伊利石合成磷酸硅铝分子筛及其表征

采用碱熔活化方法对伊利石进行活化,系统地考察了煅烧温度、煅烧时间、矿物粒度、矿碱质量比等条件对伊利石活化的影响;以活化伊利石为主要硅、铝源,采用水热法合成磷酸硅铝分子筛（SAPO-11）,系统地考察模板剂种类、模板剂用量、投料硅铝物质的量比、晶化温度等合成条件对产物结构和性质的影响。利用X射线衍射（XRD）、N₂吸附-脱附、扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）等分析手段对活化产物和合成的分子筛进行了分析表征,结果表明,伊利石的最佳碱熔活化条件为煅烧温度为800 ℃、煅烧时间为90 min、伊利石矿粒径为75 μm、矿碱质量比为1∶0.8,经活化后伊利石的晶型结构基本完全被破坏,活化产物主要是高活性的低聚合态硅铝酸盐,化学反应活性较高;在原料配比为n（三氧化二铝）∶n（五氧化二磷）∶n（模板剂）∶n（二氧化硅）∶n（水）=1∶1∶1∶0.5∶50、水热晶化温度为190 ℃、晶化时间为24 h时成功合成结晶度较高的纯相SAPO-11分子筛,合成的SAPO-11分子筛具有较大的比表面积,样品主要由粒径为1~3 μm的椭球状颗粒组成,该合成方法丰富了磷酸硅铝（SAPO）分子筛的原料来源,拓展了中国伊利石的高附加值利用途径。     

Cax Mgy Alm Sin Oz:Ln(Ln=Ce3+,Tb3+,Eu3+)三色荧光粉的结构调控、发光性质及在白光二极管中的应用

基于紫外/近紫外光激发的高效三基色荧光粉的研发对于白光LED的应用发展具有重要意义。通过高温固相法合成一系列Ce³⁺、Tb³⁺和Eu³⁺单掺杂Ca_xMg_yAl_mSi_nO_z (Ca₂Mg_0.25Al_1.5Si_1.25O₇,Ca₂Mg_0.5Al Si_1.5O₇,Ca₂Mg_0.75Al_0.5Si_1.75O₇,Ca₂₀Al₂₆Mg₃Si₃O₆₈)的三基色荧光粉。通过Rietveld精修、晶体结构模拟和密度泛函理...     

垃圾焚烧飞灰中氯元素存在形态及深度脱氯的研究

垃圾焚烧飞灰中的氯含量影响其在水泥窑协同处置生料中的占比,因此需要对飞灰做脱氯处理。利用XRD对飞灰氯元素的存在形态研究表明：氯元素以水溶性氯和非水溶性氯2种形态存在于飞灰中,炉排炉飞灰的水溶性氯化物为CaCl₂·Ca（OH）₂·H₂O、CaClOH、CaCl₂·2H₂O、KCl和NaCl,非水溶性氯化物为AlOCl和Ca₁₀（Si₂O₇）₂（SiO₄）Cl₂（OH）₂等;流化床飞灰的水溶性氯以CaCl₂·2H₂O和KCl形式存在,非水溶性氯以AlOCl、Ca₁₀（Si₂O₇）₂（SiO₄）Cl₂（OH）₂和Ca₄OCl₆等形式存在。对水洗脱除水溶性氯的研究结果显示：对于炉排炉飞灰,控制液固比（mL/g,下同）为10+4+2、3次常温水洗,水溶性氯脱除率达97.01%;对于流化床飞灰,控制液固比组合6+6+4、3次常温水洗,水溶性氯脱除率达99.17%;酸、碱洗及高温煅烧均能降低飞灰非水溶性氯含量,其中煅烧处理后的炉排炉飞灰残氯质量分数为0.36%、流化床飞灰为0.45%。     

