复合分子筛Y／SAPO-5的合成与表征

以磷酸、拟薄水铝石和硅溶胶为原料,三乙胺为模板剂,采用水热合成法合成Y／SAPO-5复合分子筛。利用XRD、FT—IR、SEM等手段对样品结构和形貌进行了表征,所合成的分子筛是Y型分子筛晶粒被SAPO-5分子筛晶粒包裹形成的10μm左右的球状双结构复合分子筛。采用催化甲醇脱水制备二甲醚的反应考察了复合分子筛的催化性能,结果表明,对于催化甲醇脱水制备二甲醚的反应所合成的复合分子筛在温度为463～523K时随温度升高甲醇转化率增大,且仍保持着较高的DME选择性。     

SAPO-11制备条件对Co-Mo/ZSM-5-SAPO-11催化剂加氢脱硫/芳构性能的影响

采用动态水热合成法制备了SAPO-11分子筛,并对其进行了XRD、SEM等表征,考察了晶化时间、晶化温度、硅铝比和模硅比对SAPO-11性质的影响.将上述制备的分子筛与ZSM-5混合制备复合分子筛催化剂,以模型石脑油为原料,在高压微反装置上评价了Co-Mo/ZSM-5-SAPO-11复合分子筛基催化剂的加氢脱硫/芳构化活性.SAPO-11表征和催化剂评价的综合结果表明,SAPO-11的适宜制备条件和组成为190℃、晶化24 h、硅铝比1.0、模硅比1.0,在此条件下制备的复合分子筛催化剂具有较好的芳构性能和较高的脱硫性能.     

SPU-W 分子筛催化异丙醇制备异丙醚参数优化的研究

以SPU-W分子筛为催化剂,研究了异丙醇脱水反应制备异丙醚的工艺条件,考察了硅铝比、反应温度以及分子筛用量对SPU-W分子筛催化异丙醇脱水反应的影响,并利用扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征。研究结果表明:硅铝比为25的SPU-W分子筛的催化效果最好, SPU-W分子筛催化异丙醇制备异丙醚的最佳反应温度和最佳用量分别为180℃、0.5 g,在此条件下,异丙醇的转化率为42.72%,异丙醚的选择性为87.08%。     

气相催化法甲醇脱水合成二甲醚的工艺和催化剂研究

采用气相催化法以甲醇为原料合成二甲醚，为了筛选并制备高活性催化剂以使二甲醚具有高收率，研究了硅钛、硅铝和改性氧化铝系列固体酸催化剂的制备条件、反应温度、液体空速和反应时间等因素对甲醇转化率和二甲醚选择性的影响。结果表明，以改性氧化铝作催化剂为最佳，并在常压、300℃、甲醇液体空速为8ml／(g．h)时，转化率和选择性分别可达92．5％和98．0％。该气相催化法工艺比液相法具有明显的优势。     

SAPO-5分子筛的制备与表征

以异丙醇铝为铝源,硅溶胶为硅源,三乙胺为有机模板剂,用水热法合成了SAPO-5分子筛．并通过TEM和XRD分析,讨论了晶化温度对合成SAPO-5分子筛结晶形态的影响．     

干凝胶法合成多级孔SAPO-11分子筛及其异构化性能

分别以拟薄水铝石、硅溶胶和磷酸为铝源、硅源和磷源,二正丙胺和二异丙胺为模板剂,在单独或同步添加十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）与聚乙二醇（PEG）的条件下,利用干凝胶法制备了多级孔道SAPO-11分子筛。采用XRD、氮气物理吸脱附、SEM、NH₃-TPD和Py-IR等手段对合成的SAPO-11分子筛进行表征,并于固定床上考察制备的Pt/SAPO-11分子筛在正十二烷异构化反应中的催化性能。结果表明,在干凝胶合成SAPO-11的体系中添加CTAB与PEG,促使分子筛中生成介孔结构,并使其形貌及酸强度发生变化,合成的多级孔SAPO-11催化剂对正十二烷加氢异构选择性和收率显著优于微孔SAPO-11分子筛,其中Hier-Sapo-11-cp分子筛在340 ℃时的异构烷烃选择性与收率分别达到71.2%和62.1%。     

β/Al-MCM-41分子筛的合成及催化酯化反应的性能

采用分步晶化法合成出分子筛β/Al-MCM-41,考察了硅铝比、水硅比(均为物质的量的比)、pH值、晶化温度、晶化时间、焙烧温度、焙烧时间等合成条件对分子筛结构与性能的影响,对比分子筛结构与油酸转化率,得到催化酯化反应的分子筛的较佳合成条件:硅铝比30∶1,水硅比150∶1,pH值8.5,晶化温度110℃、晶化时间24h,焙烧温度550℃,焙烧时间8h。将该条件下得到的分子筛用于催化油酸与甲醇的酯化反应,考察了醇油比、反应温度、反应时间、催化剂用量等工艺条件对油酸转化率的影响,得到了较佳的反应条件:醇油比10∶1,催化剂用量为反应物质量的5%,反应温度120℃,反应时间8h,此时油酸的转化率能达到74.77%,催化活性较高。     

磷酸含量对SAPO-34分子筛的影响

以正硅酸乙酯、异丙醇铝、磷酸为反应原料,四乙基氢氧化铵为模板剂,利用水热合成法考察磷酸含量对SAPO-34分子筛的影响.采用SEM、XRD、FTIR和TG-DTG对所制备的样品进行表征.结果表明,P_2O_5/Al_2O_3=1.25时,反应中无SAPO-34的形成,P_2O_5/Al_2O_3比值从1.75增加到2.5所得到的SAPO-34分子筛的结晶度逐渐降低,P_2O_5/Al_2O_3=1.75时晶体为光滑的立方体.     

