石墨烯载体上直接合成具有Pt(100)择优取向的催化剂及其电催化性能研究

以石墨烯为载体,乙二醇为还原剂,采用油浴法,通过加入不同添加剂作为形状导向剂合成了Pt(100)晶面择优取向的催化剂,并探讨了催化剂的性能。利用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、感应耦合等离子原子发射光谱 (ICP-AES)及扫描电镜(SEM)对所合成的催化剂进行微观表征,利用电化学工作站对所合成的催化剂进行电化学性能测试。结果表明,添加KBr参与合成的Pt(100)晶面取向的催化剂,其微观粒子的立方体形貌最为规整,且形成最彻底。同时,其电催化性能最优,电化学活性表面积为42.43m2/g,对乙醇氧化的峰值电流密度为417.67A/g,1100s的稳态电流密度值为149.50A/g,对乙醇催化氧化反应的活化能最低,对乙醇氧化峰电流密度保持率为82.26%。     

石墨烯载体上直接合成具有Pt(100)择优取向的催化剂及其电催化性能

以石墨烯为载体,乙二醇为还原剂,采用油浴法,通过加入不同添加剂作为形状导向剂合成了Pt(100)晶面择优取向的催化剂,并探讨了催化剂的性能。利用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、感应耦合等离子原子发射光谱(ICP-AES)及扫描电镜(SEM)对所合成的催化剂进行微观表征,利用电化学工作站对所合成的催化剂进行电化学性能测试。结果表明,添加KBr参与合成的Pt(100)晶面择优取向的催化剂,其微观粒子的立方体形貌最为规整,且形成最彻底。同时,其电催化性能最优,电化学活性表面积为42.43 m~2/g,对乙醇氧化的峰值电流密度为417.67 A/g,1100 s的稳态电流密度为149.50 A/g,对乙醇催化氧化反应的活化能最低,为24.76 kJ/mol。对乙醇氧化峰电流密度保持率为82.26%。     

Ni添加对直接乙醇燃料电池Pt基催化剂催化性能的影响

本文通过水热法制备出孔径分布范围3.1~4.2nm,比表面积为174.72m₂/g的CeO₂作为助催化剂,以碳纳米管为载体,采用微波辅助乙二醇法制备PtNiCeO₂/C催化剂,探究Ni添加对Pt基催化剂电催化性能的影响。利用X射线衍射仪(XRD)、比表面积及孔径分析仪(BET)、扫描电镜(SEM)和电子能谱(EDAX)对所制备的CeO₂及催化剂进行微观表征,利用电化学工作站对所制备的催化剂进行电化学性能测试。结果表明,添加CeO₂且催化剂中Pt与Ni的比例为5:1时,制备的催化剂电催化性能最优,其电化学活性表面积为90.41m₂/g,对乙醇催化氧化的峰电流密度值为837.67A/g,1100s的稳态电流密度值为178.33A/g,说明添加一定量的Ni,可提高催化剂的抗中毒能力和电催化性能。     

Au/α-Fe_2O_3 催化剂上金活性物种的分析(英文)

采用沉积沉淀法制备了CO低温氧化 Au/α-Fe2O3催化剂,利用 X 射线衍射(XRD)、X 射线光电子能谱(XPS)、BET 比表面测定、程序升温还原(H2-TPR)等表征技术,对比了制备过程 pH 值的微小变化、焙烧及光线照射对催化剂结构及催化性能的影响,探明了 Au/α-Fe2O3催化剂的活性物种。结果表明,110 ℃处理的 Au/α-Fe2O3催化剂表面同时存在 Au3+、Au0以及过渡态 Auδ+(0δ1),它们对 CO 氧化的活性顺序为 Au3+Auδ+Au0;pH 值为 8 条件下制备的催化剂 Au3+含量高、比表面积大,催化性能最好;高温焙烧使氧化态金还原的同时也使载体比表面积严重缩小,催化活性显著下降;紫外线照射可以引起 Au3+的逐渐还原以及 Au0 颗粒的生长,其催化失活作用弱于高温焙烧。     

