铁盐改性蒙脱土活化过一硫酸盐去除水中双酚A效能与机理

有机微污染物是饮用水处理的新兴难题,过一硫酸盐氧化是去除有机微污染物的有效途径,但存在催化剂成本高、制备和再生过程复杂等问题。本文尝试利用三价铁盐改性后的蒙脱土（Fe-MMT）作为过一硫酸盐催化剂,研究Fe-MMT活化过一硫酸盐（PMS）降解饮用水中双酚A的规律和效能。实验结果表明:双酚A能够快速吸附到Fe-MMT表面,并在1 h内的去除率高达96.4%。分析认为,Fe-MMT的纳米级层间距加速了Fe³⁺与PMS间的电子转移,有利于PMS活化分解产生HO·和SO₄·^-自由基,导致水中双酚A快速降解。此外,Fe-MMT的层状结构能够有效抑制水中背景腐殖酸成分对PMS活化的影响。铁盐改性蒙脱土的制备和再生过程简单,可作为过一硫酸盐催化剂应用于饮用水处理领域。     

紫外激活过硫酸盐降解水中双氯芬酸钠

为解决传统工艺难以有效去除水中有机污染物的问题,采用紫外激活过硫酸盐工艺去除水中典型PPCPs类物质双氯芬酸钠,考察双氯芬酸钠初始质量浓度、过硫酸盐(PS)投加量、溶液pH、阴离子质量浓度和腐殖酸(HA)投加量多种因素对紫外(UV)激活PS去除双氯芬酸钠的影响,并分析反应后中间产物可能的降解路径.结果表明:该工艺降解双氯芬酸钠与准一级动力学模型相符(R~2≥0.95),准一级反应速率常数随双氯芬酸钠初始质量浓度增加而减小,但随PS投加量的增加双氯芬酸钠的降解速率快速增大.不同的pH环境对双氯芬酸钠的降解有一定影响,溶液pH从酸性到碱性的过程中,反应速率常数的总体趋势增大.溶液中的阴离子会对系统降解双氯芬酸钠产生影响,碳酸氢根离子总体呈促进作用,氯离子呈抑制作用.HA的存在对系统去除双氯芬酸钠有较强抑制作用.SO_4~-·可能与双氯芬酸钠分子发生去羧基、去羟基等反应,主要生成N-苯基-2,6-二氯苯胺、1-(2,6-二氯苯基)-2吲哚酮、2-二氢吲哚酮及醛类物质等中间产物.     

碳纳米管活化过硫酸盐降解污染物的研究进展

概述了碳纳米管（CNT）活化过硫酸盐降解水中污染物的研究进展。从N原子掺杂、含氧官能团调控、缺陷程度调控、与金属复合等方面系统总结了CNT材料激活过一硫酸盐（PMS）和过二硫酸盐（PDS）降解有机污染物的性能及其构-效关系,针对CNT材料循环稳定性不佳的问题,提出了可能的原因和再生方法,并详细讨论了CNT材料去除有机污染物的可能反应机理和鉴别方法,最后提出了CNT材料在环境修复领域的应用潜力和未来研究方向。     

电化学/过硫酸盐耦合体系降解水中有机药物卡马西平

采用电化学/过硫酸盐耦合体系（E-PS过程）降解水中的有机药物卡马西平（CBZ）。实验采用了分批模式进行,研究了温度、过硫酸钠浓度、初始pH值、电压等因素对E-PS过程降解CBZ的影响。反应100 min后,单独过硫酸钠、电解和E-PS过程对卡马西平的降解率分别为25.5%、59.3%、78.1%,TOC去除率分别为8.25%、23.48%、26.68%。升高温度可以有效提高CBZ的降解率。反应100 min后,在288 K,CBZ降解率为60.2%;在298 K,CBZ降解率达到78.1%;而在308 K,CBZ降解率为90.1%。CBZ的降解率随着过硫酸盐浓度的增加而提高。当过硫酸盐浓度为40 g/L时,反应100 min,CBZ降解率达94.7%。初始pH值对CBZ降解率的影响为pH 3.0 >pH 5.0 >pH 7.0;电压对CBZ降解率的影响为6 V >5 V >4 V。     

