶1,最佳反应pH值为3.0,MB脱色效率与MB初始浓度成反比,与PMS初始浓度成正比,Fe~(2+)/PMS体系主要产生的活性物种为SO_4~-·。研究结果可为以次甲基蓝为代表印染废水高效氧化提供一定的理论依据及技术支持。     

Fe~(2+)/PMS法处理模拟次甲基蓝废水的研究

针对印染废水具有致癌、致畸和致突变性,急需经济高效的处理技术,结合基于SO_4^-·高级氧化技术可高效氧化难降解有机污染物的特点,以模拟次甲基蓝印染废水作为目标污染物,采用Fe-·高级氧化技术可高效氧化难降解有机污染物的特点,以模拟次甲基蓝印染废水作为目标污染物,采用Fe⁽²⁺⁾/PMS类芬顿体系,考察了初始MB浓度、初始PMS浓度、初始Fe(2+)/PMS类芬顿体系,考察了初始MB浓度、初始PMS浓度、初始Fe⁽²⁺⁾浓度、初始溶液pH值对MB脱色效率的影响。结果表明,Fe(2+)浓度、初始溶液pH值对MB脱色效率的影响。结果表明,Fe⁽²⁺⁾活化PMS的速率较快,氧化MB脱色可分为两个阶段,快速反应阶段和慢速反应阶段,在快速反应阶段内生成大量的SO_4(2+)活化PMS的速率较快,氧化MB脱色可分为两个阶段,快速反应阶段和慢速反应阶段,在快速反应阶段内生成大量的SO_4^-·,有利于MB的快速脱色。该体系氧化MB的最佳Fe(Ⅱ)/PMS摩尔比为1.25∶1,最佳反应pH值为3.0,MB脱色效率与MB初始浓度成反比,与PMS初始浓度成正比,Fe-·,有利于MB的快速脱色。该体系氧化MB的最佳Fe(Ⅱ)/PMS摩尔比为1.25∶1,最佳反应pH值为3.0,MB脱色效率与MB初始浓度成反比,与PMS初始浓度成正比,Fe⁽²⁺⁾/PMS体系主要产生的活性物种为SO_4(2+)/PMS体系主要产生的活性物种为SO_4^-·。研究结果可为以次甲基蓝为代表印染废水高效氧化提供一定的理论依据及技术支持。     

nZVI@BC活化PMS氧化高硫酸盐废水中亚甲基蓝的研究

采用由小麦秸秆制备的生物炭（Biochar,BC）作为纳米零价铁（Nanoscale zero-valent iron,n ZVI）载体,制备出一种高效非均相催化剂-生物炭负载纳米零价铁（n ZVI@BC）,用于活化过一硫酸盐（Peroxymonosulfate,PMS）降解高硫酸盐印染废水中的典型染料亚甲基蓝（Methylene Blue,MB）。n ZVI@BC 表征结果表明,BC 具有优良的稳定性且富含活性官能团,负载于 BC 上的 n ZVI 分散性好。通过批次实验探究了初始 p H、n ZVI@BC 投加量、PMS 浓度和硫酸钠浓度对 n ZVI@BC/PMS 体系降解 MB 的影响。结果表明,在 MB 初始质量浓度为 40 mg/L,p H 为 3,n ZVI@BC 投加量为 0.2 g/L,PMS 质量浓度为 0.4 g/L,Na₂SO₄浓度为 0.2 mol/L 的条件下,反应 30 min 后 n ZVI@BC/PMS 体系对 MB 的降解率达到 90.36%。Na₂SO₄浓度超过...     

