WO3/Nb2O5固体酸催化果糖制备5-羟甲基糠醛

采用浸渍法制备氧化铌负载氧化钨固体酸催化剂,用XRD、EDS、TEM、NH3-TPD、Py-IR、BET、BJH对催化剂的结构、组分、形貌、酸性、比表面积及孔径等进行表征;并将其用于催化果糖转化为5-羟甲基糠醛( HMF) 反应,对氧化钨负载量、反应时间、反应温度、催化剂用量等影响因素进行考察。结果表明,氧化钨负载量对催化剂结构、酸性以及催化活性均有影响：随着WO3负载量的增加,氧化钨分子从表面分散的非晶态WO3转变为结晶WO3,且Nb2O5上适量的WO3产生大量强酸位点,使催化剂的Brønsted酸含量增加,从而使果糖的转化率得到提高;但结晶WO3却不利于HMF的生成。当氧化钨的负载量为5%时 ,在催化剂加入量为100mg,170 ℃条件下反应1 h,HMF选择性 较高为85.4%,收率可达49.6%。     

固体酸催化果糖合成5-羟甲基糠醛研究进展

5-羟甲基糠醛(5-HMF)是美国能源部认定的来源于生物质的重要平台化合物之一。研究表明5-HMF可通过催化葡萄糖和果糖水解制备,但与葡萄糖相比,果糖具有转化效率高等优点,被认为更适合转化合成平台化合物。固体酸作为催化剂因具有产物易分离、回收和不腐蚀设备等优点,近年来被广泛应用于催化领域。主要就近年来固体酸催化果糖合成5-HMF方面的研究进展加以综述,重点概述了固体酸催化果糖制备5-HMF机理,种类及催化性能,并对其未来的发展前景进行了展望。     

固体酸催化果糖合成5-羟甲基糠醛研究进展

5-羟甲基糠醛(5-HMF)是美国能源部认定的来源于生物质的重要平台化合物之一。研究表明5-HMF可通过催化葡萄糖和果糖水解制备,但与葡萄糖相比,果糖具有转化效率高等优点,被认为更适合转化合成平台化合物。固体酸作为催化剂因具有产物易分离、回收和不腐蚀设备等优点,近年来被广泛应用于催化领域。主要就近年来固体酸催化果糖合成5-HMF方面的研究进展加以综述,重点概述了固体酸催化果糖制备5-HMF机理,种类及催化性能,并对其未来的发展前景进行了展望。     

壳聚糖基固体酸催化果糖合成5-羟甲基糠醛

以壳聚糖为原料,采用一步水热碳化和磺化法合成壳聚糖基固体酸材料(CASA),并将其用于催化无溶剂条件下果糖脱水合成5-羟甲基糠醛(5-HMF),考察了催化剂用量、反应温度、反应时间及催化剂循环利用次数对脱水反应的影响,并与甲壳素基固体酸材料(CISA)进行了催化性能比较。采用X射线衍射、扫描电镜、吡啶吸附红外光谱对CASA材料进行了结构和酸性质表征,建立了催化剂结构与性能的关系。结果表明,CASA材料含有大量的表面强Br?nsted酸性位点,因而其催化性能较CISA突出;当m(果糖)∶m(CASA)=6∶1、120℃反应5 h时,5-HMF的收率高达63.2%,且CASA可重复利用4次而无明显失活。     

固体酸催化果糖制备5-羟甲基糠醛的研究

研究了以二甲基亚砜为溶剂、TiO_2-SiO_2为催化剂催化果糖脱水生成5-羟甲基糠醛(HMP)的反应,分别考察了不同摩尔比TiO_2-SiO_2催化剂、反应时间、催化剂用量、果糖添加量等工艺参数对果糖脱水制备HMF催化活性的影响.在TiO_2-SiO_2作为催化剂、150℃和反应3 h的条件下,5-羟甲基糠醛的收率可达83.8%.     

造纸污泥基固体酸催化D-果糖转化5-羟甲基糠醛

以含有丰富金属离子的造纸污泥为原料，通过高温煅烧法制备生物炭（SBC），并与对氨基苯磺酸进行接枝，制备了一种高效碳基固体酸催化剂（S-SBC）。通过FTIR、XRD、SEM等对催化剂的组成、形貌、结构、酸负载量、比孔径及比表面积等进行表征。将该催化剂用于D-果糖转化为5-羟甲基糠醛（HMF）反应，对反应时间、反应温度、催化剂用量及溶剂种类、D-果糖质量分数等影响因素进行考察，并与用杨木为原料且采用相同方法制备的杨木炭催化剂（S-PBC）进行比较，结果表明，S-SBC的催化活性优于S-PBC。S-SBC同时含有由金属离子形成的Lewis酸位点以及—SO3H等形成的Brönsted酸位点，两种酸位点在催化D-果糖脱水制备5-羟甲基糠醛的过程中具有协同作用。S-SBC在二甲基亚砜中130 ℃下催化反应40 min， HMF收率高达95.2%。连续使用4次后，催化活性没有明显下降。     

