Co／SiO2催化剂上CO加氢合成液态烃研究—反应条件的影响

采用初湿法制备了Co/SiO2催化剂，并对催化剂进行了TPR研究及XRD表征，发现在焙烧后的催化剂上，Co主要以Co3O4物种的形式存在，其还原过程分两步进行：Co^3 →Co^2 →Co^0。考察了Co负载量、反应温度、压力、空速等条件对催化剂活性的影响，结果表明，费托合成反应受条件的影响非常大。对合成液态烃适宜的反应条件为中温、中压及较低的空速。     

纳米钙钛矿负载型催化剂La_(0.8)Sr_(0.2)Co_(0.8)Mn_(0.2)O_3/γ-Al_2O_3的制备与评价

研制了一种替代净化机动车尾气所用贵金属催化剂的纳米钙钛矿型催化剂 .采用溶胶 -凝胶法制备了B位掺杂的纳米钙钛矿型复合氧化物La0 .8Sr0 .2 Co0 .8Mn0 .2 O3,并将其负载于自制的γ -Al2 O3上 ,于微反在线色谱装置上考察了负载后催化剂对丙烯腈合成反应释放气中的丙烷、CO和丙烯的氧化程度及工艺条件 .确定的最佳工艺条件为 :反应温度为 3 5 5℃ ,氧气体积分数为 89%～ 91% ,空速为 1.3× 10 3h- 1 ;在较宽松的反应条件下 ,丙烷、CO及丙烯的转化率均可达90 %以上 .结果表明 ,催化剂La0 .8Sr0 .2 Co0 .8Mn0 .2 O3/γ -Al2 O3被用于完全氧化反应具有很好的催化氧化活性 .     

超细铜基催化剂上CO_2加氢合成甲醇催化性能研究

用溶胶-凝胶法制备得到超细Cu-ZnO/TiO2-SiO2催化剂。考察了在CO2加氢合成甲醇反应中,还原温度、反应温度、反应压力和体积空速对催化剂活性和选择性的影响。确定了该体系催化剂的适宜反应工艺条件,并对催化剂组成与催化活性的关系进行了研究。     

超细铜基催化剂上CO2加氢合成甲醇催化性能研究

用溶胶-凝胶法制备得到超细Cu—ZnO／TiO2-SiO2催化剂。考察了在CO2加氢合成甲醇反应中，还原温度、反应温度、反应压力和体积空速对催化剂活性和选择性的影响。确定了该体系催化剂的适宜反应工艺条件，并对催化剂组成与催化活性的关系进行了研究。     

热分解法Cu基甲醇合成催化剂反应性能的研究

为了改进Cu基甲醇催化剂的反应性能,消除沉淀剂Na2CO3中Na+的不利影响,采用热分解法制备了Cu基甲醇催化剂,用于CO加氢合成甲醇反应。实验中对比了用该方法制备的催化剂与传统的共沉淀法制备的工业用甲醇催化剂以及工业甲醇浸钒催化剂的反应性能,考察了温度、压力、空速等工艺条件对新方法制备的催化剂反应性能的影响。结果表明,其活性、选择性均优于传统的工业用甲醇催化剂。反应在低温、高压、适宜空速的条件下进行有利,用热分解法制备的Cu基甲醇催化剂可高活性、高选择性地催化CO加氢生成甲醇,具有很好的催化性能。并且其制备工艺简单,制备条件较好控制,有望代替工业上传统的共沉淀法制备工艺,用于甲醇催化剂的制备。     

乙苯与乙醇在β沸石催化剂上的烷基化反应

考察了乙苯与乙醇在β沸石催化剂上的烷基化反应、乙苯自身的歧化反应,以及反应温度、物料料配比及质量空速对烷基化反应的影响.获得了在β沸石催化剂上乙苯与乙醇合成二乙苯的烷基化反应的适宜工艺条件.结果表明:在温度200～220℃;乙苯与乙醇物质的量之比为4～6;乙苯质量空速2～4的工艺条件下乙醇的利用率大于85%,烷基化选择性大于70%.     

大孔Ni_2P/γ-A1_2O_3催化剂的制备及加氢脱硫性能研究

采用酸沉淀法制备大孔γ-Al2O3为载体,并用浸渍法制备Ni2P(25%)/γ-A12O3催化剂。BET、XRD、压汞法的分析结果显示:合成大孔γ-Al2O3载体晶型良好,且具有适宜比表面积和孔结构。催化剂经原位还原处理后,以柴油为原料在连续固定反应装置上,考察了催化剂的制备条件及反应条件对催化剂加氢脱硫活性的影响。结果表明:当载体合成温度为80℃,反应pH为8,反应条件为温度360℃、压力4.0MPa、空速1.0h-1、氢烃体积比500∶1时,催化剂的加氢脱硫活性最好,柴油的脱硫率可达98.2%。     

乙酸异丙脂催化合成的研究

以负载型A／MCM-41为催化剂,对乙酸和丙烯反应合成乙酸异丙脂进行了优化研究。考察了催化剂的活化温度和活化时间、反应温度、反应压力、丙烯与乙酸摩尔比、空速、催化剂使用次数等条件对反应的影响,并确定了最佳的工艺条件：催化剂的最佳活化温度为180℃,活化时间3h,反应温度为160℃,反应压力为0．6Mpa,丙烯与乙酸摩尔比4：1,空速为1h-1,催化剂A（50％）／MCM-41具有较稳定的活性和较好的选择性.     