Analysis of the Active Au Species on Au/α-Fe2O3 Catalyst

采用沉积沉淀法制备了CO低温氧化 Au/α-Fe2O3催化剂,利用 X 射线衍射(XRD)、X 射线光电子能谱(XPS)、BET 比表面测定、程序升温还原(H2-TPR)等表征技术,对比了制备过程 pH 值的微小变化、焙烧及光线照射对催化剂结构及催化性能的影响,探明了 Au/α-Fe2O3催化剂的活性物种。结果表明,110 ℃处理的 Au/α-Fe2O3催化剂表面同时存在 Au3+、Au0以及过渡态 Auδ+(0<δ<1),它们对 CO 氧化的活性顺序为 Au3+>Auδ+>Au0;pH 值为 8 条件下制备的催化剂 Au3+含量高、比表面积大,催化性能最好;高温焙烧使氧化态金还原的同时也使载体比表面积严重缩小,催化活性显著下降;紫外线照射可以引起 Au3+的逐渐还原以及 Au0 颗粒的生长,其催化失活作用弱于高温焙烧。     

直接乙醇燃料电池阳极催化剂Pt-CeO2/C的制备与性能表征

用水热合成法,以葡萄糖为原料在不添加有机物模板剂的前提下,制备了尺寸可控的中空碳球为催化剂载体,加入自制的孔径在30~40nm范围内,比表面积为126m~2/g的花状CeO_2为助剂,用微波辅助乙二醇还原氯铂酸法合成了催化剂。利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、比表面(BET)对所制备的载体及助剂进行了表征,利用电化学工作站对所制备的催化剂进行了电化学性能测试。表征结果为,所制备的碳球粒径分布的范围是0.4~0.9μm,表面含有-OH,-C=O,-COOH含氧官能基。电化学测试表征结果为,添加了花状CeO_2的Pt-CeO_2/C催化剂的催化性能,稳定性和抗中毒能力比传统的Pt/C更优秀。随着碳球载体粒径的减小,催化剂的催化性能,稳定性及抗中毒能力随之增强。葡萄糖浓度为0.5mol/L,水热反应时间为4h条件下合成的碳球作载体,并加入花状CeO_2为助剂合成的催化剂对乙醇的催化氧化具有最佳的活性、稳定性及抗中毒能力。     

氧化锡锑负载纳米Pd催化H2O2电还原反应的催化性能

分别以氧化锡锑(ATO)与活性炭(Vulcan XC-72)为载体,采用化学还原法制备了Pd/ATO及Pd/C催化剂,使用X射线衍射法及循环伏安曲线对催化剂进行了表征,通过线性伏安曲线及计时电流曲线考察了2种催化剂对H2O2电还原反应的催化性能。研究结果表明:Pd/ATO与Pd/C催化剂中Pd粒子的平均粒径分别为2.94 nm和8.27 nm,Pd/ATO催化剂的电化学比表面积更高,E=0.25 V时,Pd/ATO催化剂上H2O2还原反应的电流密度较Pd/C催化剂高约350 mA/mgPd,ATO提Pd     

氧化石墨烯-Fe_2O_3复合材料的制备及其光催化脱硝性能

以氧化石墨烯为载体,通过水热法制备了氧化石墨烯-Fe2O3复合材料,并利用X射线衍射、扫描电镜和X射线光电子能谱等手段对其进行了表征;在H2O2-紫外光体系中加入一定量的GO-Fe2O3光催化剂,研究了其光催化氧化脱硝性能。光催化氧化实验结果表明,NO转化率随催化剂投加量、H2O2浓度、溶液温度、氧气浓度等因素的增加而提升,达到一定值后转化率保持不变或转而降低,即在催化剂投加量0.5g/100mL,H2O2浓度0.5mol/L,溶液温度30℃,氧气体积浓度为6%时,氮氧化物转化效率达84.33%。     

