MnOx／TiO2低温NH3选择性催化还原NOx的研究与表征

制备了不同负载量、不同焙烧温度TiO2负载的MnOx催化剂(MnOx/TiO2),进行了低温NH3选择性催化还原(SCR)NOx的试验研究.结果表明,NOx的转化率随负载量增加而提高,而N2选择性则相反,焙烧温度同时影响催化活性和N2的选择性.借助X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、孔容、孔径、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、程序升温还原(TPR)及 NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等表征手段,找到了最佳的MnOx/TiO2制备条件.结果显示,相同负载量MnO2的活性与选择性高于MnO2与Mn2O3的混合物,在空速12 600 h-1、80 ℃时NOx转化率达97%,120 ℃时近似100%,6% H2O存在时转化率达99.0%,表明MnO2是极好的低温NH3选择性催化还原NO催化剂的活性组分.     

钒基催化剂NH3-SCR低温反应特性研究

利用固定床反应器及原位漫反射傅里叶变换红外光谱仪,通过稳态及瞬态反应,研究了V2O5-WO3/TiO2催化剂低温NH3选择性催化还原(SCR)机理及低温活性的影响因素.结果表明:低温时,V2O5-WO3/TiO2 SCR催化剂首先吸附气态NH3,形成吸附态NH3\NH4+,然后吸附态NH3\NH4+和气态NO反应,生成N2.因而催化剂表面是否具有吸附氨及氨存储量的大小决定了催化剂的低温活性.此外,反应气中NO2和H2O含量、硫化物、催化剂中活性组分的含量及价态分布均会影响SCR催化剂的低温活性.通过以上试验,结合实际应用经验,为如何设计低温V2O5-WO3/TiO2 SCR催化剂提出指导和建议.     

MnOx-CeO2/ACF型催化剂低温去除柴油机NOx研究

基于NH3-SCR低温活化反应模型,通过对催化剂表征参数和负载量进行评估分析,得出了MnOx-CeO2/ACF型催化剂低温活化和反应稳定最佳的CeO2与MnOx配比率;利用25%MnOx-5%CeO2/ACF、25%MnOx-15%CeO2/ACF、25%MnOx-25%CeO2/ACF和25%MnOx-30%CeO2/ACF共4种低温催化剂试样,在发动机排放试验台架上进行了NOx转化率、NH3存储-释放和排放测试等特性试验.结果表明,在20,～250,℃温度下,25%CeO2-25%MnOx/ACF型催化剂的NOx平均转化效率和转化波动率分别为88.7%和0.5%,验证了该催化剂低温活化和反应稳定性最好,达到了国Ⅳ排放法规催化还原柴油机NOx的限值要求.     

基于V-W/Ti基催化剂的NH3选择性催化还原NOx的试验研究

针对一使用SCR技术满足欧-Ⅳ排放标准的柴油机排气特征,在连续流动固定床反应器上利用NH3作还原剂对一纳米级V-W/Ti基催化剂的选择性催化还原NO的反应进行了试验研究,分析了在不同温度、空速、NH3/NO摩尔比的情况下对DeNOx性能的影响.试验结果表明,温度对催化还原性能的影响最大,在低温下,由于催化剂活性不高,NOx的脱除效率很低,随着反应温度的升高,催化剂活性升高,NOx脱除率随之急剧升高,在300℃～450℃范围内达到较高的NOx脱除效率;随着NH3/NO摩尔比的增加,还原效率并未明显增加,但NH3的氧化和泄漏越来越严重;另外,空速对低温下还原效率也存在一定的影响.     

MnO_x/ZSM-5催化剂催化NO氧化性能的研究

为实现快速选择性催化还原(SCR)反应条件,开发低成本NO氧化催化剂,采用浸渍法制备了不同Mn负载量的MnO_x/ZSM-5催化剂,采用电感耦合等离子体(ICP)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和N_2吸附/脱附等技术对催化剂特征进行了表征,并考察了其催化NO氧化活性.结果表明:Mn负载量对MnO_x/ZSM-5催化剂催化NO氧化的活性有显著影响,较高的负载量可以提供更多的反应中心,但过高的负载量会导致活性组分在催化剂表面积聚,减小催化剂比表面积和降低表面分散度.Mn负载量为5.2%的样品表现出最佳的NO催化氧化效率,400℃下NO转化率达到50.6%,但低温下催化NO氧化活性较差,还需进一步优化制备条件,以提高MnO_x/ZSM-5催化剂的反应性能.     

