低温等离子体协同催化降解甲苯生成副产物臭氧的影响因素

低温等离子体协同催化降解甲苯过程中，在降解污染物的同时活性氧原子聚合生成臭氧。本文研究比较了不同催化剂、放电能量水平、催化段长度和气速条件下的臭氧浓度变化和甲苯降解情况，探究了低温等离子体协同催化降解甲苯过程中臭氧的生成情况。研究表明，将7.5% Mn/堇青石催化剂置于放电区时能有效抑制臭氧生成，促进甲苯降解，提高系统能效，臭氧最高浓度相比无催化剂时降低63.32mg/m³；而0.2%Pd-0.3%Ce/堇青石催化剂对甲苯降解和抑制臭氧的性能较差。随着系统能量水平的提高，甲苯降解率和臭氧生成浓度逐渐升高。臭氧生成浓度与催化段长度呈正相关关系，与气速的关系则相反。在不同的外加电压条件下，臭氧生成浓度呈先上升后下降的趋势，当外加电压为13kV条件时臭氧浓度最高，当电压升高至16kV时臭氧浓度降为零。     

低温等离子体催化处理甲苯气体

将低温等离子体与贵金属催化剂结合,用于甲苯气体的处理;考察了其处理效果及影响因素。所用低温等离子体由针板式脉冲流光放电方法产生。实验考察了脉冲频率、脉冲峰值电压、甲苯进口质量浓度、气体流量和催化剂等因素对净化效率的影响。结果表明:甲苯去除率随脉冲频率和脉冲峰值电压的变化并非单方向增大或减小,而是分别存在最适宜值f=33kHz、U=15kV;甲苯进口质量浓度从60mg/m3增加到180mg/m3时,甲苯去除率逐渐升高;气体流量的增大会导致甲苯去除率的降低;贵金属催化剂对甲苯降解有明显的促进作用,无催化剂时甲苯去除率的最大值为57.3%,有催化剂时则提高到88.5%。     

非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al_2O_3催化剂去除甲苯

采用自制线管式介质阻挡放电反应器,针对非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al_2O_3催化剂对低浓度甲苯的去除开展研究。研究中制备了Mn/γ-Al_2O_3、Mn-Ce/γ-Al_2O_3、Mn-La/γ-Al_2O_3催化剂,从甲苯去除率、产物O_3生成、CO_x选择性及其他副产物生成情况考察比较了空管放电、协同催化剂放电时催化降解甲苯性能,并对催化剂进行了BET、SEM、H2-TPR和ICP-OES表征研究。结果表明:稀土助剂的加入有助于提高甲苯去除率及降低程度,且La催化性能优于Ce.,当外加电压22 k V、气量6 L·min-1、甲苯初始浓度600 mg·m-3时,Mn-La/γ-Al_2O_3催化剂对甲苯去除率达到72.74%。H2-TPR结果表明,稀土助剂的加入提高了催化剂低温活性及储氧能力,添加La的效果优于Ce。催化剂有助于抑制副产物O_3生成,提高CO_2和COx选择性。     

UV/Fenton净化甲苯气体的研究

挥发性有机物(VOCs)作为化工、印刷等多行业生产过程中极易产生的气体污染物亟需净化治理。实验选择甲苯作为一种典型的VOCs污染物,采用UV/Fenton法耦合湿法洗涤技术净化甲苯气体。考察了H_2O_2和Fe⁽²⁺⁾浓度以及初始pH值对甲苯气体净化率的影响,分析了反应过程中甲苯、CO_2、H_2O_2、Fe(2+)浓度以及初始pH值对甲苯气体净化率的影响,分析了反应过程中甲苯、CO_2、H_2O_2、Fe⁽²⁺⁾和·OH浓度的变化趋势。结果表明,在最佳反应条件:H_2O_2浓度为50 mmol/L,Fe(2+)和·OH浓度的变化趋势。结果表明,在最佳反应条件:H_2O_2浓度为50 mmol/L,Fe⁽²⁺⁾浓度为2.5 mmol/L,初始pH值为3,UV_(254 nm)功率为6 W,甲苯气体质量浓度为670 mg/m(2+)浓度为2.5 mmol/L,初始pH值为3,UV_(254 nm)功率为6 W,甲苯气体质量浓度为670 mg/m³,流量为900 mL/min时,甲苯净化率和矿化率最高,分别达到72%和69%;UV照射促进了Fe3,流量为900 mL/min时,甲苯净化率和矿化率最高,分别达到72%和69%;UV照射促进了Fe⁽³⁺⁾还原为Fe(3+)还原为Fe⁽²⁺⁾,产生大量·OH,显著地提升了甲苯气体的净化率和矿化率。     