甲醇对噻吩在La-HZSM-5分子筛上转化反应的影响

在固定床微型反应器中,探讨了甲醇对噻吩在La-HZSM-5(硅铝物质的量比为25)分子筛催化剂上的催化脱硫转化反应规律的影响。结果表明,合适的反应条件为:反应温度为623K,氧化镧质量分数为1.0%的La-HZSM-5分子筛催化剂,剂油比为0.5,甲醇与溶剂苯的体积比为1∶2,质量空速为14h-1,此时噻吩的转化率和硫化氢的产率分别达到了51.3%、18.1%,比未加甲醇时分别提高了20.7%、9.9%;同样的甲醇浓度,在HZSM-5分子筛催化剂上噻吩的转化率和硫化氢的产率分别达到了32.4%、9.5%,比未加甲醇时分别提高了11.6%、5.4%。     

二氧化碳加氢一步法制低碳烯烃催化剂的研究

采用水热合成法制备了CuO-ZnO/SAPO-34复合催化剂,以CuO-ZnO为甲醇合成催化剂,以SAPO-34分子筛为甲醇脱水催化剂,研究了催化二氧化碳加氢一步法制备低碳烯烃的方法。通过XRD、TEM、SEM、IR和固定床反应活性评价,系统地考察了复合催化剂的物化性质和催化反应性能。在反应温度270℃、压力3.5MPa、n(H2)∶n(CO2)=4∶1、体积空速为1 600h-1的反应条件下,该催化剂表现出较好的活性和选择性。CO2的转化率可达到18.71%,乙烯、丙烯的产率分别达到9.27%和4.76%。     

固体催化剂结构分析

用X射线衍射外推函数法测定饱和吸附前后NaY分子筛的晶胞参数和结晶度。通过晶胞参数与用29Si、27A1固体魔角核磁共振谱仪测定的NaY分子筛骨架中硅铝比的关联经验公式,得到了X射线衍射法测定NaY分子筛骨架中硅铝比的方法,通过X射线衍射仪对NaY分子筛进行晶胞参数与结晶度分析,并与NaY分子筛的活性相比较,找出结晶度与活性的规律。结果表明,利用拟合回归曲线和最小二乘法得到的计算经验公式与实验过程中得到的活性近似相等,在应用中可直接计算催化剂活性。     

中孔分子筛Al-MCM-41的制备及催化聚乙烯裂解反应

采用水热合成法制备了不同硅铝比(摩尔比)的中孔分子筛Al-MCM-41,通过XRD、N_2吸附-脱附、FT-IR进行了表征,表明其具有中孔结构,并且随着骨架中铝含量的增加,Al-MCM-41孔道的长程有序性和结晶度有所减弱。将Al-MCM-41应用于高密度聚乙烯和低密度聚乙烯的催化裂解反应,通过改变硅铝摩尔比、反应温度和催化剂用量,探讨了Al-MCM-41催化聚乙烯裂解反应的规律,并比较了催化裂解及热裂解反应。实验结果表明,Al-MCM-41具有较高的催化活性和对液体产物较大的选择性。     

工业磷肥副产氟硅酸合成硅铝MCM-41介孔分子筛的研究

以工业副产氟硅酸为硅源,九水合硝酸铝（Al（NO₃）3·9（H2O））为铝源,十六烷基三甲基溴化铵 （CTAB）为模板剂,在溶胶混合物的组成为:n（SiO2）∶n［Al（NO₃）3·9（H₂O）］∶n（NH₃·H₂O）∶n（CTAB）= 1∶0.01-0.10∶10∶0.25-1.00∶150（摩尔比）的条件下,水热合成含铝硅基介孔分子筛Si/Al-MCM-41. 对水热合成过程中的Si/Al比,模板剂的用量,水热温度和时间等条件以及模板剂的脱除方式对分子筛结构的影响进行了研究. 并通过X射线荧光光谱仪,氮气吸脱附,透射电镜,热重分析等对样品进行表征. 结果表明:在合成条件为: n（CTAB）/n（Si）=2,水热温度70 ℃,时间5 h得到的样品的比表面积和孔体积较大,分别为1 086 m2/g和0.70 cm3/g.     

