金属改性分子筛型催化剂低温SCR反应机理

使用离子交换法制备得到金属改性ZSM-5催化剂,并对其进行了一系列的表征,包括:傅里叶变换红外光谱(FT-IR),氨气程序升温脱附(NH3-TPD),原位漫反射红外光谱分析(In situ DRIFTS).FT-IR实验说明金属的掺杂并未对ZSM-5的结构造成破坏.DRIFTS实验证实,金属改性ZSM-5催化剂低温下的SCR反应主要遵循Langmuir-Hinshelwood机理,即活化的NOx物种和活化的NH3物种进行反应.与Cu/ZSM-5催化剂相比,CuCe0.75Zr0.25Oy/ZSM-5催化剂可以加速氧化NO成为NO2,使得CuCexZr1-xOy/ZSM-5催化剂更容易生成—NO2物种,这对去除NOx催化的低温活性有很大的帮助.催化剂表面上的大部分硝酸盐和亚硝酸盐物种都是活性物种,但连二亚硝酸盐是个例外.     

柴油机Fe-Cu分子筛SCR催化剂的数值模拟

建立催化反应动力学模型预测和比较Fe、Cu分子筛催化剂的NOx还原性能.考虑了NH3的吸附和脱附、NH3氧化、NO氧化及NOx还原反应.结果表明:Cu分子筛催化剂低温(<400℃)时标准选择性催化还原(SCR)反应转化率较高,而Fe分子筛催化剂高温(>400℃)时催化活性较高.考虑到两种分子筛催化剂在不同温度范围内SCR反应活性的差异,将Fe、Cu分子筛催化剂进行分区及分层组合以拓宽组合催化剂的反应活性温窗.在标准SCR反应下,Fe分子筛催化剂(总长度的20%)布置在Cu分子筛催化剂上游为最佳分区组合;Fe分子筛催化剂(总涂层厚度的25%)涂覆在Cu分子筛催化剂上层为最佳分层组合,最佳分区组合布置在整个温度范围内能实现更高的NOx转化率.然而根据对Cu分子筛催化剂和最佳Fe-Cu分区组合催化剂的瞬态响应特性研究,发现Cu分子筛催化剂具有更好的低温瞬态响应特性.通过优化氨氮比,提高了最佳分区组合催化剂的NOx转化率.     

Ce改性对Cu/SSZ-13催化剂抗钾中毒的影响机理研究

采用等体积浸渍法制备了Ce–Cu/SSZ-13、Ce–K–Cu/SSZ-13和K–Cu/SSZ-13催化剂,通过模拟气试验平台研究了Ce–Cu/SSZ-13、K–Cu/SSZ-13和Ce–K–Cu/SSZ-13催化剂的氨气选择性催化还原(NH₃ selective catalytic reduction, NH₃-SCR)性能,并且利用X射线衍射(X-ray diffraction, XRD)、比表面积(brunauer emmett teller, BET)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectrometer, XPS)和NH₃程序升温脱附(NH₃ temperature programmed desorption, NH₃-TPD)等表征手段评价碱金属钾(K)对Ce–Cu/SSZ-13催化剂理化性质的影响规律。结果表明,碱金属K的引入使得Cu/SSZ-13催化剂的NH₃-SCR性能下降,导致催化剂出现中毒失活现象。与K–...     

Cu源对Cu-SSZ-13催化剂脱除NOx性能的影响

通过离子交换法制备了不同Cu源（硝酸铜、硫酸铜和乙酸铜）的Cu-SSZ-13催化剂,并利用X射线衍射（XRD）、比表面积（BET）、X射线光电子能谱（XPS）、H₂程序升温还原（H₂-TPR）和NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）等表征手段结合固定床反应器研究了Cu源对催化剂选择性催化还原（SCR）活性的影响．结果表明：采用离子交换法制备的Cu-SSZ-13催化剂具有良好的SCR催化活性和N₂选择性,其中利用有机铜源（乙酸铜）制备的CuSSZ-13催化剂具有较好的低温催化活性和NH₃吸附稳定性．水热老化后,催化剂的NO_x转化率达到90%及以上的温度窗口(T₉₀)为175～575℃,其CHA结构的特征衍射峰强度有所降低,但结构并未发生明显变化,表明经过水热老化处理后的催化剂能够保持较高的活性．温度为300℃时,在反应进料中添加体积分数为500×10^-6的丙烯（C₃H     

氨选择性催化还原(SCR)脱除氮氧化物的研究

文中简要介绍了NOx的排放危害，通过对SCR(Selective Catalytic Reduction)选择性还原烟气脱硝技术的化学过程、工艺过程的概述，结合常用的典型催化剂，对SCR进行了简要介绍。同时文章还对SCR存在的某些问题进行了分析和总结。     

SCR烟气脱硝效率及催化剂活性的影响因素分析

分析了影响选择性催化还原法烟气脱硝性能的主要因素,重点分析了脱硝效率及催化剂活性随反应温度、NH3/NOx摩尔比、入口NOx浓度等参数的变化规律.     