Fe~(2+)活化过硫酸盐对亚甲基蓝废水的降解研究

研究了Fe~(2+)活化过硫酸钠(SPS)在降解亚甲基蓝(MB)过程中溶液初始pH、Fe~(2+)浓度、SPS浓度、Fe~(2+)/SPS的最佳浓度比、MB的初始质量浓度对溶液中MB及COD降解效果的影响。结果表明,酸性环境MB的降解率要高于碱性环境,且溶液初始pH为3时MB的去除效果最佳。过高或过低的Fe~(2+)浓度及SPS浓度对MB脱色效果都会产生一定的影响,且最佳投加比为C(Fe~(2+))∶C(S2O_2-8)=1∶2。当MB初始质量浓度为50 mg/L时,SPS与Fe~(2+)的最佳投加浓度分别为0. 4 mmol/L及0. 2 mmol/L。Fe~(2+)/SPS体系对于MB的脱色效果可达到80%~90%,对于氧化的中间产物的矿化度为20%~40%。当溶液初始温度20℃时会使MB发生分子聚焦现象,随着溶液初始温度的升高,MB的脱色率随之升高,MB分子脱色的最佳反应温度为40℃。通过液相色谱质谱联用(LC-MS)分析可知,MB的氧化中间产物主要为二氨基苯酚、邻氨基苯酚、苯并噻唑、苯酚等苯的同系物。     

Fe~(2+)/H_2O_2体系降解MB机制及影响因素研究

以亚甲基蓝(MB)作为目标污染物,实验研究了Fe~(2+)/H_2O_2体系降解MB的活性物质,明确了主要反应条件对MB降解的影响特性。结果表明:HO_2·没有直接降解MB的能力;Fe~(2+)/H_2O_2体系对MB的降解能力主要来自于·OH;Fe~(2+)/H_2O_2体系降解MB可分为快速反应阶段和匀速反应阶段。快速反应阶段的MB降解率随温度升高而下降。体系对MB降解能力随H_2O_2初始浓度增加呈现先升高后减弱的趋势,本实验条件下,最佳H_2O_2初始浓度为5 mmol·L~(-1)。体系对MB降解能力随Fe~(2+)初始浓度的增加而单调增加。MB降解速率随MB初始浓度的增加而增加,但MB降解率随其初始浓度呈现先增大后减小的趋势。保证·OH生成速率及其有效利用是提高体系氧化能力及H_2O_2利用率的关键。     

Fe_3O_(4~-)还原氧化石墨烯活化过硫酸钾降解罗丹明B

通过化学浴沉淀法制备了Fe3O4-还原氧化石墨烯(RGO)复合物,将其作为活化剂,活化过硫酸钾降解罗丹明B(RhB)。考察了pH、温度、过硫酸钾含量、Fe3O4-RGO剂量等要素对降解效率的影响规律。结果表明,降解反应活化能为10.8 kJ/mol,低于目前报道的其他活化剂;在反应过程中起主要作用的是硫酸根自由基。Fe3O4-RGO具有良好的稳定性,5次重复使用后,脱色率仍能维持在90%以上。在处理高含量RhB(COD=800 mg/L)染料废水时,当pH为3、温度20℃、n(RhB):n(K2S2O8)为1:20、Fe3O4-RGO剂量1 g/L时,反应3 h后的脱色率为100%,COD去除率为83.83%。     

NaClO-PMS及NaClO-O3协同活化降解印染废水

将次氯酸钠(NaClO)分别与过硫酸氢钾(KHSO_5,简称PMS)和臭氧(O_3)协同活化,用于处理模拟印染废水,以罗丹明B(Rhodamine B,RhB)、活性艳蓝(Reactive Brilliant Blue,Knr)、活性艳红(Reactive Red X-3B)、甲基橙(Methyl Orange,MO)染料的降解率为指标,采用紫外-可见吸收光谱分析测试法,探讨其物质的量比、pH及废水中Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、HCO_3~-等因素的影响。结果表明:NaClO-PMS及NaClO-O_3体系最佳物质的量比分别为n(NaClO):n(PMS)=1:1,n(NaClO):n(O_3)=2:3,分别在pH为3～11、3～9时对模拟印染废水具有较好的降解效果,NaClO-PMS体系在酸性条件下降解RhB效果较好,pH=3时降解率可达到96.18%;NaClO-O_3体系在中性条件下对RhB的降解效果较好,pH=7时降解率为97.91%;阴离子对NaClO-PMS及NaClO-O_3体系处理印染废水的影响均较小。     