低温等离子体协同锰银催化剂降解甲苯

以挥发性有机化合物(VOCs)的代表物质——甲苯为去除对象,采用自制线管式介质阻挡放电反应器,考察低温等离子体与γ-Al2O3负载不同类型催化剂相结合去除空气中甲苯的性能。通过对负载活性组分的γ-Al2O3小球与未负载进行对比分析,考察放电对催化活性的影响。对不同类型反应器从能量密度、甲苯去除效率、能量效率和副产物臭氧的产生量进行测定比较。研究结果表明,负载活性组分后,催化剂的比表面积和孔径均减小。与仅填充γ-Al2O3相比,负载催化剂后的反应器能量密度有所降低,填充负载锰银催化剂的反应器对甲苯的降解有明显的促进作用,但不同催化剂的作用程度不同,在电压17 k V时,MnO2、Ag O、MnO2-Ag O、MnO2-Ag O-CeO2催化剂及无负载催化剂对甲苯去除效率分别为53.4%、64.4%,67.9%、74.0%和53.3%。因此,活性组分有助于提高催化活性,进而提高甲苯去除效率。甲苯降解的能量效率随电压升高而减小,引入催化剂后的能量效率高于仅填充γ-Al2O3时的能量效率。臭氧的产生量随电压的升高而升高,引入催化剂有利于减少副产物臭氧的生成。     

纳米金催化剂室温下对甲醛的催化氧化

Fe Ox和Ce O2对于Au/Al_2O_3催化剂催化氧化甲醛是一种有效助剂。本文采用等体积浸渍法制备了Au/Fe Ox/Al_2O_3和Au/Fe Ox-Ce O2/Al_2O_3复合催化剂。考察金负载量和Fe Ox-Ce O2复合助剂对催化剂室温催化氧化甲醛的影响,并利用XRD、BET和透射电镜(TEM)对催化剂进行技术表征。研究表明:在Au负载量等同时,催化活性顺序是:Au/Fe O_x-Ce O_2/Al_2O_3Au/Fe O_x/Al_2O_3Au/Ce O2/Al_2O_3;Au负载量越高催化剂催化活性越好。     

VUV/O_3协同降解气态甲苯

采用O_3、VUV和VUV/O_3体系对气态甲苯进行降解对比实验,考察了在VUV/O_3体系下甲苯初始质量浓度、光照强度、O_3质量浓度、相对湿度和停留时间等因素对甲苯降解效率的影响,并对其反应动力学进行了初步探讨。结果表明,在这3种体系下,甲苯降解率由高到低的顺序为:VUV/O_3VUVO_3。当VUV/O_3联合作用时,增大甲苯质量浓度,降解率降低;增大光照强度、延长停留时间,降解率升高;而提高O_3质量浓度和相对湿度,降解率先升高后降低。在适宜的反应条件下,降解率高达92.3%。另外,O_3和VUV对甲苯的降解存在协同作用,且该降解过程符合伪一级反应动力学。     