阴极电场活化过硫酸盐原位再生饱和活性炭纤维

针对传统电再生活性炭过程中存在的高能耗、再生液二次污染严重等问题,采用阴极电场活化过硫酸盐原位再生苯酚饱和活性炭纤维(ACF),考察ACF的再生效能以及再生液中污染物的降解效能.通过Langmuir和Freundlich吸附等温模型对ACF吸附的过程进行拟合;探究电流密度、过硫酸盐浓度、再生时间对电阴极/过硫酸盐再生体...     

热激活过硫酸盐降解水中典型氟喹诺酮抗生素分析

近年来水体中残留的氟喹诺酮类抗生素已经引起了研究者的关注,采用基于热激活生成硫酸根自由基的方式氧化降解水中的典型氟喹诺酮抗生素环丙沙星,研究了温度、过硫酸盐浓度、p H及水中常见离子等影响因子对反应的影响。研究发现在拟一级动力学氧化模型的基础上,建立的二级反应动力学模型具有较好的相关性。随着初始过硫酸钠浓度及反应温度的升高,环丙沙星的降解速率得到升高,而随着反应p H的变化则呈现相反作用,研究得出该反应活化能为(105.25±14.43)k J/mol。水中的Cl-在低浓度时具有抑制作用,在较高浓度的时候具有促进作用,NO3-及PO43-在较高的浓度下会对反应产生抑制作用,而CO32-则在0.01 mol/L的浓度下起到了较大抑制作用。     

双金属催化过硫酸盐降解偶氮染料

采用置换法制备Cu/Fe催化剂,并通过X射线衍射(XRD)对其进行表征.考察了Cu/Fe催化过硫酸钠(PS)降解金橙Ⅱ的效果及其影响因素,并对降解反应机理进行探究.结果表明,Cu/Fe能够催化PS降解金橙Ⅱ废水,并且其催化效果优于零价铁,其中当pH=3、PS的质量浓度为2.0 g/L、Cu/Fe催化剂的质量浓度为0.2...     

官能团改性CNT增强过硫酸盐活化降解染料AO7

为了提升碳纳米管对过硫酸盐的催化活性,通过化学处理分别得到表面氨基化、羟基化和羧基化改性的碳纳米管材料(CNT-NH₂、CNT-OH、CNT-COOH)。采用SEM和XPS对材料结构进行了表征,并测试了其激活过硫酸盐(PDS)降解偶氮染料酸性橙(AO7)的性能。结果表明：氨基和羟基改性能够显著增强CNT的催化活性,其中,CNT-NH₂在60 min内能够降解超过95%的AO7溶液(0.1 mmol/L,100 mL),反应速率远高于原始CNT以及CNT-OH和CNT-COOH,这是由于氨基改性提高了CNT表面的正电性,从而促进PDS和AO7在CNT-NH₂上的吸附和反应;机理研究表明,非自由基电子转移是CNT-NH₂/PDS体系的主要氧化途径,因此,该催化体系在pH值为3～11的范围内保持稳定的催化活性且对于实际水体具有较好的适应能力。     

铜非均相催化过硫酸盐降解废水

在酸化后的活性炭上负载氧化铜制备CuO/AC催化剂,采用XRD对催化剂的组成进行表征,并在非均相体系中催化过硫酸盐降解活性艳蓝废水。通过控制变量法探索各影响因素对降解效率的影响,确定反应体系的最佳条件,并验证了反应体系中的自由基。室温时,当CuO/AC催化剂投加量为0.9g/L、K_2S_2O_8投加量为0.7g/L,在溶液初始pH的条件下处理活性艳蓝3.5h时,脱色率达到90%;升高温度有利于活性艳蓝的脱色,70℃时活性艳蓝的脱色率接近100%。结果表明,CuO/AC催化剂可活化过硫酸盐降解废水,提高其降解效率。     