化学浴沉积法制备氢氧化镍及其催化过一硫酸盐降解亚甲基蓝

采用简单的化学浴沉积法（CBD）制备出水合氢氧化镍[Ni（OH）₂·0.75H₂O]粉体。该粉体具有微/纳构造特征,整体呈现出无规则微米级颗粒状形貌,由纳米片自组装而成。考察了水合氢氧化镍作为催化剂活化单过硫酸氢钾（PMS）降解亚甲基蓝（MB）溶液的性能。结果表明,Ni（OH）₂·0.75H₂O/PMS 复合体系具有良好的降解MB溶液的能力,其对MB的降解率可达84.33%;而相同条件下Ni（OH）₂·0.75H₂O或PMS单一体系对MB的降解率仅为9.46%和21.19%。MB 溶液的降解率随反应体系中PMS用量的增加而提高,随MB初始浓度的增加而降低,随催化剂用量的增加先增加而后维持不变。Ni（OH）₂/PMS体系中引入C₂O₄^2-或PO₄^3-阴离子会抑制MB溶液的降解,抑制率分别为65.77%和16.44%,但NO₃^-的引入对MB的降解无抑制。自由基俘获结果证实,·SO₄^-是参与直接氧化降解MB的主要活性中间体;动力学分析表明氢氧化镍催化活化PMS降解MB溶液的反应为二级反应,其表观反应速率常数k=5.39 L/（mmol·min）。     

Fe~(2+)/NH_2OH联合活化过硫酸盐降解水中磺胺甲恶唑

Fe~(2+)活化过一硫酸盐(PMS)作为一种类芬顿氧化体系,可产生具有强氧化能力的活性物种降解水中绝大多数的难降解有机污染物,然而Fe~(3+)向Fe~(2+)的缓慢转化速率极大地限制了该技术的广泛应用。今研究采用羟胺(NH_2OH)强化Fe~(2+)/PMS体系降解水中典型抗生素,考查了耦合体系对磺胺甲恶唑(SMX)的降解效能。研究结果表明,一定程度上,增加PMS、Fe~(2+)与NH_2OH的投量能够有效促进SMX的氧化去除。此外,提高反应温度可以促进PMS活化释放自由基过程,进而强化体系对SMX的降解。然而随着SMX浓度与pH的提高,体系对目标物的降解受到了明显的抑制。进一步对体系自由基进行分析表明,硫酸根自由基(SO_4~(·-))是降解SMX主要的活性物种。     

CoFe2O4@MS活化过一硫酸盐处理6-硝氧体废水的研究

采用溶胶-凝胶法制备了催化剂CoFe₂O₄@MS,对以其活化过一硫酸盐（PMS）处理重要染料中间体废水 6-硝氧体废水进行了研究。采用扫描电子显微镜（SEM）、X 射线衍射仪（XRD）和傅立叶变换红外吸收光谱仪（FTIR）对催化剂进行表征。系统研究了 PMS投量、催化剂投量、初始 pH 和反应温度对 CoFe₂O₄@MS/PMS 体系处理 6-硝氧体废水的影响。结果表明：CoFe₂O₄@MS/PMS 催化体系对 6-硝氧体废水 COD 降解效果显著;6-硝氧体废水 COD 降解率随 PMS 投量先增加后减少,随催化剂投量和温度的增加而增加;6-硝氧体废水 COD 降解在强酸性条件下效果最好,在强碱性条件下效果大幅降低。在实际废水处理时,选择 PMS投量 12 g/L、催化剂投量 0.5 g/L,在常温（25 ℃）下无需调 pH,反应 60 min 内对 6-硝氧体废水的 COD 降解率可达 99.84%。实验结果可为非均相过渡金属催化剂活化PMS 处理萘磺...     

