氧化石墨烯/海藻酸钠复合膜对Pb(Ⅱ)的吸附性能和机制

海藻酸钠（SA）基的过滤膜是处理含Pb（Ⅱ）废水的理想膜分离材料,将氧化石墨烯（GO）和尿素添加进SA中,以CaCl₂溶液交联,制备出GO/SA复合膜,并考察了其对水溶液中Pb（Ⅱ）的吸附性能。通过静态吸附实验,探讨了Pb（Ⅱ）初始浓度、GO质量分数、初始pH值和吸附时间、吸附-解吸次数等对GO/SA复合膜吸附Pb（Ⅱ）效果的影响;对吸附过程进行了吸附动力学和吸附热力学分析,利用FTIR-ATR、XPS等对GO/SA复合膜吸附Pb（Ⅱ）的机制进行了解析。结果表明,GO/SA复合膜对Pb（Ⅱ）的吸附量与Pb（Ⅱ）初始浓度正相关,在pH=5时吸附效果最优,GO质量分数为0.3wt%时为最优配比;吸附过程符合伪二级动力学模型;热力学等温吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,温度为318 K时,Langmuir模型拟合得到的GO/SA复合膜吸附量达到320.51 mg·g-1。GO/SA复合膜对Pb（Ⅱ）的吸附机制主要为物理吸附。      

海藻酸钠/聚乙烯亚胺凝胶球的合成及对Cr(Ⅵ)的吸附性能和机制

海藻酸钠(SA)是一种生物质材料,具有来源广泛、价格低廉的特性,被众多科研人员用于实验室研究,制备成吸附剂去除水溶液中的金属离子。但目前制备的大多数SA基吸附材料是实心水凝胶状,具有比表面积较低、吸附速率慢、吸附容量小的缺点。本研究以SA为基体,向其中添加碳酸钙和聚乙烯亚胺(PEI),以戊二醛为交联剂,经冷冻干燥后制备出多孔的SA/PEI凝胶球,探究其对水溶液中Cr(Ⅵ)的吸附特性。通过改变实验条件,研究pH值、Cr(Ⅵ)初始浓度、吸附温度、吸附时间等对SA/PEI凝胶球吸附性能的影响;引入吸附动力学和热力学模型对吸附过程进行分析;采用FTIR、Zeta电位、SEM、XPS对SA/PEI凝胶球合成及吸附Cr(Ⅵ)机制进行综合分析。结果表明,SA/PEI凝胶球对Cr(Ⅵ)的去除率与初始浓度呈负相关;该吸附过程符合拟二级动力学和Langmuir等温吸附模型,且该吸附反应是自发的吸热过程,在温度为318.15 K、pH值为2时,Langmuir等温吸附拟合所得最大吸附量为262.83 mg/g。SA/PEI凝胶球对Cr(Ⅵ)的吸附机制主要为静电作用导致的物理吸附。      

亚铁铝类水滑石吸附铀的性能与吸附机制

运用超声共沉淀制备了亚铁铝类水滑石(Fe(Ⅱ)-Al LDH),用于处理含U(Ⅵ)废水。实验考察了初始pH、吸附剂投加量、温度、吸附时间以及U(Ⅵ)初始浓度对Fe(Ⅱ)-Al LDH吸附U(Ⅵ)的影响。采用SEM、FTIR、XRD与XPS等手段分析了相关机制。试验表明,Fe(Ⅱ)-Al LDH吸附U(Ⅵ)的最佳pH为6,当温度为25℃,投加量为1.0g/L,U(Ⅵ)初始质量浓度为10mg/L时,对U(Ⅵ)的去除率达到99.98%,反应在120min达到平衡,饱和吸附量为117.13mg/g。Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型(R~2≈1)较好地拟合了吸附过程,Fe(Ⅱ)-Al LDH对U(Ⅵ)的吸附是自发的吸热反应。SEM、FTIR、XPS分析结果表明,吸附前后的Fe(Ⅱ)-Al LDH结构没有发生改变,Fe(Ⅱ)-Al LDH对U(Ⅵ)的吸附是化学吸附为主,氧化还原作用为辅。     

蒙脱土/Fe3O4/腐殖酸复合材料对U(Ⅵ)的作用机制

通过水热法制备蒙脱土/Fe₃O₄/腐殖酸复合材料(MFH),探究pH值、MFH的投加量、吸附时间、U(Ⅵ)初始浓度及温度等因素对MFH吸附U(Ⅵ)的影响。结果表明:在所选实验条件范围内,MFH的投加量对其吸附U(Ⅵ)的影响最大;当U(Ⅵ)初始浓度为5 mg·L^-1,pH值为6,MFH投加量为0.3 g·L^-1,温度为30℃时,MFH对U(Ⅵ)去除在30 min后达到平衡,此时去除率达到97.7%;MFH对U(Ⅵ)的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir模型;MFH对U(Ⅵ)的去除机理为络合作用和还原作用。再生实验表明,经5次吸附-解吸后,MFH复合材料对U(Ⅵ)的吸附率仍在90%以上,表明MFH对U(Ⅵ)的去除效果较好且具有高效重复利用性。     