M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)介孔分子筛的制备、表征及其催化NO+CO反应研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法制备M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr) 介孔分子筛催化剂。采用XRD、BET、FT-IR、H₂-TPR和XPS等对样品进行分析表征,在固定床微型反应器中评价M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)分子筛催化剂催化NO+CO的反应性能。结果表明,负载金属的SBA-15分子筛仍保持高度有序的二维六方介孔结构,比表面积和孔径略有减少,负载的活性金属组分在SBA-15分子筛表面具有较高的分散度。Cu/SBA-15、Cr/SBA-15和Fe/SBA-15催化剂对NO+CO反应体系均有一定活性,但由于活性金属自身的特性及其在载体表面负载量的差异,3种催化剂上呈现的NO还原活性不同,顺序为：Cr/SBA-15＞Cu/SBA-15＞Fe/SBA-15。     

在钴/氧化铝(Co/Al_2O_3)上臭氧催化降解水体中痕量N-亚硝基二甲胺(NDMA)

在实验室的间歇反应器中研究了在Al_2O_2和Co/Al_2O_3催化剂上臭氧催化降解水体中N-亚硝基二甲胺(NDMA)的效果,结果表明两种催化剂的添加显著地提高了NDMA的降解效率。主要试验参数的研究表明:Co/Al_2O_3的投加量、臭氧的投加量、温度等试验参数对于降解率有很大影响;当单位体积溶液中催化剂Co/Al_2O_3的投加量为167 mg/L、臭氧的投加量为3 mg/L时可以获得最佳的降解效果。随着温度的升高,NDMA降解去除率逐渐升高,当反应温度由283 K升高到323 K时,在Al_2O_3和Co/Al_2O_3上NDMA的降解效率分别由17.4%、55.4%提高到69.4%、82.5%。另外,在催化剂上添加K元素可明显提高Co/Al_2O_3臭氧催化降解NDMA的效率。     

等离子体强化贵金属催化净化正葵烷的研究

采用一段式介质阻挡放电催化反应系统,对模拟柴油车发动机尾气中的碳氢化合物(正葵烷,C10)进行处理。研究了C10在不同贵金属催化剂作用下的去除差异性,探讨了催化剂负载量、C10初始浓度、反应温度、能量密度对等离子体贵金属催化去除C10的影响。结果表明:与单独等离子体或热催化相比,等离子体催化能够显著提高C10去除率,等离子体和催化的协同作用显著。Pt/Al_2O_3的催化效果优于Pd/Al_2O_3、Ag/Al_2O_3,其不仅转化率高,而且促进了CO氧化生成CO_2。增加催化剂负载量、能量密度和反应温度都有利于提高C10去除率和CO、CO_2选择性,实验中C10去除率可达91%,CO和CO_2总选择性最大为54.3%,而初始浓度的增加则不利于C10去除。     

低温下臭氧氧化甲苯气体的催化体系研究

将Co、Mn、Co-Mn、Co-Mn-Ce分别负载于Al_2O_3上,得到Co/Al_2O_3、Mn/Al_2O_3、Co-Mn/Al_2O_3、Co-Mn-Ce/Al_2O_3等4种催化剂,在30~75℃的条件下对臭氧氧化甲苯反应进行催化,比较了4种催化剂对臭氧氧化甲苯的催化效果。结果表明,复合催化剂Co-Mn/Al_2O_3的催化效果优于单组分催化剂Co/Al_2O_3、Mn/Al_2O_3,75℃时,甲苯降解率达到69.02%;添加助剂Ce的复合催化剂Co-Mn-Ce/Al_2O_3(Co∶Mn∶Ce=1∶1∶0.1,物质的量比)的催化效果最好,75℃时,甲苯降解率达到82.95%。     