Fenton法预处理高浓度焦化废水的影响因素与动力学研究

采用Fenton预处理高浓度焦化废水,以COD和挥发酚为评价指标,通过正交和单因素实验研究了废水初始pH值、H_2O_2量、[Fe~(2+)]/[H_2O_2]和反应时间对处理效果的影响,同时对反应过程的动力学进行了探讨。结果表明:同时降解COD和挥发酚的最佳控制条件是pH值为3、H_2O_2投加量为170 m L/L、Fe~(2+)/H_2O_2摩尔比为1:80、反应时间为20 min,此时COD和挥发酚的去除率分别达到80%和95%以上;COD的降解反应符合一级动力学方程规律,相关系数R~2=0.991 5,反应速率常数为0.446 9 min~(-1)。     

UV/Mn~(2+)-Fe~(3+)/H_2O_2处理染料废水的实验研究

研究了常温常压下UV/Mn~(2+)-Fe~(3+)/H_2O_2光催化非均相反应体系处理偶氮染料模拟废水的特性,并与UV-Mn~(2+)/H_2O_2、UV/Fe~(2+)/H_2O_2等体系处理染料废水的效果进行了对比;考察了Mn~(2+)、Fe~(2+)、Fe~(3+)、H_2O_2投加量对UV/Mn~(2+)-Fe~(3+)/H_2O_2反应体系处理染料废水的影响。结果表明,UV/Mn~(2+)-Fe~(3+)/H_2O_2反应体系具有良好的催化氧化作用,在20 w紫外光照射下,100 mg·L~(-1)的直接大红D-GLN在反应20 min时,降解效率高达到90%以上。     

石墨相氮化碳活化过二硫酸盐降解亚甲基蓝的研究

以石墨相氮化碳(g-C_3N_4)为催化剂,在模拟日光条件下活化过二硫酸盐(PDS)降解阳离子染料亚甲基蓝(MB)。结果表明:g-C_3N_4活化PDS能有效降解MB,且当n(PDS)∶n(MB)=20∶1、g-C_3N_4投加质量浓度为1.0 g/L、120 min时,MB降解率最高可达93.2%;初始pH及温度对MB的降解影响不大;自由基猝灭实验表明硫酸根自由基、羟基自由基、超氧自由基和光生电子空穴均为反应的活性物种,且反应主要发生在g-C_3N_4表面。     

过硫酸盐修复石油烃污染场地的小试试验探究

以广东省某工业场地石油烃污染土壤为试验土样,探究了过硫酸盐(Na_2S_2O_8)在不同投加梯度下的单独作用效果,以及经(FeSO_4·7H_2O)Fe~(2+)、Fe~(2+)/柠檬酸(CA)、生石灰(CaO)活化后对初始石油烃(TPH)浓度为4470mg/kg的污染土壤的氧化降解效果影响。试验结果表明,单独过硫酸钠降解作用下效果较温和,在9%Na_2S_2O_8用量下,TPH降解率仅8.4%;经Fe~(2+)、Fe~(2+)/CA、CaO活化后,降解效果均有显著提升,2%Fe~(2+)+5%Na_2S_2O_8作用下降解率可达39%;6%CaO+5%Na_2S_2O_8作用下,降解率可提高至58%;经5%过硫酸钠+2%CA+6%Fe~(2+)作用后,TPH降解率最高可达85%,完全可满足场地修复目标要求,也为广东省同类型污染场地的修复治理提供技术参考。     

镁离子强化UV/PMS体系降解染料的探究

用酸性橙7(AO7)模拟染料废水,探究了Mg~(2+)对UV/PMS体系降解染料废水的强化作用,及其影响因素和主要氧化物种。实验结果表明,Mg~(2+)的加入会显著增强UV/PMS体系的氧化能力。底物浓度与AO7的降解效果成负相关;PMS投量、Mg~(2+)投量和紫外灯功率与AO7的降解效果成正相关;pH的升高对该体系起到一定的抑制作用。Mg~(2+)/UV/PMS体系主要氧化物种是硫酸根自由基(SO4·-)和少量羟基自由基(·OH)。     

