柴油机Fe-Cu分子筛SCR催化剂的数值模拟

建立催化反应动力学模型预测和比较Fe、Cu分子筛催化剂的NOx还原性能.考虑了NH3的吸附和脱附、NH3氧化、NO氧化及NOx还原反应.结果表明:Cu分子筛催化剂低温(<400℃)时标准选择性催化还原(SCR)反应转化率较高,而Fe分子筛催化剂高温(>400℃)时催化活性较高.考虑到两种分子筛催化剂在不同温度范围内SCR反应活性的差异,将Fe、Cu分子筛催化剂进行分区及分层组合以拓宽组合催化剂的反应活性温窗.在标准SCR反应下,Fe分子筛催化剂(总长度的20%)布置在Cu分子筛催化剂上游为最佳分区组合;Fe分子筛催化剂(总涂层厚度的25%)涂覆在Cu分子筛催化剂上层为最佳分层组合,最佳分区组合布置在整个温度范围内能实现更高的NOx转化率.然而根据对Cu分子筛催化剂和最佳Fe-Cu分区组合催化剂的瞬态响应特性研究,发现Cu分子筛催化剂具有更好的低温瞬态响应特性.通过优化氨氮比,提高了最佳分区组合催化剂的NOx转化率.     

MnO_x/ZSM-5催化剂催化NO氧化性能的研究

为实现快速选择性催化还原(SCR)反应条件,开发低成本NO氧化催化剂,采用浸渍法制备了不同Mn负载量的MnO_x/ZSM-5催化剂,采用电感耦合等离子体(ICP)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和N_2吸附/脱附等技术对催化剂特征进行了表征,并考察了其催化NO氧化活性.结果表明:Mn负载量对MnO_x/ZSM-5催化剂催化NO氧化的活性有显著影响,较高的负载量可以提供更多的反应中心,但过高的负载量会导致活性组分在催化剂表面积聚,减小催化剂比表面积和降低表面分散度.Mn负载量为5.2%的样品表现出最佳的NO催化氧化效率,400℃下NO转化率达到50.6%,但低温下催化NO氧化活性较差,还需进一步优化制备条件,以提高MnO_x/ZSM-5催化剂的反应性能.     

Cu负载量对Cu-ZSM-5晶相及其快速SCR反应性能的影响

采用等体积浸渍方法制备不同Cu负载量的Cu-ZSM-5催化剂,对催化剂理化特性和催化快速SCR反应活性进行实验研究,同时对这些催化剂样品进行了NO、NO/NO_2的程序升温脱附(TPD)实验,分析了NO_2含量对脱硝效率的影响.结果表明:Cu元素主要以氧化物形式分散在分子筛上,在Cu负载量8%的样品中有大颗粒CuO晶体聚集,在Cu负载量≤8%的样品中未检测到明显的CuO晶相;NO_2的存在有利于提高脱硝效率,且Cu分子筛催化剂具有较好的抗硫性能;采用快速SCR工艺能够降低反应温度,Cu负载量为8%的催化剂表现出最优异的性能,在200℃时,其脱硝效率可达到93%.     

煅烧温度影响MnOx/ZSM-5催化NO氧化性能研究

采用浸渍法制备了一系列不同煅烧温度(350~650℃)的MnO_x/ZSM-5催化剂,使用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)和N_2吸附/脱附等技术对催化剂特征进行了测试。结果表明,煅烧温度对于MnO_x/ZSM-5催化剂催化NO氧化的活性有显著影响,与350℃下煅烧样品相比,550℃煅烧后样品最大NO转化率提高7%。较高的煅烧温度有利于Mn_2O_3的生成,在煅烧温度高于550℃后,Mn_2O_3成为催化剂表面的主要晶相。但提高煅烧温度,会导致催化剂表面分散度和比表面积降低,还原性能和晶格氧含量下降,不利于催化反应的进行。在反应器入口NO体积分数0.1%,体积空速约17 000 h~(-1)的实验条件下,550℃煅烧后的催化剂样品表现出最佳的催化NO氧化效率,350℃时NO转化率达到46.8%。但MnO_x/ZSM-5抗硫性能较差,还需进一步优化制备方式以提高其含SO_2氛围下的适用性。     

Cu/La2O3/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应

研究以并流共沉淀法制备Cu/La2 O3 /Al2 O3 系列催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢反应过程 ,考察了La2 O3含量、反应温度、水醇比、液体空速 (WHSV)等因素对催化剂活性的影响。结果表明 :催化剂表现出较好的低温活性、高氢气选择性和稳定性。La2 O3 质量分数为 15 % ,在 2 5 0℃反应时 ,催化剂活性表现最佳 ,甲醇摩尔转化率为94 .5 % ,氢气选择性为 10 0 % ,CO摩尔分数为 1.0 5× 10 -7。     