脉冲放电等离子体协同Mn/TiO2-分子筛、Fe/TiO2-分子筛、Cu/TiO2-分子筛催化剂降解甲醛

为进一步提高脉冲放电等离子降解甲醛的效率,增加CO₂选择性,降低O₃产生量,研究采用放电等离子体和催化剂协同技术。实验以分子筛为载体,分别制备了Mn/TiO₂-分子筛、Fe/TiO₂-分子筛和Cu/TiO₂-分子筛3种催化剂,并利用XRD、SEM、EDS、FT-IR方法对催化剂进行表征分析。进行了脉冲放电等离子体协同3种催化剂降解甲醛的研究,比较了不同催化剂协同等离子体对甲醛去除率、CO₂选择性、O₃产生量的影响。结果表明,3种催化剂与脉冲放电等离子体都存在协同作用,并能有效地提高甲醛去除率,增加CO₂选择性,降低O₃产生量。当脉冲电压为20kV、放电频率为40Hz、气体流量为0.5L/min时,Mn/TiO₂-分子筛催化剂协同效果最佳,甲醛去除率为94.4%,CO₂选择性为42.2%。催化剂表征结果显示Mn/TiO₂-分子筛的活性组分颗粒分布均匀,锐钛矿相的TiO₂和微晶状态的MnO_x的存在有效促进了甲醛的氧化分解。研究还对放电等离子体协同Mn/TiO₂-分子筛催化剂降解甲醛的机理进行了探讨。     

甲苯的光催化降解及其动力学研究

进行了以自制锐钛型Fe3+-TiO2催化降解甲苯的研究,在自制的光催化反应器中,室温下以40 W白炽灯为光源,分析了TiO2的掺Fe3+量、催化剂投放量、甲苯初始浓度和溶液初始pH等因素的影响.结果表明:自制锐钛型Fe3+-TiO2能较有效地催化降解甲苯.在pH为2,TiO2掺Fe3+量为5％(物质的量分数)、催化剂投放量为2.0 g/L时对1.2 g/L甲苯的去除率在5h内可达60％以上.甲苯的降解过程表现为一级反应,表观反应速率常数k为0.0666 h-1,反应可用Langmuir-Hinshelwood动力学方程描述.     

TiO_2-Fe_3O_4复合催化剂对乳酸左氧氟沙星的光解研究

针对抗生素的污染问题,采用磁性Fe_3O_4为核心制备新型纳米光催化复合材料,以乳酸左氧氟沙星为目标抗生素,与纯Ti O_2条件下光催化降解进行对比。结果表明,在p H为10~11、温度100℃、相同体积的0.5 mol/L的Fe SO_4与Fe Cl_3溶液制备的复合催化剂降解效果明显,质量浓度分别为10、100 mg/L的LVF溶液Ti O_2适宜用量分别为0.05、10 g/L。Fe_3O_4在反应过程中发挥了重要作用。该复合催化剂还具备多次回收利用、无污染等优势,可为医用及兽用抗生素的有效后处理提供参考。     

活性炭负载铁催化剂催化氧化聚乙烯醇废水

为解决膜技术处理聚乙烯醇(PVA)废水时出现的膜材料孔道堵塞、设备反洗频繁等问题,以等体积浸渍法制备了Fe/活性炭(AC)催化剂,并采用H_2O_2催化氧化法预处理PVA模拟废水。结果表明,Fe/AC催化剂在H_2O_2催化氧化PVA废水工艺中能够高效降解水中的PVA,将0.2 g Fe/AC催化剂和4 m L H_2O_2加入到200 m L质量浓度为500 mg/L的PVA模拟废水中,PVA去除率达到91%。     

低温等离子体协同CeO2/13X催化降解甲苯

低温等离子体协同催化剂技术（NTP-CAT）由于操作方便、能耗低等特点,特别适合用于工业非连续或连续消除低浓度VOCs过程。本研究发现NTP-CAT体系中CeO₂基催化剂更适合负载于13X载体以降解甲苯,并进一步考察CeO₂负载量对VOCs消除效果的影响。结果发现,NTP-CAT 体系中30% CeO₂/13X表现出最优性能,其可降解约85%的甲苯,CO₂产物选择性可达55%。表征结果也表明,Ce组分在30% CeO₂/13X表面仍可较好分散,而且表面的Ce³⁺物种含量最高。O₂-TPD实验结果证实表面Ce³⁺物种来源于Ce⁴⁺物种的等离子体处理。而且,表面Ce³⁺含量越高,有利于产生更多的氧物种,随后将与其周边13X吸附活化的甲苯反应。因此,甲苯降解在NTP-CAT体系中应存在分工协同机制。     

