树脂负载高价铁催化H2O2降解橙黄Ⅳ

为提高多相类芬顿反应的速率,采用高价铁氧化合物(FeIVF=O/R)为催化剂,强化H2O2分解降解橙黄IV.探讨初始pH值、温度、过氧化氢初始浓度和橙黄IV初始浓度等对反应速率的影响.结果表明:随着pH值升高,橙黄IV降解率下降.在pH值3～10的范围内,能有效地对橙黄IV进行降解.催化H2O2降解橙黄IV的反应遵循一级反应动力学,反应活化能为59.94kJ/mol.反应速率常数与H2O2的初始浓度及与橙黄IV初始浓度都具有很好的正相关性.催化剂重复使用表明铁在树脂表面负载比较牢固,具有较好的稳定性和耐用性.     

偶氮染料在聚丙烯腈纤维铁催化剂存在下的降解反应动力学研究

使用水合肼和盐酸羟胺对聚丙烯腈进行改性后与氯化铁反应制得聚丙烯腈纤维铁配合物（PAN-Fe）,在过氧化氢存在下将其作为非均相Fenton反应催化剂用于2种水溶性阴离子偶氮染料的氧化降解反应中,重点考察了催化剂用量及其铁离子含量和水溶液中的染料浓度等因素对染料降解反应速率常数的影响．结果表明,在使用PAN—Fe作为非均相Fenton催化剂时,偶氮染料的氧化降解反应可以使用假一级反应动力学模型进行描述．催化剂用量及其铁离子含量的增加都可以显著提高偶氮染料降解反应速率常数,偶氮染料初始浓度的升高导致其降解反应速率常数的下降．     

非均相PAN-Fe催化剂在偶氮染料氧化降解反应中的应用

在室温条件下使用偕胺肟改性聚丙烯腈纤维与三氯化铁反应制备了聚丙烯腈铁（PAN—Fe）配合物,然后在过氧化氢存在的条件下将其作为非均相光Fenton催化剂应用于水溶性阴离子偶氮染料活性红195和酸性黑234的氧化降解反应中,考察了催化剂用量、光辐射强度、pH值和初始染料浓度对脱色率和反应速率常数的影响．结果表明,提高催化剂用量和辐射光强度有利于染料的脱色率和反应速率常数的增加,而初始染料浓度的升高则使其更不易发生降解反应;PAN—Fe催化剂在酸性介质比碱性介质中具有更好的催化活性．     

催化臭氧化水中硝基苯速率常数的影响因素

为考察催化臭氧化降解水中硝基苯的表观速率常数随剂量因素的演进,采用半连续流批次实验检测臭氧投量、硝基苯初始质量浓度和蜂窝陶瓷催化剂用量对单独臭氧氧化和臭氧/蜂窝陶瓷氧化工艺降解水中硝基苯的表观反应速率常数的影响规律.结果表明,在不同的臭氧投量(0.987~2.732 mg/L)、不同的硝基苯初始质量浓度(50~250μg/L)和不同的蜂窝陶瓷催化剂用量(1~5个)下,2种氧化工艺对硝基苯的降解均遵循假一级反应动力学模型,且2种工艺的表观反应速率常数都分别与臭氧投量、硝基苯初始质量浓度和蜂窝陶瓷催化剂的用量成正相关性.     

锌铬水滑石可见光降解甲基橙的性能研究

采用共沉淀法制备n(Zn)/n(Cr)为2的Zn Cr水滑石,采用X射线粉末衍射仪(XRD)、紫外-可见漫反射光谱仪(UV-Vis)等方法对催化剂的结构和性质进行表征.通过可见光下对甲基橙的催化降解表征催化剂的活性.结果表明:制备的样品具有水滑石的结构,对可见光具有吸收性能.Zn Cr水滑石具有良好的催化降解甲基橙性能,适宜的降解条件是甲基橙初始质量浓度不超过80 mg/L,催化剂用量为1 g/L,此条件下光照180 min后甲基橙的降解率达到了93.58%.动力学研究表明:该催化降解过程在甲基橙质量浓度低(≤20 mg/L)的条件下符合1级反应动力学模型,而在甲基橙质量浓度高(≥40 mg/L)的条件下符合0.5级反应动力学模型.     