Pdx-Co/C催化甲酸的电氧化性能研究

以活性碳(Vulcan XC-72)为载体,用化学还原法制备了不同Pd/Co摩尔比的Pdx-Co/C催化剂。用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)及X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征,采用循环伏安法考察了催化剂对甲酸电氧化反应的催化性能。结果表明,Pdx-Co复合催化剂粒子均匀分散在碳载体表面;催化剂中掺入的少量Co元素部分进入Pd晶格,形成了Pd-Co合金;随着Pd/Co摩尔比的增加,Pd颗粒粒径先增大后减小,催化活性也表现出相同的变化趋势;当Pd:Co=8:1时,所得Pd8-Co/C对甲酸氧化的催化活性最高,峰电流密度可达到15.907 mA/cm²。     

Pt-Rh-Pd/CeO2-La2O3/Al2O3催化剂的制备与表征

用共浸渍法制得了Pt-Rh-Pd/CeO2-La2O3/Al2O3催化剂,采用X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,使用配气测试系统对催化剂的活性进行评价。正交试验结果表明,对CO的氧化,选择最佳催化剂的配比为Pt-Rh-Pd 0.1%,CeO2 5%,La2O3 4%,对NO的还原,其最佳配比为Pt-Rh-Pd 0.1%,CeO2 4%,La2O3 4%。稀土氧化物(La2O3、CeO2)作为助剂,能改善Pt-Rh-Pd/CeO2-La2O3/Al2O3催化剂的催化性能,但不能起主要作用。     

Influence of the structure of TiO2, CeO2, and CeO2-TiO2 supports on the activity of Ru catalysts in the catalytic wet air oxidation of acetic acid

Ru catalysts, supported on TiO 2 , CeO 2 , and CeO 2 -TiO 2 , were prepared by the impregnation method. The effect of the structure of the supports on the activity of Ru catalysts was investigated in the catalytic wet air oxidation (CWAO) of acetic acid under 230℃ and 5 MPa in a batch reactor. Physical properties including the surface area, crystalline phase, and surface components of the Ru catalysts were characterized by N 2 adsorption, X-ray powder diffraction (XRD), and X-ray photoelectron spectroscopy ...     

稀土铈掺杂石墨烯对7050铝合金微弧氧化膜层结构与性能的影响

采用微弧氧化(MAO)技术,以硅酸盐为主要电解液成分,通过加入稀土元素铈以及石墨烯添加剂,在7050高强铝合金表面制备微弧氧化膜层。利用扫描电镜(SEM)、体视显微镜、X射线衍射仪(XRD)、摩擦磨损试验机以及电化学工作站研究微弧氧化陶瓷膜层的形貌、粗糙度、相组成和元素分布以及耐磨性和耐蚀性。结果表明:同时加入4 g/L CeO2和10 g/L的石墨烯制备的复合膜层表面微孔尺寸明显降低,结构致密,耐磨性较好,粗糙度最低(1516.03 nm),膜层主要由α-Al2O3和γ-Al2O3组成。且此时的复合膜层自腐蚀电位最大,自腐蚀电流最小,耐腐蚀性最佳。     

PtPb/ C 催化剂的制备及其对甲酸电氧化的催化性能

目的通过Pb元素的添加来提高Pt/C催化剂电催化氧化甲酸的性能。方法通过乙二醇协助硼氢化钠还原法,以氯铂酸为Pt源和硝酸铅为Pb源制备不同原子比的PtxPb/C催化剂。采用X射线衍射光谱法(XRD)和透射电子显微镜技术(TEM)表征样品的晶体结构和颗粒形貌;采用循环伏安法表征样品催化氧化甲酸的性能。结果利用乙二醇协助硼氢化钠还原法成功制得了Pt和Pb原子比不同的PtxPb/C催化剂,XRD和TEM测试结果表明这些样品均为Pt的面心立方结构,且颗粒大小均一、分散均匀,其平均粒径为4 nm左右。循环伏安测试结果表明PtxPb/C催化剂催化氧化甲酸的性能优于商业Pt/C催化剂的催化性能,且受Pt和Pb原子比的影响,当原子比为5∶1时,其对氧化甲酸的催化性能最好,峰电位对应的Pt的比质量活性达到2000 m A/(mg Pt),远远高于商业Pt/C,同时计时电流曲线表明其具备良好的稳定性。结论 Pb原子的加入影响了Pt原子的电子结构,与Pb对Pt的协同作用共同促进了CO等中间产物在Pt表面的快速氧化,降低了催化氧化甲酸的初始电位,促使甲酸在低电位直接氧化为CO2和H2O,提高了其催化氧化甲酸的峰电流,有效减轻了Pt中毒,提高了其催化活性。     

