同时催化去除柴油机微粒和NOx的试验研究(1)

通过在γ-Al2O3小球和柴油机微粒过滤器（DPF）上涂覆复合金属氧化物催化剂Cu0.95K0.05Fe2O4和La0.9K0.1CoO3。利用程序升温反应（TPR）技术，对同时催化去除柴油机微粒（PM）和NOx反应进行了试验研究。研究结果表明，Cu0.95K0.05Fe2O4和La0.9K0.1CoO3催化剂能够明显降低NOx的浓度和PM的起燃温度和燃尽温度，具有显著的PM-NOx同时去除催化反应活性。该方法集柴油机微粒的捕集、微粒的氧化燃烧和NOx的还原等功能于一体，是一种很有发展前途的柴油机排放后处理新技术。     

Pd和K共负载的Mg-Al水滑石基氧化物同时去除碳烟和NO_x

采用浸渍法将Pd和K共同负载到Mg-Al水滑石基氧化物(Pd-K/MgAlO)上,用于碳烟颗粒和NOx的同时去除,并与Pd/MgAlO和K/MgAlO催化剂进行了比较.研究发现,单独的Pd负载不具备催化碳烟燃烧的活性,但可以提高生成CO2的选择性;引入NOx后,Pd可以通过促进NO氧化对碳烟燃烧有所改善,同时可以去除少量的NOx.当Pd与K共负载时,碳烟燃烧温度显著降低;引入NOx后,起燃温度进一步降低至240,℃左右,而且碳烟燃烧受接触方式的影响不大,其中催化作用的主要影响组分是K.在Pd和K协同作用下,NOx的最大去除效率达到45%,高于Pd/MgAlO和K/MgAlO的去除效率.其中,一部分NOx被碳烟还原,另一部分则发生了分解反应.     

纳米级V_2O_5/TiO_2的活性特征及对碳烟氧化的催化作用

采用浸渍法制备了不同钒负载量的纳米级V_2O_5/TiO_2催化剂,通过扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)、X射线衍射仪(X-ray diffractomer,XRD)和傅里叶红外光谱(Fourier transform infrared spectrometer,FT-IR)测试手段对催化剂的物化特性进行表征。以Printex-U碳黑作为实际发动机颗粒的替代物,利用热重分析法探究V_2O_5负载量对催化氧化碳烟活性的影响,并基于Flynn-Wall-Ozawa法定量表征碳烟催化氧化反应过程。研究结果表明:较低钒负载量时,活性组分钒氧物种处于高度分散状态,基本呈现单层分布。当负载量较高(40%)时,部分钒氧物种开始团聚并以结晶态析出,催化剂表面出现明显的柱状晶结构。随着钒负载量的增加,在碳烟氧化过程中催化剂活性呈递增趋势。在一系列样品中,负载量20%的V_2O_5/TiO_2催化剂表现出最佳催化活性,与无触媒状态相比,碳烟氧化的起燃温度Ti、失重峰值温度Tp和燃尽温度Tf等特征温度的降幅最大。当负载量达40%时,V_2O_5主要以结晶相存在,占据大量活性位,降低催化效果。由FWO法热力学分析得到颗粒氧化的活化能的顺序为EPMEV5EV10EV40EV20。     

钾铜铈锆复合金属氧化物催化氧化碳烟颗粒的研究

利用自蔓延高温燃烧合成法(SHS)在商用空白催化型柴油颗粒过滤器(CDPF)载体上涂覆制备了一系列CuCeZrO2-δ及KCuCeZrO_2-δ催化剂,并利用碳烟颗粒快速加载装置对CDPF载体加载,以模拟真实的柴油机碳烟颗粒情况。程序升温氧化活性测试结果显示:Cu CeZrO_2-δ催化剂在通入800×10~(-6)NO/6.5%O_2/N_2混合气时,通过在低温下氧化NO成NO_2来氧化碳烟颗粒;同时在铜(Cu)成分为90%时有最好的氧化活性;加入钾(K)之后,碳烟颗粒的低温氧化活性得到进一步改善,在K取代Cu含量的20%时活性最佳。研究表明:这两种催化剂有望取代贵金属Pt成为新型非贵金属CDPF催化剂。     

同时催化去除柴油机微粒和NO_x的试验研究(2)

通过在γ Al2O3小球和柴油机微粒过滤器(DPF)上涂覆复合金属氧化物催化剂Cu0.95K0.05Fe2O4和La0.9K0.1CoO3,利用程序升温反应(TPR)技术,对同时催化去除柴油机微粒(PM)和NOx反应进行了试验研究。研究结果表明,La0.9K0.1CoO3催化剂比Cu0.95K0.05Fe2O4催化剂具有更高的同时去除PM—NOx的催化反应活性。在低负荷下,柴油机的PM由于SOF含量多而使NOx降低的幅度比高负荷下的大,其燃烧温度也比高负荷下的低。同时,NO和O2的共存促进了PM的氧化燃烧。另外,PM和催化剂之间"松接触"的催化活性要比"紧接触"低。     