Fe~(2+)/PMS高级氧化体系对水体里Cl~-的影响探究

针对Fe~(2+)/过一硫酸盐(PMS)的高级氧化体系在水处理问题上被广泛应用的现象,采用Fe~(2+)/PMS的体系,研究以氯离子(Cl~-)为目标物,在多种影响因素下的转化率和生成产物。结果表明,当pH=3,Fe~(2+)与PMS的摩尔浓度比例为0.8∶1时,Cl~-的转化效果最好。当Cl~-取20μmol·L~(-1)时,转化率为43%,转化产物仅为次氯酸(HClO)。随着p H的上升,Cl~-转化效果会变差,Fe~(2+)与PMS的摩尔浓度比例和Cl~-自身的浓度也会影响反应效果。     

活性炭纤维阴极电-芬顿法处理煤气化废水

采用阴极E-Fenton法处理煤气化废水,对比石墨毡和活性炭纤维(ACF)为阴极材料的处理效果,利用傅里叶红外光谱(FT IR)表征处理前后的物质特征;并考察初始pH、电压、Fe~(2+)投加量对处理效果的影响。结果表明,ACF具有较高的表面积,可有效富集反应器中的氧气和有机物,从而取得较好的降解效果。E-Fenton法可破坏废水中的芳香结构或C=C不饱和结构,生成杂环芳烃类产物,未能完全矿化降解废水中的醇和酚羟基、脂环基、羧基、醚,缩醛或缩酮等官能团。ACF为阴极的E-Fenton法优化反应条件为:电解电压10 V,初始pH=3,Fe~(2+)的浓度0.4 mmol/L。在此条件下,COD去除率可达57%。     

石墨烯复合材料耦合PMS去除金橙G研究

对Hummer法制备出的氧化石墨烯(GO)进行改性,得到掺氮石墨烯(N-rGO),将其作为活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙G(OG),对GO和N-rGO进行了表征。结果表明,发现改性后的石墨烯表面含氧官能团明显减少。N-rGO投加量为0.5g/L、n(PMS):n(OG)为1:20时,降解50min可使OG的脱色率达到96%,而不投加N-rGO相同时间内仅降解2%。初始pH对N-rGO/PMS体系降解OG有较大的影响,pH为7时效果为佳。紫外可见光谱中,OG于479nm和330nm处吸收峰减少,表明染料分子中的偶氮键和萘环结构断裂。N-rGO/PMS体系中染料得到一定程度的矿化。     

石墨相氮化碳活化过硫酸钠暗反应降解亚甲基蓝

采用石墨相氮化碳(g-C_3N_4)和过硫酸盐(PS)的异相体系,在暗反应条件下处理亚甲基蓝印染废水(MB)。结果表明:光照不是反应发生的必要条件,暗反应条件下,溶液初始pH为5、反应温度为室温(30℃)、g-C_3N_4投加量为0.8 g/L、PS投加量为0.5 g/L时,反应10 min MB降解率可达92.86%,60 min降解率仍稳定在90%以上。通过自由基捕获实验,确定·OH、SO_4~(·-)、h~+与O_2~(·-)均为参与g-C_3N_4/PS暗反应降解MB的活性物质,其作用程度依次降低。催化剂循环使用4次后性质稳定,对MB去除率仍在85%以上。     

铁酸锰-石墨烯气凝胶活化PMS降解酸性红B

用水热法和冷冻干燥法制备了MnFe_2O_4-rGO气凝胶催化剂,活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO_4~(·-))氧化降解酸性红B。用SEM、XRD、FTIR、拉曼光谱仪、N2吸脱附等温仪对该催化剂进行表征,考察催化剂投加量、PMS浓度、初始pH对酸性红B降解效果的影响。结果表明,当催化剂投加量为0.15 g/L、PMS浓度为0.6 mmol/L、pH为7时,反应30 min后酸性红B的降解率为91.5%;且pH适用范围广,pH在3～9时降解率均在82%以上。投加自由基捕获剂叔丁醇和甲醇,结果表明在MnFe_2O_4-rGO气凝胶/PMS体系中起氧化降解作用的主要活性物质是SO_4~(·-)。紫外可见光谱表明酸性红B分子中的萘环结构和偶氮键被氧化;TOC表征结果表明MnFe_2O_4-rGO气凝胶/PMS体系对酸性红B的矿化率为30.8%。