氮掺杂石墨烯柔性薄膜的制备及其超电容性能

目的改善超级电容器用石墨烯薄膜的超电容性能。方法采用水热和高温热解法制备多孔氮掺杂的石墨烯柔性薄膜,采用SEM形貌、XRD图谱和等温曲线分析其结构,采用三电极体系测试循环伏安曲线和恒流充放电曲线,分析其超电容性能。结果氮掺杂石墨烯柔性薄膜保持了氧化石墨烯的褶皱透明,同时具有网络式的多孔洞结构。氮气吸脱附测试表明,氮掺杂多孔石墨烯的比表面积为280.78m2/g。氮掺杂石墨烯薄膜在1.0 mol/L硫酸钠溶液中,当电流密度为0.1 A/g时,其比容量达到169 F/g。结论氮原子的掺杂以及氮掺杂石墨烯柔性薄膜的多孔结构可以有效提高石墨烯材料的超电容性能。     

聚苯胺增强 Pt / C 催化剂活性和稳定性研究

目的制备一种具有高稳定性和高催化活性的Pt/C@PANI"核/壳"结构催化剂。方法利用原位化学氧化聚合法制备聚苯胺修饰Pt/C@PANI"核/壳"结构催化剂,采用循环伏安加速寿命实验,结合电化学活性表面积、氧还原活性、X-射线光电子能谱和透射电镜,考察所制备催化剂的活性和稳定性,通过密度泛函理论探究PANI增强Pt/C催化剂活性和稳定性的量子化学本质原因。结果电化学测试表明, Pt/C@PANI催化剂的催化活性与聚苯胺包覆层含量和厚度密切相关,Pt/C@PANI(30%)催化剂具有最好的催化活性,其质量比活性和比表面比活性分别为商业化Pt/C催化剂的1.6和1.8倍。加速寿命实验表明,Pt/C@PANI(30%)催化剂具有很好的稳定性,经过1500圈CV扫描后,其电化学活性表面积仅下降了30%,而商业化Pt/C催化剂降低了83%。理论计算表明,PANI将电子转移给载体C,导致自身空穴增加,PANI部分氧化,导电性增强;PANI的存在使Pt/C@PANI体系的HOMO能级升高,减小了与氧气分子LUMO能级的差异,有利于电子从催化剂HOMO转移到氧分子的LUMO轨道,使得氧容易得到电子;PANI吸附后,Pt原子d带中心显著降低,利于中间物种的脱附,催化活性更高。结论 PANI包覆层抑制了Pt纳米粒子在载体表面的迁移、团聚长大和溶解/再沉积,有效地解决了Pt/C催化剂的Ostwald肿大,催化剂的活性和稳定性得到显著提升。     

Preparation and catalytic activity of CO-resistant catalyst core-shell Au@Pt/C for methanol oxidation

Au@Pt core-shell nanoparticles were successfully synthesized by a successive reduction method and then assembled on Vulcan XC-72 carbon surface.Furthermore,its composition,morphology,structure,and activity towards methanol oxidation were characterized by UV-vis spectrometry,transmission electron microscopy (TEM),high-resolution TEM (HRTEM),X-ray diffraction (XRD),X-ray photoelectron spectroscopy (XPS),and cyclic voltammetry (CV).Results reveal that Au@Pt/C catalyst has better activity towards methanol oxidation than the pure platinum prepared under the same conditions.When the atomic ratio of Au to Pt in the prepared Au@Pt/C catalyst is 1∶2,this catalyst exhibits best electrocatalytic activity towards methanol oxidation in acidic media,and the peak current density on this catalyst is ～2.0times higher than that on Pt/C catalyst.The better catalytic activity of Au@Pt/C results from its better resistance to toxic CO than Pt/C because the CO oxidation on Au@Pt/C is 60 mV more negative than the case on Pt/C.