紫外激活过硫酸盐技术去除水中金霉素

为解决传统工艺难以有效去除水中有机微污染物的问题,采用紫外激活过硫酸盐技术(UV/PS联用工艺)降解水中残留的金霉素(chlortetracycline,CTC),对比UV/PS联用工艺与单独UV工艺、单独PS工艺对金霉素的去除效果,考察底物初始浓度、氧化剂投加量、p H对金霉素降解的影响,鉴定反应系统中的活性自由基并求出其反应速率.结果表明:单独UV工艺、单独PS工艺和UV/PS联用工艺对金霉素的降解均符合表观一级反应动力学模型,并且UV工艺与PS工艺联用可以大大提高金霉素的去除率;较低的底物初始浓度和较高的氧化剂投加量可以提高金霉素的降解速率;p H对表观速率常数有一定影响,kobs在p H为3和7处分别达到最大值和最小值;UV/PS系统中参与氧化金霉素的主要活性自由基为SO4-·,其与金霉素的反应速率为8.8×108L·mol-1·s-1.     

软铋矿铁酸铋活化过一硫酸盐降解环丙沙星机理及产物研究

运用共沉淀-低温水热技术制备软铋矿铁酸铋（S-BFO）,构建S-BFO非均相活化过一硫酸盐（PMS）降解环丙沙星（CIP）体系。考察了氧化剂浓度、初始pH、催化剂投加量等关键因素对体系的影响,并模拟天然水体,探究了S-BFO/PMS体系稳定性。实验结果表明：在初始pH、25℃条件下,加入0.675 mmol/L PMS,1000 mg/L的催化剂,初始浓度为5.0 mg/L的CIP经反应60 min后去除率为84.8%。通过活性物质淬灭实验结果,发现体系中对目标有机污染物起主要降解作用的活性物质是单线态氧（1O2）,而不是硫酸根自由基（·SO4-）和羟基自由基（·OH）。通过LC/MS/MS技术检测到了9种CIP降解过程中的主要中间产物,并确定了CIP通过羟基加成反应（路径I）及脱羧反应（路径II）被氧化去除的降解路径。     

MoS2@FeOOH/陶粒复合材料连续活化过硫酸盐降解磺胺甲恶唑(英文)

在废水处理领域,颗粒间易团聚和材料难回收极大地限制了传统粉末材料的大规模应用。为解决上述问题,本文采用了一种水热法与浸渍法相结合的方法使MoS₂@FeOOH(MF)转移到固体废物衍生的陶粒上,在连续流动条件下,实现了过一硫酸盐(PMS)高效活化降解磺胺甲恶唑(SMX)。陶粒粗糙的表面和丰富的孔隙结构为MF提供了丰富的附着位点,FeOOH、MoS₂和陶粒之间的金属-载体相互作用抑制了Fe离子的浸出。与MoS₂(36.7%)和MF(42.9%)相比,陶粒(MFC)表现出更高的降解率(83.4%)。EPR测试和淬灭实验结果表明,SMX的降解涉及多种活性物质,包括^·OH、SO₄^·-、^·O₂^-和¹O₂,其中以¹O₂为主的非自由基途径占主导地位。此外,通过LC-MS分析检测到降解过程中的10种中间产物,提出了SMX的...     

岩溶地下水中过硫酸盐持久性及其影响因素

过硫酸盐(PS)是原位化学氧化技术处理有机污染地下水的高效氧化剂, 但是在投注含水层后可能会受其他因素影响而降低其持久性, 减少与污染物接触的机会。野外采集了石灰石和石灰土样品, 在实验室开展静水条件下的微元体实验和流水条件下的柱体实验, 研究PS 在岩溶地下水中的持久性及其影响因素。结果表明: 在微元体实验中, 当PS 投注浓度分别为1、8 和20 g/ L 时, 石灰石环境中pH 值接近中性,PS 分解慢, 半衰期为102. 21~202. 12 d, 持久性较好, 产氧效果好; 而石灰土中因为富含有机质导致PS 分解快, 半衰期为19. 41~51. 56 d, 持久性较差, 产氧效果差, pH 缓冲能力较差并导致钙离子浓度上升和重碳酸根离子浓度下降。柱体实验表明, PS 投注浓度分别为133. 5 和1 335. 0 mg/ L 时, 石灰石中PS 半衰期分别为7. 47 和9. 09 d, 水流作用可能会降低PS 的持久性, 有待进一步研究。     

