Sr_2FeNbO_6晶格常数及电子结构的第一性原理研究:交换关联泛函及计算参数的选择

以第一性原理计算软件Material Studio的CASTEP模块,对Sr_2Fe Nb O_6(SFN)的结构、性能进行优化模拟,并与实验真实值对比,研究适合于SFN材料体系的交换关联泛函及相关参数的合理设置。具体为:采用不同的交换关联泛函对晶胞进行几何结构优化,研究不同泛函对晶胞参数计算结果的影响;分别计算电子结构及禁带宽度,并与采用紫外-可见漫反射分析得到的禁带宽度值比较;对体系进行计算收敛测试,判断合适的K点取样、截断能;研究采用Hubbard模型对Fe和Nb赋不同U值对SFN禁带宽度及晶格参数计算结果的影响。结果表明:使用GGA-PBESOL泛函,当K点取样密度为(2×2×2),截断能为400 e V时,已经可以满足基本的计算精度要求;使用GGA+U方法,当UFe=7 e V、UNb=9 e V时,计算出的禁带宽度和晶格常数与实验值符合较好。     

V12M团簇的电子结构和磁性的第一性原理研究

采用密度泛函理论框架下的广义梯度近似（DFT／GGA），对V13团簇及V12M掺杂团簇（M=Sc，Ti，Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Y，Zr，Nb，Mo，Tc，Ru）的电子结构和磁性进行研究．通过对团簇的基态几何构型优化计算得到了团簇束缚能、电子结构以及磁矩的大小，系统地分析了V13和V12M团簇磁矩的形成机理以及电子结构与磁性的变化关系．发现掺杂团簇V12Fe和V12Ru为具有大束缚能和大能隙间隔的闭壳电子结构，V12Y团簇具有11μB的大磁矩，而其它掺杂团簇则表现为弱磁性．     

磁致Fe78Si9B13非晶合金纳米晶化磁矩的理论计算

用低频脉冲磁场处理非晶Fe78Si9B13合金,在低温下发生了纳米晶化,利用M?ssbauer谱和LDJ9600震动样品磁强计进行了微结构和磁性分析.借助于固体与分子经验电子理论中的BLD方法,计算了非晶Fe78Si9B13合金磁致低温纳米晶化前后的价电子结构,并算出了磁矩,其理论计算值与实验测定值的误差小于7%,满足一级近似要求,说明从价电子层次上计算非晶合金的磁矩是可以实现的.     

过渡金属对Mg2Ni氢化物电子结构和热力学稳定性影响:第一性原理研究

采用基于密度泛函理论(DFT)的平面波赝势(PW-PP)方法,计算并分析了Mg2Ni1-xMx(M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu,x=0.25)合金及其氢化物Mg2Ni1-xMxH4的电子结构和热力学稳定性。计算结果表明:Mg2NiH4和Mg2Ni1-xMx的晶胞参数与实验值吻合较好。对Mg2Ni1-xMxH4的电子结构分析发现:氢化物中的Ni—H和M—H键为共价键、Mg—H键为离子键,且Ni—H与M—H键的相互作用强于Mg—H键的。Mn、Fe和Co的部分替代对Ni—H键的相互作用影响较小,而Cu的替代则减弱了Ni—H键的相互作用,这可能是Cu替代后氢化物结构稳定性降低的一个原因。计算了Mg2Ni0.75M0.25H4(M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu)的生成焓,分别为-57.7、-61.5、-61.4、63.4和41.6 kJ/mol,与实验值吻合较好。     

基于(Li_(0.75)Na_(0.25))(Fe_(0.75)Mn_(0.25))PO_4正极材料电子结构的第一性原理研究(英文)

采用第一性原理平面波赝势方法计算研究了在LiFePO4的Li位、Fe位和Fe/Li位共掺杂金属原子对材料的电性能和局部结构稳定性的影响关系。结果表明:Li位掺杂(Li0.75Na0.25)FePO4比Fe位掺杂Li(Fe0.75Mn0.25)PO4表现出更好的电子电导性,而局部结构稳定性刚好相反。但是Fe/Li位共掺杂对电子电导性和局部结构稳定性具有双重优化作用,这可能是由Na-2p电子与Li-s电子相互作用引起的。同时,根据计算差分电荷密度关系可以发现共掺杂后会有大量其他原子电荷向Li原子周围偏移,从而改善材料的电子电导性能。     