自活化PAN基多孔碳纤维的制备及其CO2吸附性能研究

以碳酸钾(K₂CO₃)为添加剂，通过湿法纺丝制备出具有自活化特性的聚丙烯腈(PAN)原丝，然后通过同步碳化与活化制得一种用于二氧化碳(CO₂)吸附的自活化PAN基多孔碳纤维，研究了K₂CO₃对自活化碳纤维的化学组成与孔结构的影响，探讨了在模拟烟气环境中自活化碳纤维的CO₂吸附性能。结果表明：随着K₂CO₃含量的增加，自活化碳纤维内部骨架逐渐表现出疏松多孔结构；自活化碳纤维具有高氮(N)含量，掺杂K₂CO₃质量分数为1%时纤维的N质量分数最高，达16.0%;自活化碳纤维的多孔结构及高N含量有利于对CO₂的吸附，掺杂K₂CO₃质量分数为3%的自活化碳纤维在40℃模拟烟气环境中的CO₂吸附量最高，达30.5 mg/g,表现出良好的CO₂吸附性能。     

硅锰渣复合粉煤灰水热合成NaA沸石及其表征

对硅锰渣进行高温煅烧预处理,并复合粉煤灰作为原料,采用水热法合成了结晶度良好的NaA沸石。研究了硅铝比(n(SiO₂)/n(Al₂O₃))、碱度(c(NaOH))、水热温度以及水热时间等条件对合成产物的影响。结果表明:在煅烧硅锰渣与粉煤灰以质量比为1∶1,n(SiO₂)/n(Al₂O₃)=2.2,反应温度为90 ℃,碱度为2 mol/L,反应时间为4 h的条件下即可合成结晶度良好且具备一定热稳定性的NaA沸石。相较于传统的以粉煤灰为原料合成NaA沸石,本实验掺入硅锰渣形成复合体系,为硅锰渣的资源化利用提供了新途径。     

加碱煅烧活化粉煤灰工艺参数研究

研究了以碳酸钠为助剂活化粉煤灰的煅烧工艺。采用滴定法测定不同煅烧条件（煅烧温度和煅烧时间）所得活化粉煤灰溶解在氢氧化钠溶液中的硅、铝浓度,并采用X射线衍射（XRD）表征不同煅烧条件（灰碱质量比）所得活化粉煤灰的物相组成,得出粉煤灰较佳煅烧工艺参数：煅烧温度为875 ℃,保温时间为1.5 h,粉煤灰与碳酸钠的质量比为1∶0.87。煅烧后的产物主要以可溶性的硅铝酸钠（NaAlSiO₄）和硅酸钠（Na₂SiO₃）为主,原粉煤灰中的石英、莫来石基本消失,粉煤灰得到充分活化。     

V2O5/（TiO2-SiO2）脱硝催化剂新型制备工艺及性能研究

将偏钒酸铵和羟丙基甲基纤维素搅拌混溶制备滴胶液,以自制的7孔圆柱蜂窝钛硅复合氧化物为载体,采用滴胶涂覆法制备了V₂O₅/（TiO₂-SiO₂）脱硝催化剂。通过X射线衍射（XRD）、程序升温还原（H₂-TPR）、比表面积分析（BET）和催化剂评价等方法对制备的脱硝催化剂进行分析表征。考察了五氧化二钒在钛硅复合氧化物载体上的分布、五氧化二钒涂覆量等对催化剂性能的影响,并就反应温度、反应空速、氨与一氧化氮物质的量比等条件对脱硝催化剂活性的影响进行了研究。实验结果表明,使用五氧化二钒涂覆量为1.2%（质量分数）的V₂O₅/（TiO₂-SiO₂）脱硝催化剂,在反应温度为320 ℃、空速为10 000 h^-1、氨与一氧化氮物质的量比为1.2条件下进行脱硝活性实验,一氧化氮转化率达到93.0%。经与工业脱硝催化剂对比实验表明,制备的V₂O₅/（TiO₂-SiO₂）脱硝催化剂性能优良,并且降低了钒的使用量,节约了生产成本,减少了环境污染。     