CuO/γ-Al2O3催化剂选择性催化还原NO

利用溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3,催化剂颗粒,在固定床上测试催化脱硝活性.CuO/γ-Al2O3在250～400℃范围内脱硝效率达到90%以上.硫化作用后催化剂的最佳温度窗口向高温方向移动.利用程序升温方法研究了.CuO/γ-Al2O3对NH3的氧化性能,经硫化后催化剂NH3的氧化性能下降,降低了催化剂在低温区脱硝活性.NH3和NO的脱附实验显示NH3和NO在催化剂表面存在明显的吸附现象.经硫化经后催化剂增加了对NH3的吸附量,降低了对NO的吸附量.暂态实验证明NH3以吸附态参与反应,而NO以气态或者弱吸附态参与反应.NO的吸附在实际SCR反应过程中影响有限.动力学计算显示溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3拥有较低的选择性催化还原反应活化能.     

Cu/ZSM-5分子筛催化剂SCR催化性能

采用液态离子交换法制备了不同Cu含量的Cu/ZSM-5分子筛催化剂.对其理化特性和在NH3-选择性催化还原反应中催化性能的评价结果表明:Cu元素主要以Cu+离子的形式富集于分子筛的浅层及表面,且分散性较好.Cu质量分数低于6.39%时,NO低温转化率随Cu含量的增加而增加;而在Cu质量分数超过6.39%后,随Cu含量的增加,高温NO转化率开始衰减的温度降低.反应气流速在150,000,h-1以内时,反应气流速对Cu/ZSM-5催化剂的活性温度窗口影响不大.     

NH3低温选择性催化还原NO的研究

在固定床反应器中,利用瞬态响应技术和程序升温技术研究了低温时NH3选择性催化还原(SCR)NO的瞬态动力学及V2O5-WO3/TiO2催化剂活性的影响因素,试验结果表明:O2的体积分数增大,NO转化率增大;H2O的存在抑制了NO的转化率;SO2的存在提高了NO的转化率.低温时,SCR反应遵循Eley-Rideal机理,...     

添加SiO2对钛基锰铈氧化物SCR催化剂性能的影响

采用溶胶凝胶法(sol-gel)制备了一系列以TiO2-SiO2复合氧化物为载体的锰铈氧化物催化剂,研究了SiO2的加入对钛基锰铈氧化物选择性催化还原(SCR)催化剂活性和选择性的影响,采用X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和原位漫反射傅立叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)等表征手段,分析了催化剂的物理与化学性能,并对催化剂SCR反应机理进行了初步探讨,研究结果表明,在TiO2中添加适当比例的SiO2能增加催化剂的比表面积和总孔容,从而提高活性元素在载体表面的分散度,并能提高催化剂表面的酸性,使得催化剂的转化效率有所提高,原位分析表明,吸附于Lewis酸性位上的配位态NH3物种和桥式硝酸盐为主要的活性反应物种。     

以工业级锐钛型TiO2为载体V2O5-WO3型催化剂脱氮性能试验研究

为降低脱氮催化剂成本,以工业级锐钛型TiO2为载体,制备V2O5-WO3/TiO2型烟气脱氮催化剂,在自制催化反应器中测试其活性,研究反应温度、空速比、O2浓度、NO浓度、NH3/NO比及V2O5含量等对NO、NO2和N2O转化的影响,采用BET、FT-IR、SEM和XRD等进行微观表征,并与商业催化剂进行比较.结果表明以工业级锐钛型TiO2为载体的催化剂成本较低,在电站锅炉对于脱氮要求不太高的场合还是可行的.