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1.
以醋酸钌为前驱体,用浸渍还原法制备Ru/C催化剂,以常压下葡萄糖加氢制取山梨醇的反应评价其活性,并用透射电子显微镜(TEM)及X射线衍射对其进行表征,研究了活性碳类型、温度、浸渍和还原时间、pH值、不同前驱体及有机助剂的加入等因素对Ru/C催化剂活性的影响.结果表明,适当的活性碳粒度、大的比表面和孔容有利于Ru粒子在活性碳表面均匀分布,提高催化活性.80~90℃的温度,8~10h的浸渍时间,6~8h还原时间及7~8的pH值有利于Ru粒子在活性碳载体上形成高分散、高活性的Ru/C催化剂.加入有机助剂使催化剂活性明显高于没有加入有机助剂的催化剂.不同的前驱体对Ru/C催化剂在该反应中的催化活性有较大的影响,醋酸钌是一种制备Ru/C催化剂较好的前驱体. 相似文献
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超声浸渍法制备Pd/Al_2O_3催化剂及其催化硝基苯加氢性能 总被引:2,自引:0,他引:2
以粉状γ-Al2O3为载体,分别采用超声浸渍和普通浸渍方法制备了Pd含量为5%的负载型催化剂,并将其用于硝基苯加氢反应。采用XPS和扫描电镜等手段对催化剂的理化性质进行了分析,考察了浸渍方法对催化剂活性金属分散度的影响。结果表明,与普通浸渍法相比,超声浸渍法制备的负载型Pd催化剂金属分散度明显提高,因而对硝基苯加氢反应表现出较高的催化活性。以KBH4为还原剂,通过超声浸渍制备的负载型Pd催化剂具有较高的钯分散度,在硝基苯加氢反应中表现出更高的催化活性。 相似文献
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分别采用乙酰丙酮钯、氯化钯和硝酸钯作前驱物,用浸渍-还原法制备了一系列Pd/C催化剂,以松香歧化反应评价其活性,研究了活性炭类型、载体预处理、溶剂、还原方法及温度等因素对Pd/C催化剂活性的影响.结果表明,采用具有较大比表面积和孔容的活性炭作载体有利于钯在其表面的均匀分布和催化剂活性的提高;以Pd(acac)2作前驱体,以及使用极性较强的溶剂与用无机配合物前驱体相比,制备的Pd/C催化剂活性较高;TG-DTA分析表明Pd(acac)2在350℃下完全分解,基于此结果,作者在350℃条件下采用氢气干法还原,制备出活性略高于从日本进口的Pd/C催化剂. 相似文献
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采用浸渍法以TiO2成型载体制备了Pd/TiO2催化剂,考察了浸渍液pH值、Pd负载量、焙烧温度以及还原温度等因素对粗对苯二甲酸(CTA)中的主要杂质对羧基苯甲醛(4-CBA)的加氢精制性能的影响,并采用BET、XPS、XRD、H2-TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,浸渍液pH值的升高会造成催化剂表面Pd原子富集,导致催化剂比表面积降低。Pd负载量0.5%时,催化剂所提供的活性中心数目足以满足4-CBA加氢所需。适当提高催化剂焙烧温度,有利于含钯前驱体的分解,催化剂还原温度过高时,会造成Pd/TiO2催化剂活性的迅速降低。Pd/TiO2催化剂的适宜制备条件为:浸渍液pH=2.0、Pd负载量0.5%、催化剂焙烧温度400℃、还原温度低于200℃。 相似文献
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采用不同稀土La前驱体浸渍掺杂改性Pd/γ-Al2O3催化剂,利用多功能催化性能评价装置测试不同催化剂的C3H8催化氧化性能,并通过H2-TPR、XRD、XPS等手段对催化材料进行结构表征,结果表明:La能促进贵金属钯分散,增强钯与载体相互作用,稳定高活性Pd2+物种,从而提高了催化剂的C3H8催化氧化性能。在选用不同La前驱体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中,硝酸镧改性效果最佳,能更好地促进活性金属钯的分散和Pd2+高活性物种的稳定。相比Pd/γ-Al2O3,La改性催化剂均降低了C3H8和NO的反应转化温度。选用不同La前驱体对催化活性影响存在差异的主要原因是La前驱体添加而引起的金属-载体相互作用和活性贵金属钯的分散状态变化。 相似文献
9.