造纸污泥基固体酸催化果糖制备5-羟甲基糠醛

为解决传统碳基固体酸制备用酸量大、用水量大的问题以及促进造纸污泥深加工再利用,以造纸污泥为原料采用高温煅烧法并负载对甲苯磺酸制备了一种高效碳基固体酸催化剂(p-SBC).采用SEM、XRD、FTIR和XPS等对p-SBC的形貌和结构进行表征,使用该催化剂催化果糖脱水制备5-羟甲基糠醛(HMF),考察了催化剂煅烧时间、对...     

SO2- -TiO2/MOR新型固体酸催化果糖制备5-羟甲基糠醛

采用溶胶-凝胶-水热工艺制备了一系列SO^2-₄-TiO₂/MOR(STM)固体酸催化剂。相对SO^2-₄-TiO₂催化剂,制备的STM催化剂有高的硫负载量、大的比表面积和好的分散性。吡啶分子探针-傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱及Ti2p、S2p和O1s分峰拟合图谱分析表明,硫负载量和结合态、活性组分和丝光沸石载体的相互作用影响到催化剂的B相似文献   

造纸污泥基固体酸催化D-果糖转化为5-羟甲基糠醛

通过高温煅烧造纸污泥制备了生物炭(SBC),然后用对氨基苯磺酸对SBC进行接枝,制备了一种碳基固体酸(S-SBC)催化剂.采用FTIR、XRD、SEM、N2吸附-脱附、XPS对催化剂进行了表征.将该催化剂用于D-果糖转化为5-羟甲基糠醛(HMF)反应,考察了反应时间、反应温度、催化剂用量及溶剂种类、D-果糖含量对HMF收率的影响,并与用杨木为原料且采用相同方法制备的杨木碳基对氨基苯磺酸接枝生物炭催化剂(S-PBC)进行比较.结果表明,S-SBC的催化活性优于S-PBC.S-SBC同时含有由金属离子形成的Lewis酸位点以及—SO3H等形成的Br?nsted酸位点,两种酸位点在催化D-果糖脱水制备HMF的过程中具有协同作用.S-SBC在V(H2O):V(二甲基亚砜)=0.5:4.5混合溶液中130℃下催化反应40 min,HMF收率高达95.2％,连续使用4次后,催化活性没有明显下降.     

造纸污泥基固体酸催化D-果糖转化为5-羟甲基糠醛

通过高温煅烧造纸污泥制备了生物炭(SBC),然后用对氨基苯磺酸对SBC进行接枝,制备了一种碳基固体酸(S-SBC)催化剂.采用FTIR、XRD、SEM、N2吸附-脱附、XPS对催化剂进行了表征.将该催化剂用于D-果糖转化为5-羟甲基糠醛(HMF)反应,考察了反应时间、反应温度、催化剂用量及溶剂种类、D-果糖含量对HMF收率的影响,并与用杨木为原料且采用相同方法制备的杨木碳基对氨基苯磺酸接枝生物炭催化剂(S-PBC)进行比较.结果表明,S-SBC的催化活性优于S-PBC.S-SBC同时含有由金属离子形成的Lewis酸位点以及—SO3H等形成的Br?nsted酸位点,两种酸位点在催化D-果糖脱水制备HMF的过程中具有协同作用.S-SBC在V(H2O):V(二甲基亚砜)=0.5:4.5混合溶液中130℃下催化反应40 min,HMF收率高达95.2％,连续使用4次后,催化活性没有明显下降.     

固体酸催化剂MxOy-ZrO2-Al2O3催化果糖分解制备5-羟甲基糠醛的研究

采用溶胶-凝胶法制备了MxOy-ZrO2-Al2O3固体酸催化剂,通过催化果糖分解制备5-羟甲基糠醛(5-HMF)的反应对催化剂的催化性能进行评估.结果表明,相对于其他MxOy-ZrO2-Al2O3催化剂,La2O3-ZrO2-Al2O3具有更高的催化活性.在其催化作用下,于120℃与二甲基亚砜溶液反应75 min,5-HMF的收率高达74.91％,生成5-HMF的选择性为77.71％.研究发现La2O3-ZrO2-Al2O3的晶体结构对催化活性有着显著影响,随着催化剂由高结晶结构向无定形转变时,其催化活性出现大幅度减弱.此外,La2O3-ZrO2-Al2O3还具有优异回收性能,重复使用2次后其催化活性几乎保持不变.     