First Principles Studies on the Electronics Structures of (Li0.75Na0.25)(Fe0.75Mn0.25)PO4 Cathode Materials

采用第一性原理平面波赝势方法计算研究了在LiFePO4的Li位、Fe位和Fe/Li位共掺杂金属原子对材料的电性能和局部结构稳定性的影响关系。结果表明:Li位掺杂(Li0.75Na0.25)FePO4比Fe位掺杂Li(Fe0.75Mn0.25)PO4表现出更好的电子电导性,而局部结构稳定性刚好相反。但是Fe/Li位共掺杂对电子电导性和局部结构稳定性具有双重优化作用,这可能是由Na-2p电子与Li-s电子相互作用引起的。同时,根据计算差分电荷密度关系可以发现共掺杂后会有大量其他原子电荷向Li原子周围偏移,从而改善材料的电子电导性能。     

半导体ZnS:Co的电子结构与磁性研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了闪锌矿结构Co掺杂ZnS体系的电子结构和磁性。通过计算掺杂后组态的几何参数、形成能、磁矩、电子态密度以及电荷密度,发现单个Co原子掺杂,替换超晶胞(2×2×2)中心的Zn原子后体系形成能小于0,可以实现掺杂,且在费米能级处出现自旋极化现象,体系具有半金属特性。通过对2个Co原子的掺杂情况的计算,发现Co-S-Co反铁磁耦合、Co-S-Zn-S-Co铁磁耦合时体系最稳定,同时解释了Co掺杂ZnS体系的铁磁性产生机理。     

Heusler合金Ni2MnGa磁性微观机理的第一性原理

采用量子力学计算软件包研究了单晶Heusler合金Ni2MnGa的结构参数、磁矩、四方变形以及磁性微观机理,并将计算结果与实验值和其它理论计算值进行了比较.计算所得的结构参数和磁矩相对于局域自旋密度近似值而言,与实验值符合得更好.四方变形中,发现磁矩在c/a=1附近有一个尖锐的最小值,在c/a≈0.94处有一个局域最大值,此磁矩的局域最大值对应着一个稳定的马氏体.总磁矩随c/a的变化主要来自Ni原子:由于一个原胞中有两个Ni原子对其总磁矩作了贡献,因而屏蔽了Mn原子的贡献所致.对总态密度的分析表明,自旋向上的态密度位于费米面以下,而自旋向下的态密度有两个主峰,分别位于费米面两侧,这是磁有序合金的一个典型特性.且合金磁性主要源于Mn原子的d-eg和d-t2g亚带,这与实验结果一致.     

MgmBn团簇层状结构的密度泛函理论研究

用密度泛函理论(DFT)中的杂化密度泛函B3LYP方法,在6-31G*水平上对Mg2B6、Mg4B10、Mg6B13和Mg8816团簇的层状结构进行了几何结构优化,并在同一水平上计算了其电子结构、振动特性和成键特性.结果表明:团簇中Mg-B键长在0.225～0.235 nm,B-B键长在0.154～0.191 nm;Mg原子的自然电荷在+1.24～+1.45e之间,B原子的自然电荷在-0.29～1.10e之间;Mg4B10团簇有相对较高的动力学稳定性.     

非晶合金(Fe_(1-x)Co_x)_(86)Hf_7B_6Cu_1(x=0.4~0.6)磁性的EET理论研究

采用熔体单辊急冷法制备了非晶(Fe1-x Co x)86Hf7B6Cu1(x=0.4~0.6)合金,使用穆斯堡尔谱仪、透射电镜(TEM)和振动样品磁强计(VSM)对其进行了表征,穆斯堡尔谱和TEM结果表明所制样品均为非晶态。然后借助于固体与分子经验电子理论(EET理论),计算了非晶(Fe1-x Co x)86Hf7B6Cu1合金的价电子结构和磁矩,磁矩的理论计算值与实验测定值的误差小于10%,满足一级近似要求,实现了从价电子层次上计算非晶(Fe1-x Co x)86Hf7B6Cu1合金的磁矩,这对于优化非晶合金(Fe1-x Co x)86Hf7B6Cu1的软磁性能将具有理论指导意义。     