Mg/Fe-LDHO/PES复合膜吸附材料的制备与除氟性能

以层状氢氧化镁铁的焙烧产物(Mg/Fe-LDHO)和聚醚砜(PES)为原料,采用共混法制备了Mg/Fe-LDHO/PES复合膜吸附材料,并研究了其对水中氟离子的吸附性能,考察了初始pH值、初始F-浓度、吸附温度、吸附时间以及共存阴离子等因素对吸附效果的影响。结果表明:在25℃条件下,该复合膜饱和吸附容量为12.34mg/g,能在pH=4~10范围内保持稳定的吸附性能,吸附速率较高,前5min内即可达到平衡吸附容量的75%;低温有利于提高复合膜的吸附性能,吸附过程符合准二级动力学模型。通过傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)和扫描电子显微镜(SEM)对复合膜的形貌及结构进行了表征,采用电位滴定法测得复合膜的零电位点pH值(pHpzc)为9.4。     

海藻酸钠负载HFO凝胶球吸附Cu(Ⅱ)的研究

利用包埋法制得毫米级海藻酸钠负载HFO凝胶球SA/HFO,探究了其对水中Cu(Ⅱ)的吸附行为。实验结果表明,SA/HFO凝胶球对Cu(Ⅱ)的吸附在pH值=5.5时效果最好;通过动力学研究可知,吸附平衡时间为21 h,拟二级动力学模型能很好的描述该吸附过程;吸附等温线拟合结果揭示了该吸附过程更符合Langmuir吸附等温模型;由温度数据得出,升高温度有利于反应的进行且该热力学过程为自发、吸热、熵增过程;将SA/HFO凝胶球吸附Cu(Ⅱ)后的材料解吸并再次进行吸附实验,仍能保持良好的吸附效果。     

胶原纤维对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

胶原纤维(CF)作为吸附剂去除水中Cr(Ⅵ),研究了CF去除Cr(Ⅵ)时溶液pH值、温度、吸附剂用量和Cr(Ⅵ)初始浓度对去除效率的影响。结果显示,CF对Cr(Ⅵ)的去除率随溶液pH值降低而升高,在pH值为2.0时达到最大,随吸附剂用量增大而增大,随Cr(Ⅵ)初始浓度增加而减小,CF对Cr(Ⅵ)的吸附量随吸附剂用量增加而减小;随Cr(Ⅵ)初始浓度增加而增加,最后趋于稳定。吸附平衡时间为6h,最佳吸附温度为40℃。测定了吸附等温线和吸附动力学曲线,结果表明,Freundlich等温方程能更好地描述CF对Cr(Ⅵ)的吸附,吸附动力学符合伪二级吸附速率方程。FT-IR和SEM-EDS分析表明,CF表面含有大量氨基羧基及羟基等活性官能团,CF对Cr(Ⅵ)的吸附过程存在铬酸根阴离子与质子化活性官能团的静电吸附作用和离子交换作用。     

聚吡咯/壳聚糖复合膜的制备及其对Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)吸附机制

以聚吡咯(PPy)和壳聚糖(CS)为原料,制备PPy/CS复合膜,通过红外、孔径分析、热分析和SEM等手段对其结构进行表征,并研究了PPy/CS复合膜对Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)吸附性能的影响及吸附机制,考察了pH值、吸附时间、溶液起始浓度等因素对吸附率的影响。结果表明,初始浓度对吸附率影响最大;在pH=3.5、温度为333 K及速率为100 r·min?1下震荡吸附50 min,20 mg的PPy/CS复合膜吸附6 mg·L?1的Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)混合液时,PPy/CS复合膜对Cu(Ⅱ)表现出很好的选择性,吸附量达2.715 mg·g?1;通过对PPy/CS复合膜和CS膜的吸附性能比较,PPy/CS复合膜对Cu(Ⅱ)的吸附率增加至94.14%;采用0.1 mol·L?1的NaOH溶液对吸附Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的PPy/CS复合膜进行脱附再生,循环15次后,其吸附量变化很小,可以多次使用。研究表明,PPy/CS复合膜对Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温式。      

坡缕石/氧化铝复合材料对水溶液中Cr(Ⅵ)的吸附效应

为了去除工业废水中的Cr(Ⅵ),采用氧化铝对坡缕石进行改性,以制备的坡缕石/氧化铝复合材料为吸附剂吸附水中的Cr(Ⅵ),研究了影响吸附效果的主要因素(吸附剂用量、溶液初始pH值、吸附时间)及吸附过程的动力学特征,并探讨了吸附平衡。结果表明:氧化铝包覆在坡缕石黏土表面形成了结构蓬松的复合物,当其用量为2.0 g/L时,吸附pH值小于6.0的溶液中Cr(Ⅵ)的效果较好,吸附平衡时间为90 min,吸附过程能较好地符合准二级动力学模型,吸附平衡可由Langmuir等温吸附方程描述,饱和吸附量为44.64 mg/g。     