Y /MCM - 4 1复合分子筛的合成及表征

采用后合成法制备了 Y /MCM - 4 1复合分子筛, 对其进行 XR D、 S EM、 T EM、 N2 吸附 - 脱附等表征, 并 对复合分子筛的水热稳定性进行了考察。结果表明, 最适宜的制备条件为p H=1 1, n( C TA B) / n( S i O2) =0. 1 5, 晶化 时间为4 8h。Y /MCM - 4 1复合分子筛同时具有介孔分子筛 MCM - 4 1和微孔Y型沸石的特征, 与纯 MCM - 4 1分子筛 相比, 复合分子筛具有较强的的酸性及较高的水热稳定性。     

硅铝配比对镍基催化剂催化废塑料裂解产物的影响

采用浸渍法制备了3种不同硅铝物质的量比的负载镍的催化剂,通过吡啶吸附傅里叶变换红外(FT -IR)和X-衍射(XRD)分别对催化剂的酸性、酸量及晶体类型进行表征,同时考察该催化剂在混合废塑料催化裂 解制燃料油过程中的催化活性。结果表明,随着硅铝物质的量比的降低,催化剂的总酸量增加,产物中气体收率和 积碳收率增加,残渣收率降低,但酸量过高引起废塑料深度裂解,导致产物中汽油馏分收率下降。结果表明,最佳硅 铝物质的量比为1∶3,由此得到的负载镍的2# 催化剂可以使汽油馏份收率大于40%。实验还对催化裂解得到的汽 油馏分进行了气相色谱分析。通过调变催化剂的硅铝物质的量比,可以改变其酸性,从而有利于改善催化剂的选择 性,有利于得到辛烷值较高的汽油馏份。     

镍系催化的顺丁橡胶分子量及其分布的调节

对影响镍系催化的顺丁橡胶分子量及其分布的主要因素的研究表明，采用Ａｌ－Ｎｉ二元陈化稀Ｂ单加方式时，改变进料丁二烯汽油溶液的温度，可在一定范围内有效地调节聚合物的分子量分布；提高聚合反应温度，聚合物分子量有所降低，而改变体系中两组催化剂的摩尔比，是在较大范围内灵活调节聚合物分子量的最有效方法。     

Ni(naph)_2-i-Bu_3Al_2Cl_3催化丁二烯聚合的研究

Ｎｉ（ｎａｐｈ）_２－ｉ－Ｂｕ_３Ａｌ_２Ｃｌ_３催化丁二烯聚合的研究徐玲，李绍军，陈滇宝，仲崇淇，唐学明（高材系）０前言目前，我国镍系顺丁橡胶工业化生产采用以加氢汽油为溶剂，Ｎｉ－－Ａｌ陈化，稀Ｂ单加的聚合工艺［１］，但由于ＢＦ３·ＯＥｔ２在加氢汽油中...     

煤系高岭土酸浸脱铝水热合成NaY分子筛

以煤系高岭土为原料,经煅烧、酸浸脱铝工艺,首次在酸浸偏高岭土-碱水热反应体系中合成了NaY分子筛.采用XRD,SEM对所合成样品进行表征,考察了体系中碱度、硅铝比、老化过程、晶化过程对NaY分子筛合成的影响.结果表明:该水热反应体系适宜的碱度条件为n(H2O)/n(Na2O)=80,碱度过高或过低均会出现P型分子筛杂相.适宜的硅铝配比为n(SiO2)/n(Al2O3)=6.4;老化有助于生成纯相、结晶度好的NaY分子筛,其适宜的老化温度为50℃、老化时间为4h.晶化温度过高或晶化时间过长易转晶生成P型杂相,适宜的晶化条件是晶化温度为85℃、晶化时间为24h.在该反应体系中反应原料由偏高岭土酸浸脱铝后获得,产物结晶度较高,无杂晶,晶形完整,粒度为2μm左右.     

ZSM-5分子筛催化苯基羟胺制对氨基苯酚性能考察

采用水热合成法制备了Na-ZSM-5,经离子交换制得H-ZSM-5(n(Si)/n(Al)=40)分子筛,并用其催化苯基羟胺Bamberger重排制对氨基苯酚。采用XRD、FT-IR、N₂吸附、SEM和Py-FTTR表征技术,研究了分子筛的物化性质。结果表明,自制的分子筛是结晶性良好的MFI结构微孔分子筛。Na-ZSM-5分子筛骨架中几乎无B酸,H-ZSM-5(40)分子筛存在微量的B酸和L酸中心。结果表明,H-ZSM-5(40)分子筛作酸催化剂,尽管苯基羟胺的转化率较低,但对氨基苯酚的选择性和收率分别高达72.48%和58.75%。通过优化获得的最佳催化反应条件：反应温度353 K,反应时间2 h,水作溶剂,苯基羟胺与催化剂的质量比为1∶3,苯基羟胺的转化率可高达86.35%,对氨基苯酚的选择性高达78.33%。     

Relationship between the microstructure and reaction performance of aluminosilicate

A systematic study was conducted to comprehend the mechanism of thermal activation of silica-alumina materials by using 29 Si and 27 Al magnetic angle spinning nuclear magnetic resonance (MAS NMR) spectroscopy.The reaction performance of silica-alumina-based materials with different molar ratios of Si/Al,which were thermally activated,was also investigated.With the increase in calcining temperature,the coordination of Al in metakaolin becomes four,five,and six firstly,and then transforms completely to four ...