多级孔Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化加氢脱萘工艺条件优化

制备了多级孔TiO_2-Al_2O_3载体和Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂,将该催化剂与负载Ni_2P/介孔Al_2O_3和Ni_2P/γ-Al_2O_3进行了催化性能对比。分别用正交设计法和单因素考察法,对反应温度、氢油体积比、质量空速和反应压力等工艺条件对反应结果的影响进行了考察,并得出了优化后的工艺条件。结果表明,Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3较Ni_2P/γ-Al_2O_3和Ni_2P/介孔Al_2O_3的催化活性和选择性都高;以多级孔Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3为催化剂时,萘的转化率和十氢萘选择性受反应压力和温度影响较大,受氢油体积比和空速的影响较小。多级孔Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂在加氢脱萘反应中的最佳反应条件为:反应温度300℃,反应压力4 MPa,氢油体积比500,质量空速1 h-1,此时萘的转化率和十氢萘选择性分别为99.2%和72.0%。     

管式反应器合成N,N-二甲基正丁胺

为了提高N,N-二甲基正丁胺合成方法的经济性与环境友好性,采用以正丁胺与甲醇为主要原料进行催化胺化的路线,原子利用率较高.用浸渍法制备了磷酸改性的γ-Al2O3负载活性金属的催化剂,在管式固定床反应器中考察了催化剂活性成分及反应条件对合成N,N-二甲基正丁胺的影响.结果表明,γ-Al2O3上负载活性组分含Co和Ni质量分数分别为30%～31%及9%～10%的催化剂具有较满意的选择性和活性.在较合适的反应工艺条件：压力为0.3 MPa,温度为160 ℃,体积空速为0.3 h^-1,进料甲醇和正丁胺的物质的量比为6∶1下,原料正丁胺的转化率达到81.7%,目标产物N,N-二甲基正丁胺的选择性达到72.9%.     

固定床催化合成N,N,N′,N′-四甲基乙二胺的研究

通过自制备的金属负载型催化剂,以二甲胺和乙二醇为原料,在气固固定床反应器中合成了N,N,N′,N′-四甲基乙二胺.以γ-Al2O3为载体,Cu、Ni、Cr、Zn等金属为活性组分,通过浸渍法制备了3种二元金属负载型催化剂:Cu-Ni型、Cu-Zn型、Cu-Cr型.在相同条件下对3种催化剂的催化性能进行了考察,对乙二醇转化率及四甲基乙二胺的选择性进行了分析,结果表明:Cu-Ni型催化剂的催化效果最佳.通过平行实验对反应温度、胺醇的物质的量比及体积空速进行了研究,获得了较优的条件区间范围.根据平行实验结果,采用响应面实验设计方法(DesignEx-pert软件)对反应条件进行了优化,获得了最优的反应条件:以Cu-Ni为活性组分的催化剂进行催化,反应温度为204.81℃,胺醇的物质的量比为5.27,体积空速为0.29h-1,最佳产率可以达到79.84%.     

氧化锌改性碳酸钠催化甲醇脱氢制备无水甲醛

用金属氧化物改性Na2CO3催化剂,在连续流动常压固定床反应器中催化甲醇直接脱氢制备无水甲醛。考察了催化剂组成、反应温度及重时空速对催化反应的影响,采用XRD、热重、氮气吸附脱附对催化剂进行表征。实验表明,用机械研磨混合法制备的含氧化锌质量分数为2%的ZnO/Na2CO3催化剂对甲醇脱氢制无水甲醛具有较高的催化活性,在甲醇的进料质量分数为19%、反应温度为650℃、重时空速(甲醇)为7 h-1的反应条件下,甲醇转化率为到57.62%,甲醛的选择性达到77.84%。     

磷改性双功能催化剂一步合成二甲醚工艺研究

在磷改性双功能催化剂(C301/P-γ-Al2O3)和溶剂液体石蜡形成的浆态床反应器中研究了合成气一步法制二甲醚的催化反应影响因素和工艺条件。结果表明:反应温度、压力、空速及合成气中的CO2含量对合成二甲醚反应均有较大影响,在液体石蜡150mL、催化剂用量为溶剂质量的7.3%、氢碳比=2、T=270℃、P=4.3 MPa、空速为600mL/(h.gcat)时,CO的单程转化率可以达到93%以上,二甲醚选择性大于60%;原料气中少量CO2的存在可以提高二甲醚收率。     

炼厂气、CO2和O2制备合成气的实验与分析

利用固定床流动反应装置研究了金属负载型催化剂对炼厂气、CO2 和O2 转化制备合成气的催化活性;考察了催化剂活性组分、载体、负载量、还原温度、反应温度对催化剂活性的影响,发现催化活性由大到小依次为Ni/γ-Al2O3,Ni/α-Al2O3,Co/γ-Al2O3,Fe/γ-Al2O3,Cu/γ-Al2O3;同时考察了空速、原料气配比对合成气组成的影响,结果表明,调节原料气的配比可以制备不同的合成气.     