腐殖酸在掺硼TiO2/Ti催化剂上光电催化反应动力学

为去除饮用水中腐殖酸类天然有机物,采用阳极氧化法制备出掺硼TiO2/Ti催化剂,将该催化剂用于光电催化降解腐殖酸(HA)研究腐殖酸光电催化降解反应动力学,结果表明:影响腐殖酸光电催化降解速率的因素由强到弱顺序为:紫外灯功率、催化剂面积、外加偏压、腐殖酸初始质量浓度.在光电催化氧化体系中,优化的降解条件为:紫外灯功率为125 W,催化剂面积为39.8 cm2,外加偏压为1.3 V,腐殖酸初始质量浓度为5 mg/L.     

Fenton试剂强化超声波处理水中对硝基苯酚的研究

研究了Fenton试剂强化超声波(US/Fenton)技术对水中对硝基苯酚(PNP)的降解效果,探讨了影响超声波(US)降解PNP的影响因素:声强、溶液pH值、PNP的初始浓度、饱和气体种类等.结果表明:超声波降解PNP时,溶液pH值对降解速率影响显著, 低pH值有利于降解;降低PNP溶液的初始浓度,提高声强都能提高超声降解PNP的速率,得出合适的声强为15·Wcm-2;不同气体饱和时,降解速率的大小顺序为Ar＞O2＞空气＞N2.在单独的超声波辐照下PNP去除率很小,而在US/Fenton强化技术中有显著的提高,PNP降解的表观一级动力学速率常数增强因子可达到2.18,表明存在明显的协同效应.     

光催化氧化苯甲酸的动力学分析

为探讨Degussa P-25 TiO2光催化氧化降解苯甲酸的反应条件,采用悬浮态反应体系,以紫外灯(λmax=254 nm)为光源,考察苯甲酸光催化过程中反应体系初始pH、催化剂质量浓度、初始苯甲酸质量浓度、H2O2投加量对光催化氧化速率的影响.实验结果表明:在pH=3.5时光催化氧化效果最佳,当催化剂质量浓度为0.05 g/L时,TOC去除率为87.2%;催化剂质量浓度大于0.1 g/L时,在反应初始阶段吸附作用为主要控制步骤,但是随着反应的进行,传质和光源的利用率成为主要控制步骤;随着苯甲酸质量浓度的增加,反应由一级向零级过渡;外加H2O2能够提高反应速率,其最佳投加量为1.5 mg/L.在低底物质量浓度时,苯甲酸的光催化氧化过程符合准一级动力学模型.     

羟基磷酸铜催化降解对硝基苯酚的研究

水热法制备了羟基磷酸铜催化剂,并在过氧化氢存在下,研究了用羟基磷酸铜为催化剂催化降解对硝基苯酚.试验了催化剂用量、过氧化氢用量、pH值、温度、初始浓度等条件对降解过程的影响.结果表明,羟基磷酸铜具有优良的催化降解对硝基苯酚的性能,少量加入羟基磷酸铜催化剂即可大大加快对硝基苯酚的降解速度;催化剂用量越大,过氧化氢用量越大,降解速度越快;升高pH值则降解速度变慢,优化的pH是2～3;温度升高可加快降解速度.     