改性生物质炭负载铁类Fenton体系降解亚甲基蓝研究

以棉花秸秆作为前驱体,用K₂CO₃活化后制备出改性生物质炭K₂CO₃@BC,置于FeSO₄溶液中形成悬浮液,干燥并煅烧,制得改性生物质炭负载铁催化剂Fe/K₂CO₃@BC。采用XRD、FT-IR、SEM等对Fe/K₂CO₃@BC进行表征,并研究其耐酸耐碱性。以亚甲基蓝作为目标污染物,将Fe/K₂CO₃@BC催化剂和H₂O₂组成非均相类Fenton体系降解水中的亚甲基蓝,探究了溶液pH、Fe/K₂CO₃@BC投加量、H₂O₂用量、温度等因素对亚甲基蓝降解效果的影响。结果表明,催化剂Fe/K₂CO₃@BC中的Fe物种主要以Fe₃O₄形式...     

负载型K2CO3/Al2O3吸收剂吸收CO2反应机理

利用热重分析仪、扫描电镜和氮吸附仪对不同粒径的K₂CO₃颗粒和负载型K₂CO₃/Al₂O₃二氧化碳吸收剂的碳酸化特性进行研究。负载后的吸收剂比表面积和孔隙结构得到较大改善,使得碳酸化反应速率和转化率均提高,吸收剂碳酸化特性得到改善。纯K₂CO₃颗粒吸收剂的反应速率和转化率随着粒径的增加而减小,负载型吸收剂的反应速率和转化率随着粒径的增加略增大。研究了不同粒径和反应时间对K₂CO₃/Al₂O₃颗粒微观结构的影响,结果表明K₂CO₃/Al₂O₃颗粒具有较稳定的微观结构。采用负载型粒子模型对K₂CO₃/Al₂O₃吸收剂吸收CO₂碳酸化过程进行研究,所建立的粒子模型计算结果与试验值吻合较好。利用建立的模型对不同CO₂浓度下K₂CO₃/Al₂O₃吸收剂碳酸化反应特性进行模拟计算,模拟结果具备一定的合理性和准确性,为开展进一步研究提供了基础。     

煅烧-碱浸法从钒铬还原渣中分离回收钒铬

通过煅烧-碱浸法从钒铬还原渣中分离回收钒铬,考察了煅烧反应过程并探讨了煅烧-碱浸条件对浸出钒的影响。结果表明：煅烧过程中Cr（Ⅲ）和V（Ⅳ） 反应生成中间产物CrVO₄,随后CrVO₄分解为Cr₂O₃和V₂O₅;相同浓度条件下,在V₂O₅浸出效果方面NaOH要优于Na₂CO₃,提高浸出介质浓度和延长浸出时间有利于V₂O₅的浸出,而浸出温度对V₂O₅浸出无明显影响,钒铬还原渣在850℃煅烧1.5 h后经3 mol·L^-1 NaOH在90℃浸出1.5 h,滤渣中的Cr₂O₃质量分数高于96%,钒、铬的浸出率分别为87.3%和小于1%,另外,利用酸性铵盐法能够沉淀滤液中97%的钒。     

预成型高岭土干胶转化合成NaY型分子筛

通过干胶转化法制备了整体式NaY分子筛,采用XRD、SEM及XRF分析表征原料及产物,系统考察了合成体系的n（SiO₂）/n（Al₂O₃）、n（Na₂O）/n（SiO₂）、水量、晶化温度和晶化时间对整体式NaY分子筛制备的影响。结果表明,合成体系n（SiO₂）/n（Al₂O₃）=7.5时,骨架硅铝比（二氧化硅与氧化铝物质的量比）最大为6.12;n（Na₂O）/n（SiO₂）逐渐增大,整体式NaY分子筛结晶度逐渐升高,当n（Na₂O）/n（SiO₂）增至0.35时,会导致P型分子筛的生成;晶化温度从90 ℃逐渐增至120 ℃时,整体式NaY分子筛结晶度也随之升高;在110 ℃下晶化20 h,产物的结晶度达到98%并趋于稳定。干胶转化制备整体式NaY分子筛必须有水的参与,n（H₂O）/n（SiO₂）为4.2左右对反应物的成型及整体式NaY分子筛的晶化较为适宜。     