铜基分子筛SCR催化剂活性及NH3存储特性

对比反应温度对大孔Cu/beta和新型小孔Cu/SSZ-13催化剂新鲜和老化样的平均反应速率、NO_x转化率、NH_3存储量和NH_3泄漏的影响;分析了NH_3存储、释放过程以及NH_3存储量与瞬时NO_x转化率的关系;研究了Cu/SSZ-13在空速为3×10~4h~(-1)和5×10~4h~(-1)下NH_3存储特性.结果表明:温度对催化还原反应速率影响显著,空速影响次之;温度升高,两种催化剂平均反应速率升高.两种Cu基催化剂显示出相似的NH_3存储、释放过程.随着温度升高或者空速增加,催化剂的饱和NH_3存储量变小、饱和NH_3存储时间变短;标称NO_x转化率随着温度的增加而增加,随着空速增加而降低.低温下瞬时NO_x转化率随着NH_3存储量的增加而增加;300℃时NH_3存储量对NO_x转化率影响减小.两种催化剂中Cu/SSZ-13对NH_3存储量依赖度更低,且水热稳定性能更优.     

利用Py-GC/MS研究温度和时间对杨木粉催化热解制芳烃的影响

文章以ZSM-5分子筛为催化剂,采用Py-GC/MS反应装置研究不同反应条件(热解温度和热解时间)下杨木粉催化热解制备芳香烃类化合物的反应性能,并重点分析芳香烃化合物的组成及其产率随反应条件的变化。研究结果表明:ZSM-5分子筛催化剂能够显著提高芳香烃类化合物的产率;当热解时间固定为25 s,热解温度为400~800℃时,芳香烃类化合物均为主要产物,当热解温度为600℃时,芳香烃类化合物的产率最高,随着热解温度的继续升高,芳香烃类化合物的产率先降低后增加;当热解温度固定为600℃时,芳香烃类化合物的产率在热解时间为25 s时达到最大值,并随着热解时间的继续延长先降低后增加。     

H_2O对CO在0.5%PdZrO_2/γ-Al_2O_3上催化燃烧特性的影响

以0.5%PdZrO_2/γ-Al_2O_3为催化剂,在所搭建的比例积分微分控制(PID)多功能实验装置上进行CO催化燃烧基础特性实验,分析了H_2O对CO转化率的影响,以及H_2O体积分数的变化对CO转化率和CO催化燃烧反应时间的影响.结果表明:H_2O的加入大幅提升了CO在催化剂上的起燃温度和燃尽温度,增大了CO催化燃烧反应所需的活化能,且随着H_2O体积分数的增大,CO起燃温度和燃尽温度逐步升高;CO转化率随H_2O体积分数的增加逐渐降低;CO反应稳定所需时间随H_2O体积分数的增大而增加;H_2O的存在降低了催化剂的活性,抑制了催化燃烧的进行.     

Ga/ZSM-5催化酚醛树脂热解选择性制备单环芳烃的研究

开发一系列用于酚醛树脂快速热解的Ga改性ZSM-5催化剂,并进行全面的催化剂表征,包括X射线衍射（XRD）、氮气吸附脱附、氨气程序升温吸附（NH₃-TPD）和透射电子显微镜（TEM）等,以阐明催化剂的结构特性。Ga物种显著调节了ZSM-5分子筛酸性位点的分布和孔结构,有利于高温下促进热解脱氧反应的进行,同时优化了择形催化性能。重点讨论了Ga负载量、热解温度、催化剂与酚醛树脂质量比和升温速率等参数对热解油组成分布的影响规律。与母体H-ZSM-5催化剂相比,0.5Ga/ZSM-5在酚醛树脂快速热解中催化生产单环芳烃的效率更高,且更能有效抑制酚类化合物的生成。当热解温度为800℃、升温速率为10℃/ms时,单环芳烃的相对含量达到64.1%。     

金属改性分子筛型催化剂低温SCR反应机理

使用离子交换法制备得到金属改性ZSM-5催化剂,并对其进行了一系列的表征,包括:傅里叶变换红外光谱(FT-IR),氨气程序升温脱附(NH3-TPD),原位漫反射红外光谱分析(In situ DRIFTS).FT-IR实验说明金属的掺杂并未对ZSM-5的结构造成破坏.DRIFTS实验证实,金属改性ZSM-5催化剂低温下的SCR反应主要遵循Langmuir-Hinshelwood机理,即活化的NOx物种和活化的NH3物种进行反应.与Cu/ZSM-5催化剂相比,CuCe0.75Zr0.25Oy/ZSM-5催化剂可以加速氧化NO成为NO2,使得CuCexZr1-xOy/ZSM-5催化剂更容易生成—NO2物种,这对去除NOx催化的低温活性有很大的帮助.催化剂表面上的大部分硝酸盐和亚硝酸盐物种都是活性物种,但连二亚硝酸盐是个例外.