大型燃煤机组SCR脱硝催化剂失活研究

催化剂是燃煤电厂选择性催化还原(SCR)烟气脱硝技术的核心,催化剂的活性和寿命决定了脱硝效率和脱硝成本.针对目前国内燃煤机组脱硝催化剂易失活、更换频率高等问题,通过查阅相关文献对催化剂磨蚀、堵塞、烧结、中毒等四种主要失活现象进行了研究.从四种主要失活现象的微观机理入手进行分析,并结合实际运行经验,总结了不同失活现象产生的原因,提出了在燃煤电厂实际运行中可有效抑制催化剂失活的方法.研究对提高脱硝效率、降低脱硝成本具有一定的指导意义.     

MnO_x/ZSM-5催化剂催化NO氧化性能的研究

为实现快速选择性催化还原(SCR)反应条件,开发低成本NO氧化催化剂,采用浸渍法制备了不同Mn负载量的MnO_x/ZSM-5催化剂,采用电感耦合等离子体(ICP)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和N_2吸附/脱附等技术对催化剂特征进行了表征,并考察了其催化NO氧化活性.结果表明:Mn负载量对MnO_x/ZSM-5催化剂催化NO氧化的活性有显著影响,较高的负载量可以提供更多的反应中心,但过高的负载量会导致活性组分在催化剂表面积聚,减小催化剂比表面积和降低表面分散度.Mn负载量为5.2%的样品表现出最佳的NO催化氧化效率,400℃下NO转化率达到50.6%,但低温下催化NO氧化活性较差,还需进一步优化制备条件,以提高MnO_x/ZSM-5催化剂的反应性能.     

NeNOx催化剂研究进展

氮氧化物的脱除是治理空气污染的一大难题。选择性催化还原、非选择性催化还原及催化分解是目前研究较多的脱除氮氧化物的方法。本文介绍了这３类催化剂的研究历史、现状及应用前景。     

选择性催化还原法催化剂的钝化及其更换

本文主要介绍选择性催化还原法(SCR)脱硝技术采用的催化剂在运行过程中的钝化机理及其更换方法。由于催化剂在SCR系统中的重要地位，了解和掌握催化剂的钝化机理和更换方法对于延长催化剂的使用寿命，降低SCR系统的运行成本有着十分重要的意义。     

LaCoO3钙钛矿型催化剂对柴油机NOx净化性能研究

采用柠檬酸络合法制备了LaCoO3钙钛矿型催化剂。对其理化特性及NH3-选择性催化还原催化性能的研究结果表明：纯LaCoO3颗粒具有一定的NOx催化还原能力,在250～450℃活性较高;但该催化剂对NH3具有较高的氧化活性,且催化活性随反应温度的升高而提高;在SCR反应中,在400℃以下时,该催化剂显示出一定的NOx净化能力,但当温度超过400℃以后,还原剂的加入反而恶化了NOx排放。不管反应气组成如何,LaCoO3钙钛矿型催化剂对HC和CO都具有良好的催化性能。     

选择性催化还原脱除氮氧化物催化剂研究进展

氮氧化物(NOx)是造成雾霾、酸雨和次生臭氧的主要前驱物.选择性催化还原(SCR)法是目前最具有研究价值和应用前景的烟气脱硝技术,在一定温度下可将烟气中的NOx还原为无害的N2和H2O,催化剂是SCR技术的核心.文中从不同种类的催化剂活性组分角度,综述了近年来SCR催化剂的研究进展.重点讨论了贵金属、分子筛以及金属氧化...     

简述选择性催化还原法(SCR)烟气脱硝技术

简要介绍了SCR脱硝技术原理和催化剂情况及其优点。     

水热老化温度和时长对Cu-SSZ-13分子筛催化剂性能和理化特性影响的研究

通过离子交换法合成具有优异催化活性的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,分别在不同的温度和时长条件下对其进行水热老化处理。比较了数个不同老化条件下的催化剂的NO_x催化性能、NH₃吸附性能,同时通过Brunauer–Emmett–Teller（BET）方法、X射线衍射（X-ray diffraction, XRD）和H₂程序升温还原（temperature programmed reduction, TPR）方法对这些催化剂的孔特性、晶体结构和铜位点的数量分布等进行探究。测试结果发现水热老化会引起催化剂催化活性、催化温度窗口范围的全面下降,并导致气体吸附性能的下降和氧化还原性能的大幅改变。进一步研究发现水热老化引起晶体结构和孔结构的破坏,并导致大量活性位点的转变和流失。制备的Cu-SSZ-13分子筛催化剂总体上具有良好的耐久性,对老化温度的敏感性比老化时间更高。     

铜基分子筛SCR催化剂活性及NH3存储特性

对比反应温度对大孔Cu/beta和新型小孔Cu/SSZ-13催化剂新鲜和老化样的平均反应速率、NO_x转化率、NH_3存储量和NH_3泄漏的影响;分析了NH_3存储、释放过程以及NH_3存储量与瞬时NO_x转化率的关系;研究了Cu/SSZ-13在空速为3×10~4h~(-1)和5×10~4h~(-1)下NH_3存储特性.结果表明:温度对催化还原反应速率影响显著,空速影响次之;温度升高,两种催化剂平均反应速率升高.两种Cu基催化剂显示出相似的NH_3存储、释放过程.随着温度升高或者空速增加,催化剂的饱和NH_3存储量变小、饱和NH_3存储时间变短;标称NO_x转化率随着温度的增加而增加,随着空速增加而降低.低温下瞬时NO_x转化率随着NH_3存储量的增加而增加;300℃时NH_3存储量对NO_x转化率影响减小.两种催化剂中Cu/SSZ-13对NH_3存储量依赖度更低,且水热稳定性能更优.     