Zn2+掺加的包覆型Fe2O3/SiO2颜料的制备及其呈色性能

包覆型Fe₂O₃/SiO₂颜料由于包覆完整性并不理想,该颜料高于800 ℃时呈色会产生变黑、变暗的问题。采用溶胶-凝胶法制备包覆型Fe₂O₃/SiO₂颜料,研究催化剂浓度、反应温度、硅/铁质量比等因素对包覆型Fe₂O₃/SiO₂颜料呈色性能的影响。在此基础上,通过掺加Zn²⁺,进行了Zn²⁺掺加的包覆型Fe₂O₃/SiO₂颜料的呈色性能研究。研究表明,当催化剂(氨水)浓度为0.75 mol/L,反应温度为40 ℃,硅/铁质量比m(SiO₂)/m(Fe₂O₃)为0.20,铁/锌摩尔比n(Fe)/n(Zn)为4时,制备得到的Zn²⁺掺加的包覆型Fe₂O₃/SiO₂颜料的呈色耐热性能获得明显提升,样品在850 ℃煅烧后仍然呈现出明亮的红橙色色调。     

粉煤灰基地质聚合物微球吸附水中铜（Ⅱ）的研究

以粉煤灰为原料,以氢氧化钾溶液为碱激发剂,将二者按照优化配比（氧化钾与氧化铝物质的量比为1.5、水与氧化钠物质的量比为18）混合均匀后,采用悬浮固化法制备粉煤灰基地质聚合物微球,将微球用于吸附含铜废水中的铜（Ⅱ）。通过X射线衍射（XRD）仪、比表面积与孔径分析仪、BT-99型水质分析仪对微球进行了表征,探究了吸附时间、微球用量、吸附温度、铜（Ⅱ）溶液pH、铜（Ⅱ）溶液质量浓度等因素对微球吸附铜（Ⅱ）的影响。结果表明,粉煤灰基地质聚合物微球较粉煤灰原料具有更大的孔径和比表面积,具有更好的对铜（Ⅱ）的吸附效果,在最优条件下[微球用量为0.20 g、溶液pH为5、铜（Ⅱ）初始质量浓度为100 mg/L、溶液体积为100 mL、吸附温度为40 ℃、吸附时间为24 h]微球对铜（Ⅱ）的吸附量为45.62 mg/g、去除率达到91.46%,吸附过程遵循准二级动力学方程。     

四元体系硼酸锂-硼酸钾-硼酸镁-水在308.15 K时固液相平衡研究

采用等温溶解平衡法研究四元体系硼酸锂-硼酸钾-硼酸镁-水在308.15 K时固液相平衡,测定了体系溶解度和平衡液相的密度、折光率和pH。研究发现：该体系308.15 K时的稳定相图中包含一个共饱点（L+Li₂B₄O₇·3H₂O+K₂B₄O₇·4H₂O+Mg₂B₆O₁₁·15H₂O）,其液相组成：w（Li₂B₄O₇）=3.112%、w（K₂B₄O₇）=16.64%、w（Mg₂B₆O₁₁）=0.101 8%;3个固相结晶区：Li₂B₄O₇·3H₂O、K₂B₄O₇·4H₂O、Mg₂B₆O₁₁·15H₂O,体系无复盐或固溶体生成。溶液中硼酸锂、硼酸钾对多水硼镁石有很强的盐析效应,液相的密度、折光率和pH随溶液中硼酸盐浓度的增加呈规律性变化。     