磁改性海泡石催化过二硫酸盐降解双酚A

为有效去除水中内分泌干扰物,采用共沉淀法合成海泡石负载纳米Fe_3O_4催化剂,催化过二硫酸盐去除水中双酚A(BPA).通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氮气吸脱附仪等对催化剂进行表征,考察不同温度和溶液pH对催化剂吸附性能的影响,研究催化剂和过硫酸盐投量对BPA去除效果的影响.结果表明,高比表面积的催化剂可对BPA有效吸附,平衡吸附量随着温度升高而降低,室温下可达11.6 mg/g.当催化剂投量为2 g/L、过硫酸钾(PDS)投量为4 000 mg/L、溶液pH为5时,体系可在20 min内完全降解30 mg/L的BPA.催化剂可通过外加磁场进行回收,且重复使用5次之后,60 min降解率仅下降了2.7%.机理推断认为体系内BPA的降解过程由吸附-氧化耦合反应实现,被吸附的BPA分子可在催化剂表面被生成的自由基原位降解.本研究首次将磁改性海泡石作为催化过硫酸盐的高级氧化体系催化剂使用,并认为吸附-氧化耦合式的降解途径可以有效提高自由基利用率,为去除水中痕量有机污染物的催化氧化体系设计提供了新的思路和方向.     

纳米CuFe2O4活化过一硫酸盐降解诺氟沙星性能

为研究使用过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术去除水体中微量有机污染物的高效可行方法,通过柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备纳米CuFe_2O_4材料,以其为非均相催化剂,探究CuFe_2O_4/PMS体系对诺氟沙星(NFX)的降解性能.采用X射线衍射仪、电子透射显微镜、BET手段对材料进行表征,考察煅烧温度对纳米CuFe_2O_4结构及催化性能的影响,并试验纳米CuFe_2O_4的重复使用性和稳定性.探讨纳米CuFe_2O_4投加量、PMS浓度、溶液初始pH对CuFe_2O_4/PMS体系降解NFX性能的影响,并探究该体系的氧化活性物种及降解机理.结果表明:制备纳米CuFe_2O_4的最佳煅烧温度为400℃,该温度下纳米CuFe_2O_4晶型较好,比表面积较大,且表现出较高的催化活性;在纳米CuFe_2O_4/PMS体系中,控制NFX初始质量浓度为5 mg/L,最适宜的反应条件为:纳米CuFe_2O_4投加量为0.1 g/L、PMS浓度为0.5 mmol/L、初始溶液pH为9.5,该条件下反应30 min后NFX的去除率高达99%;纳米CuFe_2O_4能有效活化PMS生成·OH和SO_4~-·,SO_4~-·是实现NFX快速降解的主要活性物种.     