热分解法Cu基甲醇合成催化剂反应性能的研究

为了改进Ｃｕ基甲醇催化剂的反应性能,消除沉淀剂Ｎａ２ＣＯ３中Ｎａ＾＋的不利影响,采用热分解法制备了Ｃｕ基醇催化剂,用于ＣＯ加氢合成甲醇反应,实验中对比了用该方法制备的催化剂与传统的共沉淀法制备的工业用甲醇催化剂以及工业甲醇浸钒催化剂的的反应性能,考察了温度、压力、空速等工艺条件对新方法制备的催化剂反应性能的影响。结果表明,其活性,选择性均优于传统的工业用甲醇催化剂。反应在低温,高压,适宜空速的条件     

磷镁改性ZSM-5分子筛催化剂上苯和乙醇合成乙苯的研究

在自制的磷镁复合改性ZSM-5分子筛催化剂上,通过小试和放大试验,系统地考察了反应温度、原料配比和重量空速对苯和乙醇合成乙苯反应性能的影响.证明了该催化剂对合成乙苯反应有较好的活性、选择性、稳定性和再生性.确定了适宜的操作条件.     

用HF/USY 催化剂催化合成十四烷基苯

采用负载氢氟酸的USY 分子筛作为催化剂, 以苯和十四碳烯为原料, 经烷基化反应合成十四烷基苯。在微型液相固定床反应器上考察了反应温度、焙烧温度、空速、催化剂组成等反应条件对催化剂性能的影响并考察了催化剂的稳定性。研究结果表明, 氟的负载质量分数为6 .0 %, 焙烧温度为300 ℃, 反应温度140 ℃, 空速为3.0h^-1 , 苯烯摩尔比为10∶1 的条件下, 十四碳烯的转化率为98 .54%, 2 -LAB(2 -烷基苯)的选择性为52.68%。HF/USY 催化剂具有较好的催化活性和稳定性。     

糠醛气相催化加氢制2-甲基呋喃及动力学初步研究

采用Cu Cr Ca/SiO2催化剂进行糠醛气相加氢合成2-甲基呋喃.研究了温度、空速、催化剂粒径对2-甲基呋喃转化率、选择性的影响.并在不锈钢固定床积分反应器上进行动力学研究,通过大量实验,确定本反应的动力学模型.     

促进剂法H-SSZ-13分子筛的合成及其对MTO反应性能的影响

以N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵为模板剂,在添加促进剂的条件下,采用水热合成法合成了SSZ-13分子筛催化剂,发现促进剂的加入明显降低了模板剂的用量并且使分子筛的合成周期缩短为2 d.通过XRD、SEM、NH_3-TPD手段对催化剂进行了相关表征.以降低SSZ-13分子筛在甲醇制烯烃(MTO)反应过程中的主要副产物丙烷的选择性为目标,考察了反应条件对SSZ-13分子筛在MTO反应中催化性能的影响.结果表明:温度的升高、空速的增加、醇水比的降低均可明显降低丙烯氢转移反应速率,从而明显降低丙烷生成,提高低碳烯烃选择性.当反应温度为400℃、空速为20 h~(-1)、m(甲醇)∶m(水)=50∶50时,反应初期低碳烯烃选择性可提高至85.08%,平均低碳烯烃的选择性高达86.93%,甲醇处理量可达到5.28 g.通过与商品化DMTO催化剂的对比发现,在适当的MTO工艺条件下,所合成的SSZ-13催化剂可以达到商品化催化剂的性能.     

CuO-ZnO-Al_2O_3催化剂的改性及其CO_2加氢合成甲醇催化性能的研究

分别以Pd修饰的碳纳米管(Pd/CNT)、碳纳米管(CNT)、CeO2、ZrO2和Pd为促进剂对CuO-ZnO-Al2O3催化剂进行改性,在反应温度230~270℃、压力2.3~2.9 MPa、空速3 000~9 000 h-1条件下,考察各催化剂在CO2加氢合成甲醇反应中的催化活性,并利用SEM、XRD、H2-TPR、BET测试技术对催化剂进行结构表征.结果表明:促进剂对CuO-ZnO-Al2O3催化剂的改性作用依次为:Pd/CNTCNTZrO2CeO2Pd.其中,Pd/CNT作为一种高效促进剂,显著提高了催化剂的比表面积,减小了催化剂的颗粒直径,促进活性组分Cu的分散,提高催化剂的还原性能,明显改善CuO-ZnO-Al2O3催化剂的催化性能.