利用黄磷渣改性制备云贵川地区水稻专用肥

黄磷渣是电炉法生产黄磷产生的副产物,年排放量达到数百万吨,主要成分为氧化钙和二氧化硅。针对黄磷渣堆存量大、利用价值低等问题,通过在源头添加作物所需的营养元素助剂,在保证黄磷生产磷高效逸出的同时,实现炉渣中硅、钙的协同活化,进一步生产水稻专用肥,实现黄磷渣的高值化利用。改性黄磷渣的元素分析、X射线衍射（XRD）及扫描电镜（SEM）表征结果表明：添加作物所需营养元素助剂的黄磷在1 450 ℃熔融60 min,磷逸出率达到95.56%,黄磷渣中有效二氧化硅质量分数为36.45%、有效氧化钙质量分数为47.46%,渣系呈良好的玻璃相结构,有利于释放活性营养元素,且源头添加的微量元素助剂保留在渣相中。根据云贵川水稻营养需肥规律及大中微量元素的协同增效配伍作用,以改性黄磷渣为主要中量元素原料,设计了水稻专用肥16N-10P₂O₅-14K₂O+7SiO₂+10CaO+0.45Zn产品。水稻专用肥元素分析结果表明：氮有效性为99%、五氧化二磷有效性为98.81%、氧化钾有效性为99.15%、二氧化硅有效性为93.88%、氧化钙有效性为88.53%、锌有效性为97.78%。     

钾长石水热碱法制取硫酸钾反应原理与过程评价

针对东秦岭-大别地区富钾正长岩资源的高效清洁利用技术难题,以代表性产地的钾长石粉体为原料,研究了在KOH-H₂O介质中钾长石的水热稳定性、水热碱法制取硫酸钾的反应原理,以及硅铝组分资源化利用关键技术。结果表明,钾长石在KOH碱液作用下极易脱去2/3的SiO₂而转变为钾霞石相,使K₂O富集约1倍;继而以硫酸溶解,可得近于纯净的硫酸钾近饱和溶液;经蒸发结晶或醇析法,即可制成农用硫酸钾优等品。脱硅碱液与石灰乳反应所得水合硅酸钙沉淀,经水热晶化及煅烧,产物为针状硅灰石。剩余铝硅尾渣经纯化处理和煅烧,即制成煅烧高岭土。整个工艺过程简捷高效,K₂O回收率达94.0%以上,可实现资源利用率最大化,一次性资源消耗量最小化,且环境相容性良好。     

ZrO2/SiO2催化剂的制备及其氧化脱硫性能研究

以己内酰胺-八水氧氯化锆低共熔溶剂为添加组分,采用溶胶-凝胶法合成含锆的硅胶,再经过高温煅烧得到n-ZrO₂/SiO₂ （n=2%,4%,6%） 负载型催化剂。并用红外光谱（FT-IR）、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、N₂吸附-脱附、X射线光电子能谱（XPS）对其进行结构表征,确定ZrO₂成功负载到SiO₂上。以ZrO₂/SiO₂为催化剂和吸附剂,H₂O₂为氧化剂组成催化氧化脱硫体系,并应用于模拟油脱硫。分别考察了氧化锆负载量、反应温度、氧硫比、催化剂加入量及不同类型的硫化物对脱硫效果的影响。实验结果表明,在反应温度为70℃、n（H₂O₂）/n（S）=4（摩尔比）、4%-ZrO₂/SiO₂的加入量为0.2 g的最佳反应条件下,氧化脱硫体系对二苯并噻吩（DBT）、4,6-二甲基二苯并噻吩（4,6-DMDBT）和苯并噻吩（BT）的脱除率分别为98.7%、93%和65.9%。且4%-ZrO₂/SiO₂回收利用5次后,DBT脱除率仍可达到91.8%。     

碱度对A型分子筛成型体的影响研究

以4A分子筛为原料、高岭土作为黏结剂制备分子筛成型体吸附剂,探究了碱度对成型体吸附性能、晶粒大小及强度的影响。结果表明：当氧化钠与二氧化硅物质的量比为2、水与氧化钠物质的量比为50时,可为成型体提供适宜的钠源和碱度,生成晶粒大小适中的分子筛;适宜的碱度可以在保证成型体吸附剂强度的同时,解决高岭土堵塞分子筛孔道影响吸附性能的问题,最大程度提高成型体吸附剂的吸附效率。