Cu2+强化Fenton反应氧化降解2,4,6-三氯酚

为强化Fenton反应氧化降解水中2,4,6-三氯酚的效能,在Fenton体系中加入另一种过渡金属离子Cu2+．结果表明:在酸性条件下,二价铜离子本身不具有类似亚铁离子催化分解过氧化氢氧化有机物的能力;将铜离子引入Fenton反应体系后,能明显提高2,4,6-三氯酚的氧化降解速率,强化过氧化氢的分解,增加TOC的去除率以及氯离子的释放;较低投量的铜离子就能有明显的强化作用;自由基抑制剂甲醇、叔丁醇对反应的完全抑制说明羟基自由基仍然是铜离子参与的Fenton反应中的主要活性物种．     

紫外发光二极管联合次氯酸钠降解美托洛尔的影响因素研究

采用紫外发光二极管联合次氯酸钠高级氧化工艺(UV/Cl₂)对β-受体阻滞剂美托洛尔(Metoprolol, MTP)的降解进行研究, 考察MTP降解的影响因素。结果表明, UV/Cl₂对MTP的去除率可达95.2%且具有协同作用, 反应符合准一级反应动力学, 降解速率常数随辐照度、溶液pH增大而增大, 随氯剂量的增加先增大后减少, 随MTP初始质量浓度、抑制剂叔丁醇浓度的增加而减少。     

镧硫共掺杂纳米TiO_2可见光催化性能研究

为研究镧硫共掺杂TiO2对酸性红染料废水的降解效果,以钛酸四丁酯为原料采用共沉淀-浸渍法制备了锐钛型La/S/TiO2催化剂,确定了催化剂在可见光照射下对酸性红溶液的降解工艺条件.实验结果表明:染料溶液初始质量浓度为20mg·L-1,溶液pH值为6,La/S/TiO2的质量浓度为16g·L-1,室温下可见光照射反应60min,酸性红降解率可达到95%以上,且电子受体的加入可明显改善其光催化活性.     

空气中NO2和SO2的光催化反应动力学实验研究

为了研究污染物NO2和SO2的光催化降解规律,分析了不同污染物初始浓度对光催化降解效果的影响;采用反应速率这个衡量光催化反应进程的重要参数,通过实验发现污染物NO2、SO2的光催化氧化过程符合L—H反应动力学方程;实验证明,将催化剂与吸附性材料相结合可以提高室内污染物降解速率.     

PVDF/Fe3+催化膜催化H2O2降解染料橙黄Ⅳ

采用浸没沉淀相转移法制备了PVDF/Fe~(3+)催化膜。以橙黄Ⅳ为研究对象,探索了H_2O_2浓度、pH、温度、橙黄Ⅳ浓度、催化剂量等因素对催化反应速率的影响。结果表明,H_2O_2的初始浓度越高,反应速率越快,反应遵循一级反应动力学,反应速率常数与H_2O_2浓度具有良好的相关性。在pH值3.1～5.2的范围内,催化剂能有效地降解橙黄Ⅳ。随着温度升高,反应速率加快,反应的活化能为38.86 kJ·mol~(-1)。随着橙黄Ⅳ的初始浓度的增加,脱色率有所下降,但总体影响不大。随着催化剂投量的增加,橙黄Ⅳ的脱色率明显提高。反应中的活性物种是羟基自由基和高价态铁共存。     

微波/过氧化氢降解水中甲基红

研究了微波/过氧化氢协同作用下水中甲基红的降解。考察了甲基红初始质量浓度、pH、H2O2加入量、反应时间、温度等因素对降解率和降解量的影响,并建立了甲基红降解的数学模型。结果表明,碱性条件下、反应时间延长有利于甲基红的降解,甲基红初始质量浓度越大,则氧化苛刻度Z值越大,甲基红降解反应动力学为一级反应,反应速率常数为0.172 4min-1,降解量的活化能126.6kJ/mol。在H2O2加入体积分数为1.6%、甲基红初始质量浓度为130mg/L、反应温度473K、反应时间为12min、pH=10的条件下,甲基红的降解率可达到78%。     