担载型钯催化剂对CO_2加H_2甲烷化反应的催化性能 总被引:4,自引:1,他引:3
采用水溶液浸渍法制备了一系列无机氧化物担载的钯催化剂,并对其在二氧化碳甲烷化反应中的催化性能作了研究。结果表明,不同载体担载的体系有如下的活性顺序:二氧化锆>二氧化钛>氧化铝>海泡石>二氧化硅;反应条件及第2组份VII族金属的添加对反应结果均有影响:氨配体的引入可改变催化剂制备的前体,进而影响到催化活性 相似文献
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液相还原法制备新型Ru/C催化剂的研究 总被引:2,自引:1,他引:1
用正交实验考察了溶液温度、pH值、搅拌速度等因素对催化剂吸附量的影响规律,并据此用浸渍及甲醛还原法制备了系列Ru/C催化剂,在0.5MPa、120℃下测得葡萄糖加氢生成山梨醇的催化活性、山梨醇选择性和催化剂的稳定性。并运用程序升温还原TPR(temperatureprogrammedreduction)技术研究了催化剂的表面还原性质。结果表明:钌的负载量对Ru/C催化剂的性能影响较大,钌负载量为5%时,制得的催化剂具有较佳的各项性能。钌的负载量越少时,负载钌的分散度越高,钌与载体间作用力越强,催化剂的还原温度越高。同时,随着含钌量的增加,催化剂的还原峰发生明显的变化,负载量为5%时出现了明显的肩峰,化学吸附是催化活性的主要来源。 相似文献
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采用液相还原法,以甲酸为还原剂制备了负载量为5%的Pd/C催化剂。考察了还原过程中p H值对Pd/C上硝基苯液相催化加氢性能的影响,并用XRD、SEM、TEM等手段对催化剂的结构进行了表征。结果表明,制备过程中随着p H的增大,催化剂活性先增大后减小;适宜的p H值能加快Pd还原反应的速率,有利于粒子快速成核,降低生成大粒径Pd粒子的几率,减少团聚,使Pd粒子均匀分散在活性炭载体上,获得较高的催化活性。p H=9时制得的催化剂上Pd晶粒分布均匀,平均粒径为3.63 nm;在50℃、H2压力0.8 MPa、搅拌速率100 r/min,反应45 min的条件下,这一催化剂对硝基苯加氢液相催化为苯胺的转化频率(TOF)达到8758 h-1。 相似文献
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以活性碳(Vulcan XC-72)为载体,用化学还原法制备了不同Pd/Co摩尔比的Pdx-Co/C催化剂。用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)及X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征,采用循环伏安法考察了催化剂对甲酸电氧化反应的催化性能。结果表明,Pdx-Co复合催化剂粒子均匀分散在碳载体表面;催化剂中掺入的少量Co元素部分进入Pd晶格,形成了Pd-Co合金;随着Pd/Co摩尔比的增加,Pd颗粒粒径先增大后减小,催化活性也表现出相同的变化趋势;当Pd:Co=8:1时,所得Pd8-Co/C对甲酸氧化的催化活性最高,峰电流密度可达到15.907 mA/cm2。 相似文献
13.
采用氢氧化钠和盐酸调节钯炭(Pd/C)催化剂制备过程中的浸渍液的pH,制备了相应的钯炭催化剂。对Pd/C催化剂的成分、形貌等性质进行表征分析,研究了不同浸渍条件下制备的Pd/C催化剂对苯甲醛和2-氰基吡啶加氢的催化性能。结果表明,酸/碱浸渍方法可有效控制钯颗粒的尺寸大小及分散度。在浸渍液的pH值为3的条件下制备出的Pd/C-1~#催化剂平均粒径为2.78 nm。当浸渍液的pH值为10时,制备的Pd/C-2~#催化剂平均粒径为3.75 nm。对于2-氰基吡啶加氢,采用酸性浸渍条件制备的Pd/C催化剂具有更好的催化效果;而采用碱性浸渍条件制备的Pd/C-2~#催化剂对苯甲醛加氢效果更好。 相似文献
14.