Revealing the Local Microstates of Fe-Mn-Al Medium Entropy Alloy:A Comprehensive First-principles Study

Entropy-stabilized multi-component alloys have been considered to be prospective structural materials attributing to their impressive mechanical and functional properties.The local chemical complexions,microstates and configurational trans-formations are essential to reveal the structure-property relationship,thus,to promote the development of advanced multi-component alloys.In the present work,effects of local lattice distortion (LLD) and microstates of various configurations on the equilibrium volume (V0),total energy,Fermi energy,magnetic moment ～Mag) and electron work function (Φ) and bonding structures of the Fe-Mn-Al medium entropy alloy (MEA) have been investigated comprehensively by first-principles calcu-lations.It is found that the Φ and μMag of those MEA are proportional to the V0,which is dominated by lattice distortion.In terms of bonding charge density,both the strengthened clusters or the so-called short-range order structures and the weakly bonded spots or weak spots are characterized.While the presence of weakly bonded Al atoms implies a large LLD/mismatch,the Fe-Mn bonding pairs result in the formation of strengthened clusters,which dominate the local microstates and the configurational transitions.The variations of μMag are associated with the enhancement of the nearest neighbor magnetic Fe and Mn atoms,attributing to the LLD caused by Al atoms,the local changes in the electronic structures.This work provides an atomic and electronic insight into the microstate-dominated solid-solution strengthening mechanism of Fe-Mn-Al MEA.     

金刚石/铜（银、碳化钛）界面性质的第一性原理计算

采用第一性原理计算的方法研究金刚石/铜、金刚石/银、金刚石/碳化钛3种界面的结构、电子结构和传热。结果表明:金刚石/碳化钛的界面结构最为稳定，界面间距（1.990 ?）最小，界面黏附功（5.578 J/m2）最大，结合强度最高。电子态密度、马利肯布居分析、差分电荷密度、径向分布函数的结果表明金刚石/碳化钛存在较多的电荷转移和较强键合作用。 声子态密度的计算结果表明金刚石/碳化钛的界面热阻较低。      

第一性原理方法研究CrTe电子结构性质

使用基于局域密度近似的密度泛函方法,对闪锌矿结构和纤锌矿结构的CrTe进行模拟计算,通过对它们的磁学性质、态密度、能带结构以及部分电荷密度分析发现：这两种结构的CrTe都是半金属铁磁体,原胞的总磁矩分别为4μB和8μB．它们的半金属带隙为0．73eV和0．84eV。除此之外,还发现,半金属性质主要来源是Cr3d电子自旋交换劈裂和它与Te5p电子的强杂化。     

Nin(n=2-6)原子簇的电子结构和磁性研究

采用MS—Xα方法研究了Nin(n=2—6)原子簇的电子结构和原子磁矩,发现团簇的几何对称性对原子磁矩和电子态密度的分布有重要影响．具有Oh点群对称的八面体原子簇Ni6的^3Eg轨道上存在很强的负交换耦合,呈现反铁磁耦合趋势;具有C3υ点群对称的三边金字塔结构的原子簇Ni5位于塔顶点的Ni原子与基面上的Ni原子磁矩方向相反,但大小不等,呈现出亚铁磁交换耦合特征．与金属Ni相比,有些Ni原子团簇磁性增强,有些团簇磁性减弱．这一结果能够较好地解释铁磁超微颗粒呈现出的表面磁性异常现象．     