乙酸乙酯对生物滴滤塔处理甲苯的影响研究

生物滴滤床作为一种好氧生物反应器,常用来处理挥发性有机废气。本文探究了不同浓度的乙酸乙酯对生物滴滤塔降解甲苯的影响。结果表明,引入乙酸乙酯会抑制甲苯的降解,但乙酸乙酯浓度升高并不一定会增加对甲苯降解的抑制,并且乙酸乙酯自身的去除率变化不大,维持在95%以上。与降解单组份甲苯相比,随着乙酸乙酯进气浓度的增大,甲苯的矿化率先下降再上升。当乙酸乙酯浓度为1750 mg/m~3时,为微生物所利用的碳所占比例最低为20. 1%,低于单组份时的22. 5%。     

掺杂Fe~(3+)纳米TiO_2膜光催化降解VOCs

利用玻璃弹簧负载TiO_2膜光催化降解VOCs,以室内空气污染物甲醛、丙酮和甲苯为目标污染物,采用自制反应器,分析了初始浓度、空气湿度和气体流量对甲苯降解效果的影响,考察了三种物质混合的降解效果,对比了在相同条件下单一甲苯和VOCs中甲苯的降解效果。结果表明,气体流速5 L·min~(-1)时,甲苯的降解效率为74.6%,空气湿度为30%时,甲苯降解率为81.6%,初始浓度为0.173 mg·L~(-1)时,甲苯降解率为94%,在这三种情况下,甲苯降解效果较好;对VOCs中甲苯和单一甲苯的降解效果进行对比,发现混合气体中甲苯的降解率在反应205 min后高于单一甲苯。     

Fe-MnO_x催化过氧化氢氧化酸性橙-7研究

采用共沉淀法制备Fe-MnO_x催化剂进行催化过氧化氢氧化降解酸性橙-7的研究,考察了酸性橙-7初始含量、催化剂投加量、溶液初始pH对酸性橙-7降解的影响,并探讨了反应机理。结果表明,H_2O_2的浓度为3.7 mmol/L、Fe-MnO_x投加量100 mg/L时,当酸性橙-7初始质量浓度高于15 mg/L时去除率随酸性橙-7含量升高而降低;酸性橙-7初始量浓度低于15 mg/L时去除率随酸性橙-7含量升高而升高。溶液初始pH对酸性橙-7的去除有显著影响,pH为2时酸性橙-7有最佳去除率42.4%。当反应溶液中加入羟基自由基抑制剂叔丁醇后,酸性橙-7的去除率明显降低,证明体系中的主要氧化物种为羟基自由基。     

MOF(Fe)材料用于光-芬顿催化降解酸性大红3R废水

利用水热法制备了新型金属有机骨架MOF(Fe)作为光-芬顿催化剂,通过XRD、TEM、FITR和BET对催化剂进行表征。利用光-芬顿体系下对酸性大红3R(AR3R)的催化降解效果来评价MOF(Fe)的催化活性,考察了AR3R初始质量浓度、pH、MOF(Fe)的质量以及H_2O_2的用量对AR3R催化降解性能的影响。结果表明,在可见光下,AR3R初始质量浓度为200 mg/L、pH为3.0、H_2O_2的用量为0.4 mL、MOF(Fe)的质量为0.20 g时,经过45 min反应后AR3R降解率为100%。通过捕获剂实验确定·OH、·O_2和h~+在反应体系中均起着重要作用。重复利用实验表明,MOF(Fe)具有较高的稳定性。