硫化纳米零价铁活化过二硫酸盐降解废水中四环素

硫化零价铁(S-nZVI)因其电子传递效率高、选择性好,近年来在水处理领域应用广泛。将硫化零价铁与高级氧化技术结合,可发挥材料优异的催化性能,实现对污染物的高效降解。论文以硫脲为硫源制备高活性硫化纳米零价铁,构建S-nZVI活化过二硫酸盐(PDS)高级氧化体系实现对四环素的高效降解。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)等表征方法对S-nZVI的组成结构和表面形貌进行分析,考察硫铁摩尔比(S/Fe)、硫化时间、S-nZVI投加量、PDS浓度、溶液初始pH和共存离子对TC降解的影响作用,通过活性物种淬灭实验和电子顺磁共振实验（EPR）探究自由基和非自由基活性物质对TC的降解作用,利用液相色谱-质谱联用(LC-MS)分析TC降解的可能路径。试验结果表明：纳米零价铁(nZVI)经硫化改性后,比表面积增大,铁(Fe)和硫(S)均匀地分布在材料表面;S/Fe对TC降解的影响作用较小,TC降解率与S-nZVI投加量和PDS浓度呈正相关,但随着硫化时间升高呈现降低趋势;S-nZVI/PDS体系在较宽pH范围内(pH=5~9)均具有较优的TC降解效果;反应溶液中存在不同阴离子时,TC降解率受到不同程度抑制作用,其中HCO3-抑制作用最为显著;当S/Fe为0.028、硫化时间为2 h、S-nZVI投加量为1 g/L、PDS浓度为2 mmol/L,不调节初始溶液pH时,反应120 min后TC降解率可达94.6%;S-nZVI/PDS体系的活性物种除常见自由基(SO4?-和HO?)外,还包括非自由基活性物质Fe(IV),但Fe(IV)对TC的降解作用较小;TC降解的可能路径主要是通过特定官能团裂解和开环反应进行,最终氧化降解成CO2和H2O。     

钴基催化剂的合成及其活化过一硫酸盐的研究进展

钴基催化剂活化过一硫酸盐（PMS）具有催化活性高、操作简便、易回收和成本较低等优点,因此近年来在高级氧化技术领域备受关注。综述了钴基催化剂的典型合成方法,包括固相法、气相法和液相法等;介绍了用于活化PMS的钴基催化剂的类型,包括具有特殊形貌的钴氧化物、负载型钴氧化物和钴基复合金属氧化物;阐述了钴基催化剂活化PMS在环境修复中降解有机染料、内分泌干扰物以及药物和个人护理品的研究进展;总结了目前钴基催化剂活化PMS存在的一些不足,并对该领域今后的研究提出了展望。     

N掺杂Co3O4纳米片的制备以及活化过一硫酸盐的性能研究

采用牺牲模板法合成N掺杂Co₃O₄纳米片（N-Co NS）,通过透射电子显微镜（TEM）、原子力显微镜（AFM）和光电子能谱（XPS）对制备材料的形貌结构、化学组成进行分析,并通过催化活化过一硫酸盐（PMS）降解水中双酚A （BPA）来探究催化剂的催化性能.实验结果表明与Co₃O₄纳米颗粒（Co NP）、Co₃O₄纳米片（Co NS）相比,N-Co NS表现出了较高的催化性能.在PMS浓度为2 mmol·L^-1、BPA初始质量浓度为50 mg·L^-1的反应条件下,N-Co NS在10 min内完全降解水中的BPA,表明N掺杂和二维纳米片结构有利于催化剂性能的提升.通过pH及离子影响实验证实N-Co NS在复杂水化学环境中仍具有较高的活性.此外结合自由基捕获实验和电子顺磁共振（EPR）测试证实反应体系中产生了高氧化活性的羟基自由基和硫酸根自由基.     

Fe3O4/CuCo2S4复合物活化过硫酸一氢盐对有机染料的去除作用

采用水热法制备了Fe₃O₄/CuCo₂S₄复合催化剂,利用SEM、XRD、EDS对0.25-Fe₃O₄/CuCo₂S₄复合材料的表面形貌和结构进行表征,研究了复合催化剂活化PMS降解染料废水的效能。实验结果显示,在室温条件下,加入200 mg/L PMS、125 mg/L催化剂,20 mg/L RhB在40 min内去除率达到99.5%。自由基淬灭实验表明,Fe₃O₄/CuCo₂S₄活化PMS产生的羟基自由基、硫酸根自由基和单线态氧等活性物质均参与了RhB降解过程。回收实验表明,4次循环使用后RhB的降解率仍能达到94.2%,表明Fe₃O₄/CuCo₂S₄复合催化剂具有良好的可重复利用性和优异的催化活性,易于回收。Fe₃