纳米Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球对U(Ⅵ)的吸附性能及机制

在Fe_3O_4中加入黑曲霉培养基混合培养制备了Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球,通过静态吸附试验,考察了pH值、温度、吸附剂用量、接触时间及U(Ⅵ)初始浓度等因素对Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球吸附U(Ⅵ)效果的影响。结果表明:pH值是影响Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球去除U(Ⅵ)的重要因素。pH=4、温度为25℃、U(Ⅵ)的初始浓度为10mg/L、Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球投加量为1g/L时,Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球对U(Ⅵ)的去除率达到98.89%,在吸附15h后趋于平衡。采用SEM、能谱分析、FTIR等手段分析了Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球吸附U(Ⅵ)的机制。SEM-EDS结果表明,Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球成功合成且呈网状结构;FTIR结果表明,Fe_3O_4/黑曲霉磁性微球与铀发生作用的主要基团有羟基、羧基、酰胺基等。     

二乙烯三胺五甲叉膦酸锆对铀吸附性能的研究

采用二乙烯三胺五甲叉膦酸(DTPMP)为有机膦源,以氧氯化锆(ZrOCl₂·8H₂O)为无机锆源,使用水热法制备了二乙烯三胺五甲叉膦酸锆有机杂化材料(Zr-DTPMP)。其后通过红外光谱、扫描电镜和X射线能谱等手段对不同膦锆配比下合成的有机-无机杂化材料进行了表征,同时将铀(Ⅵ)溶液初始pH、接触时间、铀初始浓度、温度和吸附剂投加量等作为影响因素对有机膦酸锆(Zr-DTPMP)对吸附铀(Ⅵ)性能的影响做出静态吸附法研究。结果表明:Zr-DTPMP的红外谱图中出现了P—O—Zr和C—P的伸缩振动,表明成功制备了有机杂化材料,且扫描电镜结果显示其表面具有丰富的孔结构。吸附后Zr-DTPMP的能谱图中出现了铀的能量散射峰,证实了Zr-DTPMP可去除水溶液中的铀(Ⅵ);在吸附实验中,Zr-DTPMP吸附铀(Ⅵ)的最佳条件为膦锆比为5∶1,pH=4.0,吸附平衡时间为360min,铀初始浓度为50mg/L,温度为298K,投加量为0.01g。     

磁性介孔TiO2/氧化石墨烯复合材料的制备及其对U(Ⅵ)的吸附

以氧化石墨烯（GO）、纳米Fe₃O₄、钛酸四丁酯（TBOT）为原料,合成了磁性介孔TiO₂/GO（Fe₃O₄@TiO₂/GO）复合材料,用其处理浓度为10 mg·L^-1的含U（Ⅵ）废水。研究了Fe₃O₄@TiO₂/GO复合材料中GO含量、溶液初始pH值、Fe₃O₄@TiO₂/GO复合材料投加量、反应时间、U（Ⅵ）初始浓度及共存离子对U（Ⅵ）吸附的影响。结果表明：在pH值为6、GO质量分数为60wt%、Fe₃O₄@TiO₂/GO复合材料投加量为10 mg的条件下,Fe₃O₄@TiO₂/GO复合材料对U（Ⅵ）的吸附效果最佳,较同等条件下磁性介孔Fe₃O₄@TiO₂复合材料和GO的吸附量分别高了10.99 mg·g^-1和1.91 mg·g^-1。Fe₃O₄@TiO₂/GO复合材料对U（Ⅵ）的吸附180 min即达到平衡,准二级动力学模型和Freundlich吸附等温模型能很好地描述其吸附过程。解吸实验表明,经5次吸附-解吸后,U（Ⅵ）的吸附率仍高达90.86%,说明Fe₃O₄@TiO₂/GO复合材料具有较高的循环利用性能。     

凹凸棒石黏土-腐植酸复合吸附剂吸附Cr(Ⅵ)的性能研究

为促进凹凸棒石黏土-腐植酸复合吸附剂在水处理中的应用,用酸改性的甘肃靖远凹凸棒石黏土和天祝褐煤提取的腐植酸制备出凹凸棒石黏土-腐植酸复合吸附剂,通过SEM、XRD、FT-IR等分析方法对复合吸附剂的结构进行了表征,考察了物料配比及吸附时间、pH值、温度、投加量和初始浓度对Cr(Ⅵ)吸附率的影响。结果表明:靖远凹凸棒石黏土最佳酸改性条件为盐酸5 mol/L,酸化时间120 min,酸用量固液比为1∶10。当Cr(Ⅵ)的起始浓度为0.1 g/L,体积为50 m L,复合吸附剂用量为1.2 g,吸附时间为6 h,p H值为6,温度25℃,酸改性的凹凸棒石黏土与腐植酸的最佳复合比为1∶3时,复合吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附率达到91.7%。复合吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附满足Freundlich模型。在25~45℃条件下,吸附过程ΔG <0、ΔS=87.46 J/(mol·K)、ΔH=-21.2 kJ/mol,表明该吸附是一个自发、熵增、放热的过程。