微波制备V-Mn/TiO_2脱硝催化剂及性能研究

利用浸渍法制备了二氧化钛负载型锰钒复合氧化物SCR脱硝催化剂,探讨微波干燥技术对其SCR脱硝性能的影响规律、探讨最佳微波干燥参数并揭示钒锰负载量的影响规律。结果表明:与传统干燥相比,微波干燥能够大幅度提高复合催化剂的低温SCR脱硝活性,活性温度250℃时,传统干燥所制备的催化剂其脱硝效率为51.9%,微波干燥使其脱硝效率提高了31.7个百分点,达83.6%。并借助XRD、SEM和BET对复合催化剂的晶相、微观结构及比表面积进行了表征,与常规干燥相比,微波干燥能够提高活性组分在载体上的分散度,改善催化剂的孔隙率结构。微波干燥的最佳参数为:微波功率210 W;微波时间20 min;锰钒的最佳负载量分别为3%和5%。     

Ga/ZSM-5催化酚醛树脂热解选择性制备单环芳烃的研究

开发一系列用于酚醛树脂快速热解的Ga改性ZSM-5催化剂,并进行全面的催化剂表征,包括X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附、氨气程序升温吸附(NH₃-TPD)和透射电子显微镜(TEM)等,以阐明催化剂的结构特性。Ga物种显著调节了ZSM-5分子筛酸性位点的分布和孔结构,有利于高温下促进热解脱氧反应的进行,同时优化了择形催化性能。重点讨论了Ga负载量、热解温度、催化剂与酚醛树脂质量比和升温速率等参数对热解油组成分布的影响规律。与母体H-ZSM-5催化剂相比,0.5Ga/ZSM-5在酚醛树脂快速热解中催化生产单环芳烃的效率更高,且更能有效抑制酚类化合物的生成。当热解温度为800℃、升温速率为10℃/ms时,单环芳烃的相对含量达到64.1%。     

SCR脱硝装置在超临界锅炉中的应用

对超临界燃煤后石电厂的尾部烟气进行脱氮处理可以大量减少氮氧化物的排放,显著改善环境.选择性催化还原(SCR)脱氮技术是一种用于脱除燃料燃烧后烟气中所含的氮氧化物的技术.介绍了后石电厂SCR脱氮技术的基本原理、系统组成及加装SCR装置对空气预热器和引风机等相关辅机的设计和材料选型等方面造成的影响,并给出了相应的建议.     

柴油机SCR催化器出口NOx转化效率分布特性研究

对柴油机选择性催化还原(SCR)系统的研究,主要集中在催化器出口测量系统的整体氮氧化物(NO_x)转化效率。为了进一步提高系统的效率,在柴油机试验台架上,调整不同的排气工况及尿素喷射参数,研究了SCR催化器出口截面的NO_x转化效率分布特性。结论表明:催化器出口截面的NO_x转化效率分布呈现中心高而边缘低的规律,随着排气流量的增加,NO_x转化效率降低,在排气流量较大时,由于弯管对排气流场的作用,NO_x转化效率的高效区偏向一侧;提高氨氮比可以提高NO_x转化效率,当排气温度为250和350℃、氨氮比为1.0时就可以达到比较高的效率,进一步提高氨氮比NO_x转化效率的增幅不明显;当排气温度为450℃时,提高氨氮比对NO_x转化效率的增加比较有利。     

MTO催化剂中国专利技术进展(一)——ZSM-5系列分子筛

综述了关于MTO催化剂中国专利技术的进展情况。石油资源的短缺,导致甲醇/二甲醚制低碳烯烃催化剂及工艺(MTO)开发的步伐不断加快。到目前为止,国内外均已成功开发出多种不同的MTO工艺。MTO催化剂是MTO工艺能否长周期平稳运行的关键,到目前为止,能够用于MTO工艺的催化剂主要是ZSM-5和SAPO-34分子筛。ZSM-5分子筛催化剂的主要问题在于丙烯的选择性差,SAPO-34分子筛催化剂的主要问题是寿命短。提高MTO反应催化剂性能的较好途径在于采用不同分子筛进行复合。一是物理复合,如采用ZSM-5、SAPO-34、尤其是与具有大孔的拓扑结构为MWW的分子筛进行复合,探讨不同复合比例对反应性能的影响;二是在制备时,通过采用不同模板剂或混合模板剂,制备具有不同结构的复合分子筛混合物;三是在具有特定结构的分子筛上生长具有其他需要结构的分子筛。