微波协同氧化锆@碳纳米管强化果糖制5-羟甲基糠醛

糖类催化转化是生产生物质基燃料和高附加值化学品的重要途径,而微波能量的使用可使这一过程更具商业可行性。本文探究了微波辐射下微波响应型催化剂碳纳米管负载氧化锆[ZrO₂/MWCNTs(C)]催化的果糖高效分解制5-羟甲基糠醛(5-HMF)过程。首先,采用水热法制备了性能优异的氧化锆@碳纳米管催化剂,并对其进行表征;进一步考察了催化剂用量、果糖浓度、反应温度和反应时间对反应产物5-HMF收率的影响,并通过调节各组分在反应过程中的实际含量,探究微波强化的作用机理。研究结果表明在相对温和的条件下(120℃、常压),微波辐射下的5-HMF收率(约74%)远高于常规加热条件下的5-HMF收率(约31%);采用最佳ZrO₂60/CNTs用量(ZrO₂质量分数约为60%),微波场中,140℃常压条件下反应10min,可以实现约98%的果糖转化率和92%的5-HMF收率。通过探究载体吸波性能与活性位点催化性能之间的耦合匹配关系,揭示了微波协同催化过程强化机理归因于具有强吸波性能碳质载体的选择性加热和活性位点ZrO₂之...     

超声强化果糖催化水解制备五羟甲基糠醛工艺

以果糖为原料,二甲基亚砜为溶剂,接枝铝的SBA-15分子筛为催化剂,在探针超声辐照下进行果糖脱水反应合成5-羟甲基糠醛。结果表明,施加超声明显提高了5-羟甲基糠醛产率。在单因素实验基础上,采用响应面法优化合成工艺,得到探针超声600 W强化果糖催化水解制备5-羟甲基糠醛的最佳工艺为:催化剂10-Al/S用量0.1 g/g,反应温度151℃和反应时间1.6 h(即96 min)。此条件下,合成5-羟甲基糠醛的产率为69.4%。     

葡萄糖制备5-羟甲基糠醛工艺研究

为实现5-羟甲基糠醛绿色化、低成本制备,以可再生资源葡萄糖为原料,固体酸为催化剂,在水-γ-戊内酯双相介质中经酸化水解制备出5-羟甲基糠醛。考察了反应温度、反应时间、催化剂用量、葡萄糖用量对5-羟甲基糠醛收率的影响。结果表明,最佳工艺条件:反应温度190℃,反应时间43 min,催化剂用量0. 3 g,葡萄糖用量0. 15 g,在此条件下,5-羟甲基糠醛的收率44. 7%。     

超声强化果糖催化水解制备五羟甲基糠醛及其动力学研究

以果糖为原料,二甲基亚砜为溶剂,接枝铝的SBA-15分子筛为催化剂,采用超声强化催化果糖脱水制备5-羟甲基糠醛(5-HMF)。研究了超声功率、反应时间、催化剂硅铝摩尔比和催化剂用量对5-HMF合成的影响,并对这个反应的动力学进行了研究。结果表明,合适的反应条件是：0.3 g果糖,超声功率800 W,反应时间3 h,催化剂硅铝摩尔比为10,催化剂用量0.03 g。在此条件下,5-HMF产率为46.2%。动力学实验表明,超声能加快果糖脱水转化5-HMF的反应速率,并降低该反应的活化能,反应过程符合一级反应动力学方程。     

Raman investigations of NH3 adsorption on TiO2, Nb2O5, and Nb2O5/TiO2

A study has been carried out of the interactions of NH₃ with TiO₂, Nb₂O₅, and Nb₂O₅/TiO₂. Raman spectroscopy was used to characterize the structure of the adsorbed NH₃ and perturbations of species present at the surface of the adsorbent. On each oxide, NH₃ adsorbs predominantly at Lewis acid sites. Hydrogen-bonding occurs between the adsorbed NH₃ and OH groups present on the surface of TiO₂. A small concentration of NH ₄ ⁺ is observed, consistent with the relatively low concentration of Brønsted acid sites compared to Lewis acid sites on each of the samples investigated. Exposure of Nb₂O₅/TiO₂ to NH₃ at temperatures up to 500°C does not result in partial reduction of the supported niobia.     

葡萄糖催化脱水制取5-羟甲基糠醛研究进展

5-羟甲基糠醛(HMF)是重要的平台化合物,是制取生物液体燃料和其他许多重要精细化工品的前驱体。以木质纤维素为原料,通过水解得到葡萄糖,葡萄糖继续脱水可以得到5-羟甲基糠醛。本文对近年来利用葡萄糖制取5-羟甲基糠醛的研究进行了综述,重点阐述了葡萄糖脱水制取5-羟甲基糠醛过程的反应机理、反应体系和催化剂,并对未来可能取得突破的研究重点进行了评述与展望。