UV/H2O2降解三氯生动力学及反应机理

为考察紫外催化过氧化氢工艺降解三氯生的降解效能,利用动力学模型对三氯生的表观降解速率进行模拟.考察氧化剂投加量、三氯生浓度、NOM质量浓度和p H对三氯生降解速率的影响.结果表明,H_2O_2的投加量小于1 mmol/L时,三氯生的降解速率随H_2O_2浓度的增加而增加,而当H_2O_2的投加量大于1 mmol/L时,由于H_2O_2对HO·的捕获作用增强,三氯生的降解速率随H_2O_2投加量的增加而降低.当三氯生的初始浓度增加时,体系中HO·的稳态浓度随之降低,导致三氯生降解的表观速率降低.体系中存在NOM时,三氯生的降解速率显著降低,主要是由于NOM能够与三氯生竞争光子和HO·.三氯生去质子化后更快地被UV/H_2O_2降解,其去质子化形态的摩尔吸光系数变大,而且其与HO·的二级反应速率更快.通过LC/MS-MS检测UV/H_2O_2氧化TCS得到6种产物,推测TCS的降解途径主要是通过脱氯反应和羟基化反应.     

Keggin结构铁(Ⅱ)单取代硅钨酸钾催化过氧化氢分解

研究在水溶液中Keggin结构铁单取代钨硅酸钾催化过氧化氢分解的动力学行为，发现温度是过氧化氢分解反应的主要影响因素,温度越高，分解反应速率越大，催化剂量越大，分解反应的速率越大，过氧化氢初始浓度对分解反应速率也有影响，而且在过氧化氢浓度越低的区间，这种影响越明显，分解反应的活化能为75kJ.mol^-1。     

微波降解水中亚甲基蓝的研究

对微波/过氧化氢联合降解水中亚甲基蓝进行了研究。考察了过氧化氢质量分数、pH、亚甲基蓝初始质量浓度等因素对亚甲基蓝降解效果的影响。结果表明,微波-过氧化氢降解亚甲蓝具有明显的协同作用。在实验条件下,采用微波-过氧化氢协同降解亚甲基蓝时,过氧化氢质量分数越高,亚甲基蓝降解率越高。溶液pH值对亚甲基蓝的降解率有明显的影响,当pH为6~7时,降解率有最小值。随着亚甲基蓝初始质量浓度升高,其降解率降低。微波-过氧化氢联合降解亚甲蓝的反应级数为一级,反应常数为0.189 8min-1,反应活化能为2.76kJ/mol。在亚甲基蓝初始质量浓度为50~70mg/L、H2O2的质量分数1.0%、反应温度473K、pH值为3或12、反应时间为7min时,亚甲基蓝降解率为95.0%~96.0%。     

高频超声降解对硫磷的反应动力学及机理

研究了高频超声降解水溶液中对硫磷的反应动力学以及机理.引入拟一级反应动力学模型以及响应面方法对对硫磷初始浓度、超声功率以及频率对对硫磷降解效果的影响进行评估.经过响应面实验设计和实验以及对拟合的二次模型分析发现,拟合模型显著(P=0.000 2),且拟合不足不显著(P=0.113 6),相关系数平方R2=0.973 3,表明模型具有较好的回归性.对于对硫磷降解拟一级动力学表观速率系数具有显著性影响的一次项为超声功率值以及对硫磷的初始浓度值,二次项为超声频率值,交互项均不显著.在实验研究的超声功率、频率以及对硫磷初始浓度范围内,对硫磷降解拟一级动力学表观速率系数随超声功率的增大而减小,随初始浓度的增大而减小,并且存在一个最优的降解频率.     

Fe-Ni/ZSM-5分子筛催化H_2O_2降解硝基苯

为减小Fenton反应过程产生的二次污染,以80~100目的 ZSM-5分子筛为载体,用浸渍法合成Fe-Ni/ZSM-5分子筛催化剂降解硝基苯,采用X射线衍射和N2吸附-脱附进行催化剂表征;研究H_2O_2浓度、初始p H值、催化剂用量和底物浓度对硝基苯降解效率的影响.结果表明:在H_2O_2质量浓度为500 mg/L、初始p H为3、催化剂质量浓度为1 g/L、硝基苯质量浓度为50 mg/L、温度25℃下,经过7 h,硝基苯降解率为76.6%;该反应分为2个阶段,前4 h催化剂的吸附起主导作用,后3 h催化剂催化产生(·OH),Fenton反应起主导作用.