主族元素掺杂对SmCo5合金结构和磁性能影响的第一性原理计算

建立了以Al、Ga、In、Sn等元素为例的主族元素掺杂SmCo₅合金的计算模型,基于第一性原理结合统计热力学方法研究了添加元素本征特性、掺杂浓度和温度对合金物相结构和磁学性能的影响。计算结果表明,主族元素的优先占位受元素理化性质和掺杂体系占位空间大小两方面的影响;Al和Ga的添加有利于SmCo₅体系保持结构稳定性,且Al的占位概率随温度变化不明显,适用于较宽的温度范围。几种主族元素添加均削弱SmCo₅体系的总磁矩,而In掺杂体系具有相对较大的总磁矩,主要原因是In原子半径较大,引起掺杂体系晶格畸变,使In周围次近邻的Co原子出现磁矩增大的现象,对体系的总磁矩下降具有弥补作用。基于计算结果分析优选出利于SmCo₅体系结构稳定性和磁性能的主族元素Al和In,且预测了Al和In的最佳掺杂浓度范围。     

First-principles investigation of Mg2CoH5 complex hydride

Within the framework of density functional theory, crystal structure parameters, physical properties, electronic structures and thermal stability of Mg2CoH5 complex hydride are comprehensively investigated. The optimized structural parameters including lattice constants, atomic positions and bond lengths are well close to the experimental data determined from X-ray and neutron powder diffraction. A detailed study on the energy band, density of states (DOS) and charge density distribution shows the orbital hybridization and bonding characteristics of the complex hydride. It is found that Mg2CoH5 is a semiconductor with a pseudo-gap of about 1.638 1 eV, and there is a mixed ionic-covalent bonding between Co and H in CoH5 complexes embedded in the matrix Mg2+ cations. The calculated formation enthalpy of Mg2CoH5 is in good agreement with the experimentally determined value.     

Ab initio Studies on Magnetism of 3d Transition Metal Dimers

Ab initio calculations with the self-consistent full-potential linearized augmented-plane-wave method (FLAPW), under generalized gradient approximation, have been carried out to describe the electronic and magnetic properties of 3d transition metal dimers. It predicted the antiferromagneticity of Cr2 and ferromagneticity of other species. The Mn2 dimer was shown to be ferromagnetic coupling with a local magnetic moment of 5μB, retaining the value of its free atom state. The V2 and Ni2 exhibited low spin-polarization with local magnetic moment of only 1μB per atom. On the other hand, Fe2 and Co2 were highly spin-polarized with local magnetic moments of 3 and 2μB.     

Relaxations and bonding mechanism of arsenic in-situ impurities in MCT： first-principles study

1 Introduction Mercury cadmium telluride (Hg1?xCdxTe, MCT) is currently one of the most widely used semiconductor materials for infrared detector arrays. It is well known that the applications of the semiconductor materials, especially for Ⅱ-Ⅵ compound…     

Computational and experimental study of phase stability,cohesive properties,magnetism and electronic structure of TiMn2

By an ab initio approach we calculated phase stability, cohesive and magnetic properties, and the electronic structure of TiMn₂ for the C14 and C15 Laves structure types. The nonmagnetic C14 phase is the ground state in accordance to experiment, whereas a metastable ferromagnetic C15 phase is predicted with a local magnetic moment of 0.78 μ_β for Mn. The energy of formation was measured by a calorimetric drop experiment resulting in a value of −86.76±6.79 kJ mol⁻¹ at 298 K being in good agreement to the ab initio result of −88.8 kJ mol⁻¹. Model calculations based on Miedema’s approach failed to yield reasonable results. The calculated densities of states reveal strong hybridisation between Ti-like and Mn d-like states.     

Modeling of the magnetocaloric effect in Heusler Ni2MnGa alloy: Ab initio calculations and Monte Carlo simulations

The ab initio calculations, based on Density Functional Theory(DFT) approach and Full potential Linear Augmented Plane Wave (FLAPW) method, are used to investigate the electronic and magnetic properties of Heusler Ni₂MnGa alloy. The magnetic moment considered to lie along (001) axes is computed. The obtained value of magnetic moment is used as input for Monte Carlo simulations to calculate the magnetic parameters. The Monte Carlo simulation is also used to study the magnetic properties of Ni₂MnGa such as the Curie temperature T_C(K). The phase transition becomes second-order at this point of T_C(K). The heat specific and magnetic entropy are given. The magnetic entropy change and the adiabatic temperatures are deduced for a several magnetic field. Finally, we have determined the relative cooling power.