利用浸渍法制备了Pd/γ-Al2O3催化剂,采用X射线粉末衍射(XRD)、X光电子能谱(XPS)和程序升温还原(TPR)等物理化学手段对其进行了表征,并在固定床微型反应器上考察了其催化活性。实验结果表明,载体内部有Pd元素,Pd和载体γ-Al2O3发生了强相互作用。在对甲烷与氘化氢间的氢氘交换反应中,Pd/γ-Al2O3催化剂显示出较好的催化活性。 相似文献
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采用溶剂热法制备了SnO_2纳米棒载体,用溶剂热还原法制备了Pd/SnO_2催化剂和不同Pd/Sb原子数比的系列PdSb/SnO_2复合催化剂。用XRD、SEM、TEM、EDS等手段对样品进行分析表征,并以循环伏安法对比评价催化剂对甲酸的电催化氧化性能。表征结果表明,制备所得SnO_2纳米棒载体为针状,大小均匀,平均直径为100 nm;负载所得催化剂中活性粒子大小约为13.5 nm,掺杂Sb后,粒径约为9.5 nm。电催化氧化性能对比结果表明,Pd/Sb原子数比为4:1的Pd_4Sb/SnO_2复合催化剂对甲酸的氧化具有较好的催化能力,当E=0.25 V(vs SCE)时,Pd_4Sb/SnO_2上甲酸氧化的峰电流密度达到25 mA/cm~2,远远高于Pd/SnO_2催化剂。 相似文献
16.
D. V. Novikov M. R. Tarasevich V. A. Bogdanovskaya V. M. Andoralov G. V. Zhutaeva 《Protection of Metals and Physical Chemistry of Surfaces》2010,46(4):444-451
A PdCoPt/C catalytic system is synthesized by modifying a commercial 20% Pd/C (ETEK) catalyst, and its morphology and composition
are determined. The stability of the catalyst is estimated by means of accelerated durability testing in a 0.5 M H2SO4 solution either using potential cycling or in the absence of polarization. The partial dissolution of Pd and Co components
is shown to result in a restructuring of the catalyst surface and the formation of a core-shell Pt/PdCoPt/C structure with
higher catalytic activity and stability compared to a Pt/C system. The results of experiments with a rotating ring disc electrode
indicate the change in the reaction path of oxygen reduction after the chemical and electrochemical treatment of the catalyst
and confirm the formation of a core-shell structure. 相似文献
17.
Pd基催化剂的性能对比 总被引:1,自引:0,他引:1
在催化剂中添加镧可抑制活性位的长大和PdO颗粒的分解,增强催化剂的催化活性和热稳定性。研究了老化前和老化后的Pd/CZ/La—Al2O3系列、Pd/La—Al2O3、Pd/CZ催化剂,Pd/CZ/La—Al2O3系列中Pd、CZ(Ce1-xZrxO2)、La—Al2O3材料添加顺序不同对催化剂涂层性能的影响。对于老化前和老化后的催化剂,Pd、CZ、La—Al2O3材料添加顺序对催化活性影响较小,Pd/W有利于CO转化,Pd/CZ有利于HC、NOx转化。通过XRD、XPS、化学吸附仪、BET表征证明了老化过程中发生了催化失活。 相似文献
18.
M. R. Tarasevich D. V. Novikov G. V. Zhutaeva V. A. Bogdanovskaya L. A. Reznikova N. A. Kapustina V. V. Batrakov 《Protection of Metals and Physical Chemistry of Surfaces》2009,45(7):782-786
An express method for determining the corrosion stability of palladium-based cathodic catalytic systems was developed. The
method consists of cycling the electrode potential with a thin catalyst layer in 0.5 M H2SO4 in the range of potentials of the fuel cell operation and a subsequent comparison of the characteristics of catalytic systems
(specific surface area and activity in the oxygen reduction reaction) before and after the corrosion action. The suggested
method was used to characterize the corrosion behavior of the Pd/C commercial catalyst, as well as the PdCo/C and PdCoCr/C
catalysts synthesized at the Institute of Physical Chemistry and Electrochemistry, Russian Academy of Sciences. According
to the XRD data, they correspond to systems with a high level of alloy formation. It is shown that the PdCo/C and PdCoCr/C
catalysts are considerably more stable towards corrosion action than 20% Pd/C (E-TEK). The results were compared with the
stability data obtained using a chronoamperometric method. 相似文献
19.
用浸渍法制备了Pd/γ-Al2O3和Pd/Ce0.65Zr0.35O22种甲醇分解催化剂。采用XRD,NH3-TPD(NH3-Temperature-Programmed Desorption),XPS及H2-TPR(H2-Temperature-Programmed-Redution)等手段对2种催化剂的结构和性能进行表征,并考察了催化剂上甲醇低温分解的活性。结果表明,Pd/Ce0.65Zr0.35O2催化剂具有较弱的表面酸性及良好的低温还原性能;XPS结果表明2种催化剂中的Pd均以氧化态形式存在,并且Pd在Ce0.65Zr0.35O2固溶体上呈高度分散状态,Pd与Ce间具有较强的相互作用。结合活性考察可知,Pd+的存在有利于甲醇的分解。Pd/Ce0.65Zr0.35O2催化剂具有高的催化活性,220℃时甲醇转化率接近100%。 相似文献