H_2O对CO在0.5%PdZrO_2/γ-Al_2O_3上催化燃烧特性的影响

以0.5%PdZrO_2/γ-Al_2O_3为催化剂,在所搭建的比例积分微分控制(PID)多功能实验装置上进行CO催化燃烧基础特性实验,分析了H_2O对CO转化率的影响,以及H_2O体积分数的变化对CO转化率和CO催化燃烧反应时间的影响.结果表明:H_2O的加入大幅提升了CO在催化剂上的起燃温度和燃尽温度,增大了CO催化燃烧反应所需的活化能,且随着H_2O体积分数的增大,CO起燃温度和燃尽温度逐步升高;CO转化率随H_2O体积分数的增加逐渐降低;CO反应稳定所需时间随H_2O体积分数的增大而增加;H_2O的存在降低了催化剂的活性,抑制了催化燃烧的进行.     

铋取代对LaMnO_3催化剂的结构和催化碳烟燃烧性能的影响

采用柠檬酸溶胶法合成了一系列LaMn1-xBixO3(x为0,0.1,0.2,0.3,0.4)钙钛矿型催化剂,通过X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、程序升温还原(H2-TPR)和程序升温脱附(O2-TPD)手段对催化剂的物理化学特性进行了表征.采用热重分析法(TG/DTA)研究了铋(Bi)金属的取代对催化剂催化去除碳烟活性的影响.研究结果表明,Bi取代导致催化剂样品中Bi0.775,La0.225,O1.5氧化物的形成,并随着Bi取代量的提高该氧化物的量逐渐增多.相对于LaMnO3,金属Bi取代提高了催化剂的比表面积、表面吸附氧含量(α-O2)以及低温氧化还原能力,因此催化剂使碳烟燃烧的催化活性得到了显著的提高.该系列样品中,LaMn0.7,Bi0.3,O3样品表现出最高的催化活性,碳烟燃烧速率峰值温度(Tm)仅为394,℃.     

MnCePrO2-δ复合氧化物在O2及NOx气氛中对柴油机颗粒的氧化活性研究

将采用自蔓延高温燃烧合成法(SHS)制备的一系列MnCePrO2-δ复合氧化物催化剂以及贵金属Pt催化剂涂覆于空白的DPF载体上,对其同时去除柴油机尾气中碳烟颗粒物和氮氧化物反应的催化活性进行研究。结果表明: MnCePrO2-δ系列催化剂在氧化碳烟颗粒物和NO的性能上相较于贵金属Pt有明显的优势。其中,Mn0.3Ce0.5Pr0.2具有最好的催化活性,催化去除碳烟颗粒的起燃温度为296 ℃,最大氧化碳烟颗粒速率温度为418 ℃,NO的转化率达到65.6%。利用程序升温反应技术研究了气体流量和加载碳烟质量的变化对Mn0.3Ce0.5Pr0.2催化剂催化活性的影响。研究表明:当气体流量由500(mL· min-1)减小至100(mL· min-¹)时,碳烟颗粒的起燃温度和最大氧化速率温度分别降低了10 ℃和20 ℃,而加载的碳烟质量的改变对碳烟颗粒的起燃温度和最大氧化速率温度没有影响。     

掺K纳米LaMnO3催化分解柴油机PM排放的研究

用K+取代纳米LaMnO3催化剂中20%的La3+,制备了纳米催化剂La0.8K0.2MnO3,利用SEM和BET方法对其结构进行表征。在试验台架上研究了排气温度对催化分解碳烟排放的影响,利用SEM和EDS对La0.8K0.2MnO3催化分解前后的颗粒物(particular matter,PM)样品进行对比分析。研究结果表明:2种催化剂均属于纳米级颗粒,La0.8K0.2MnO3催化分解碳烟效果较好;La0.8K0.2MnO3催化分解后,PM样品的粒径变小,排列更致密,C含量显著降低。     

同时催化去除柴油机微粒和NOx的试验研究(2)

通过在γ-Al2o3小球和柴油机微粒过滤器（DPF）上涂覆复合金属氧化物催化剂Cu0.95K0.05Fe2O4和La0.9K0.1CoO3，利用程序升温反应（TPR）技术，对同时催化去除柴油机微粒（PM）和NOx反应进行了试验研究。研究结果表明，La0.9K0.1CoO3催化剂比Cu0.95K0.05Fe2O3催化剂具有更高的同时去除PM-NOx的催化反应活性，在低负荷下，柴油机的PM由于SOF含量多而使NOx降低的幅度比高负荷下的大，其燃烧温度也比高负荷下的低，同时，NO和O2的共存促进了PM的氧化燃烧。另外，PM和催化剂之间“松接触”的催化活性要比“紧接触”低。